Fe-цеолитные катализаторы селективного каталитического восстановления NOx аммиаком тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 02.00.15, кандидат химических наук Доронкин, Дмитрий Евгеньевич

  • Доронкин, Дмитрий Евгеньевич
  • кандидат химических науккандидат химических наук
  • 2010, Москва
  • Специальность ВАК РФ02.00.15
  • Количество страниц 104
Доронкин, Дмитрий Евгеньевич. Fe-цеолитные катализаторы селективного каталитического восстановления NOx аммиаком: дис. кандидат химических наук: 02.00.15 - Катализ. Москва. 2010. 104 с.

Оглавление диссертации кандидат химических наук Доронкин, Дмитрий Евгеньевич

Введение

Глава 1. Литературный обзор

1.1 Методы очистки выхлопных газов от оксидов азота

1.2 Представления о механизме восстановления NOx на оксидных катализаторах

1.3 Представления о механизме восстановления NOx на катализаторах Fe-ZSM-5 и Fe-Beta

1.4 Методы приготовления цеолитных катализаторов Fe-ZSM-5 и Fe-Beta

1.5 Строение активных центров катализаторов Fe-ZSM-5 и Fe-Beta

1.6 Стабильность работы катализаторов Fe-ZSM-5 и Fe-Beta в СКВ NOx аммиаком

1.7 Модифицирование цеолитных Fe-содержащих катализаторов вторым металлом

Глава 2. Экспериментальная часть

2.1 Синтез катализаторов Fe-Beta. "

2.2 Лабораторный синтез цеолитов Beta с ультрамалым содержанием Fe.

2.3 Исследование каталитических свойств образцов.

2.4 Методики проведения физико-химических исследований.

Глава 3. Обсуяедение результатов

3.1 Определение активной формы Fe в катализаторах Fe-Beta в реакции СКВ NOx аммиаком

3.2 Исследование строения и локализации активных центров катализаторов Fe-Beta в СКВ NOx

3.3 Модификация катализаторов Fe-Beta добавкой Си 83 Выводы 92 Список литературы

Рекомендованный список диссертаций по специальности «Катализ», 02.00.15 шифр ВАК

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Fe-цеолитные катализаторы селективного каталитического восстановления NOx аммиаком»

Оксиды азота (NO, N02, N20, обозначаемые как N0X) являются в настоящее время одними из наиболее опасных для окружающей среды загрязняющих агентов. Известно, для организма человека оксиды азота примерно в 10 раз опаснее СО, а при учете вторичных превращений - в 40 раз. NOx образуются при сгорании ископаемого топлива на многих промышленных предприятиях, включая тепловые электростанции, а также при работе двигателей внутреннего сгорания. Острота проблемы возрастает с тем, что NOx является одним из основных опасных компонентов выхлопных газов дизельных двигателей, что связано с тем, что эти двигатели работают в режиме «обеднённой» смеси, т.е. при значительном избытке кислорода. В то же время, доля дизельного автотранспорта постоянно растёт, что напрямую связано с его более высокой экономичностью и позволяет существенно снизить выбросы СОг в атмосферу. Для очистки выхлопных газов автотранспорта с дизельными двигателями, а также отходящих газов промышленных предприятий от NOx в настоящее время применяют селективное каталитическое восстановление NOx (СКВ NOx) аммиаком или мочевиной на ванадий-оксидных катализаторах V-W-TÍO2. Ванадий токсичен для человека и представляет серьезную угрозу для окружающей среды, в результате чего катализаторы, содержащие V2O5, не допускается использовать в автомобильных каталитических нейтрализаторах. Поэтому в настоящее время ведётся активный поиск альтернативных катализаторов СКВ NOx, не содержащих ванадий.

Каталитические системы, содержащие Fe на цеолитном носителе (например, Fe-ZSM-5 и Fe-Beta), привлекают внимание исследователей благодаря высокой активности в реакции СКВ NOx. Одними из наиболее перспективных катализаторов являются Fe-Beta, активность которых сравнима с активностью коммерческих катализаторов на основе V2O5. Однако к настоящему моменту эти системы изучены в недостаточной степени. Остается невыясненным механизм реакции селективного

Введение каталитического восстановления оксидов азота на Fe-содержащих цеолитах, а также структура активных центров, катализирующих СКВ NOx. Выяснение этих вопросов является актуальной задачей для создания коммерческих каталитических систем на основе Fe-цеолитов, целенаправленного совершенствования их активности, селективности и стабильности каталитического действия.

Целью работы являлось установление природы активных центров в катализаторах Fe-Beta СКВ NOx аммиаком и изучение влияния состава катализатора и параметров цеолитного носителя на его удельную и общую каталитическую активность в СКВ NOx аммиаком. Была также поставлена цель изучить возможность промотирования Fe-содержащих цеолитов добавкой второго элемента, например Си, для улучшения характеристик катализатора.

На защиту выносятся:

1. Результаты исследования структуры активных центров СКВ NOx аммиаком в цеолите Fe-Beta с использованием методов ЭПР,УФ,ТПДКН3.

2. Результаты исследования локализации активных центров СКВ NOx аммиаком в цеолите Fe-Beta при помощи блокирования катионных позиций вторым металлом.

3. Результаты исследования влияния катионов второго металла (Са2+ и Си2+) в цеолите типа Beta на структуру и активность в СКВ NOx аммиаком Fe-содержащих цеолитных катализаторов.

Похожие диссертационные работы по специальности «Катализ», 02.00.15 шифр ВАК

Заключение диссертации по теме «Катализ», Доронкин, Дмитрий Евгеньевич

ВЫВОДЫ

1. С использованием методов ЭПР, УФ, ТПД->Щз проведено комплексное исследование каталитической системы Fe-Beta селективного каталитического восстановления NOx аммиаком. На основании сопоставления каталитических данных и результатов физико-химических методов исследования установлено, что активными центрами катализатора Fe-Beta в процессе селективного каталитического восстановления NOx аммиаком являются тетраэдрически-координированные изолированные катионы Fe3+.

2. Предложенные катализаторы Fe-Beta в СКВ NOx аммиаком превосходят по активности промышленные ванадийсодержащие катализаторы V-W-Ti02. Удельная каталитическая активность (УКА) катионов Fe3+ в катализаторах Fe-Beta при 225°С составляет 3.5-10"3 с"1.

3. Установлено, что в решётке цеолита Beta лишь часть катионных позиций является «активной» в отношении СКВ NOx аммиаком. Катионы Fe3+, активные в СКВ NOx аммиаком, локализованы в позициях типа «(3». Катионы в «активных» катионных позициях цеолита обладают высокой координирующей способностью, что и определяет их каталитическую активность.

4. Показано, что удельная активность центров Fe в «активных» позициях цеолита практически не зависит от соотношения SÍO2/AI2O3, количества кислотных центров цеолита и размера кристаллитов цеолита.

5. Впервые детально исследовано влияние катионов второго элемента (Са sjl и Си ) в цеолите типа Beta на структуру и активность в СКВ NOx аммиаком Fe-содержащих цеолитных катализаторов. Показано, что двухвалентные катионы способны вытеснять Fe3+ из «активных» катионных позиций цеолита Beta, и тем самым снижать активность катализаторов СКВ NOx при высоких температурах.

6. Дополнительное введение Си в катализатор Fe-Beta позволяет существенно увеличить низкотемпературную активность цеолитных катализаторов СКВ NOx. При этом возможно замещение части катионов Fe3+ на катионы Си2+, происходящее в результате гидротермальной обработки.

БЛАГОДАРНОСТИ

Автор выражает благодарность коллективам лабораторий № 35 и 14 ИОХ РАН за постоянное внимание к работе, помощь и ценные советы.

Автор также благодарит фирму Haldor Topsoe A/S за предоставленную стипендию.

Список литературы диссертационного исследования кандидат химических наук Доронкин, Дмитрий Евгеньевич, 2010 год

1. М. Wojchiechowska, S. Lomnicki / Nitrogen oxides removal by catalytic methods // Clean Products and Processes, 1 (1999), p.237

2. J. Kaspar, P. Fornasiero and N. Hickey / Automotive catalytic converters: current status and some perspectives // Catal. Today, 77 (2003), p. 419

3. R.M. Heck, R.J. Farrauto / Catalytic Air Pollution Control: Commercial Technology // N.Y., Van Nostrand Reinhold, 1995, 416 p., ISBN: 0471436240

4. O.B. Крылов / Гетерогенный катализ // M., Академкнига, 2004г., 679 стр.; ISBN 594628-141-0

5. V.I. Parvulescu, P. Grange and B. Delmon / Catalytic removal of NO // Catal. Today, 46 (1998), p. 233

6. R. Burch, J.P. Breen and F.C. Meunier / A review of the selective reduction of NOx with hydrocarbons under lean-burn conditions with non-zeolitic oxide and platinum group metal catalysts // Appl. Cat. B, 39 (2002) 4, p. 283

7. L.S. Glebov, A.G. Zakirova, V.F. Tret'yakov, T.N. Burdeinaya, and G.S. Akopova / State of the Art of Research in Catalytic Conversion of NO* into N2 // Petroleum Chemistry 42, (2002) 3, p. 143

8. Brandenberger, S., O. Krocher, A. Tissler; R. Althoff / The State of the Art in Selective Catalytic Reduction of NOx by Ammonia Using Metal-Exchanged Zeolite Catalysts. // Catalysis Reviews-Science and Engineering 50 (2008) 4, p. 492

9. Gabrielsson, P.L.T. / Urea-SCR in Automotive Applications. // Top. Catal 28 (2004) 1, p. Ill

10. M. Shelef / Selective Catalytic Reduction of NOx with N-Free Reductants // Chem. Rev., 95 (1995), p. 209

11. Чоркендорф, И., Наймантсведрайт, X. / Современный катализ и химическая кинетика // перевод с англ. В. И. Ролдугина. Долгопрудный : Интеллект, 2010. - 500 стр., ISBN 978-5-91559-044-0

12. S. Roy and A. Baiker / NOx Storage-Reduction Catalysis: From Mechanism and Materials Properties to Storage-Reduction Performance. // Chem. Rev. 109 (2009) 9, p. 4054

13. W.S. Epling, L.E. Campbell, A. Yezerets, N.W. Currier, J.E. Parks II / Overview of the fundamental reactions and degradation mechanisms of NOx storage/reduction catalysts. // Catalysis Reviews Science and Engineering 46 (2004) 2, p. 163

14. Bowker, M. / Automotive catalysis studied by surface science. // Chem. Soc. Rev. 37 (2008) 10, p. 2204

15. C.M. Nam, B.M. Gibbs / Application of the thermal DeNOx process to diesel engine DeNOx: an experimental and kinetic modelling study // Fuel, 81 (2002) 10, p. 1359

16. Y. Nakanishi, J. dugk Gong, Y. Yoshihara, and K. Nishiwaki / Application of a New Selective Noncatalytic NO Reduction System to Diesel Exhaust // JSME International Journal, series B, 46 (2003), № 1, p. 131

17. A.Yu. Stakheev, C. W. Lee, S. J. Park and P. J. Chong / Selective catalytic reduction of NO with propane over CoZSM-5 containing alkaline earth cations // Appl. Cat. B, 9 (1996), p. 65

18. J.A. Sullivan and O. Keane / The role of Bronstead acidity in poisoning the SCR-urea reaction over FeZSM-5 catalysts II Appl. Cat. B, 61 (2005), p. 244

19. T. Johannessen, H. Schmidt, A.M. Frey and C.H. Christensen / Improved Automotive NOx Aftertreatment System: Metal Ammine Complexes as NH3 Source for SCR Using Fe-Containing Zeolite Catalysts. // Catal. Lett. 128 (2009) 1-2, p. 94

20. K. Rahkamaa-Tolonen, T. Maunula, M. Lomma, M. Huuhtanen and R.L. Keiski / The effect of NO2 on the activity of fresh and aged zeolite catalysts in the NH3-SCR reaction //

21. Cat. Today, 100 (2005), p. 217

22. J.P. Bodanese and M. Santos / Numerical Simulation of the Kinetics of the Selective Catalytic Reduction of NO by NH3 // Braz. Journ. ofPhys., 34 (2004), 2, p. 425

23. H.-Y. Chen, Q. Sun, B. Wen, Y.-H. Yeom, E. Weitz and W.M.H. Sachtler / Reduction over zeolite-based catalysts of nitrogen oxides in emissions containing excess oxygen: Unraveling the reaction mechanism // Cat. Today, 96 (2004), p. 1

24. T. Valdes-Solis, G. Marban, and A.B. Fuertes / Kinetics and Mechanism of Low-Temperature SCR of NOx with NH3 over Vanadium Oxide Supported on Carbon-Ceramic Cellular Monoliths II Ind. Eng. Chem. Res., 43 (2004), p. 2349

25. B. Roduit, A. Wokaun, and A. Baiker / Global Kinetic Modeling of Reactions Occurring during Selective Catalytic Reduction of NO by NH3 over Vanadia/Titania-Based Catalysts // Ind. Eng. Chem. Res., 37 (1998), p. 4577

26. F. Gilardoni, J. Weber, and A. Baiker / Mechanism of the Vanadium Oxide-Catalyzed Selective Reduction of NO by NH3. A Quantum Chemical Modeling IIJ Phys. Chem. A, 101 (1997), p. 6069

27. K. Jug, T. Homann, and T. Bredow / Reaction Mechanism of the Selective Catalytic Reduction of NO with NH3 and 02 to N2 and H20II J. Phys. Chem. A, 108 (2004), p. 2966

28. G. Ramis, L. Yi and G. Busca / Ammonia activation over catalysts for the selective catalytic reduction of NOx and the selective catalytic oxidation of NH3. An FT-IR study // Cat. Today, 28 (1996), p. 373

29. M. Wallin, C.-J. Karlsson, M. Skoglundh and A. Palmqvist / Selective catalytic reduction of NOx with NH3 over zeolite H-ZSM-5: influence of transient ammonia supply // J. Catal., 218 (2003), p. 354

30. L. Xu, R.W. McCabe and R.H. Hammerle / NOx self-inhibition in selective catalytic reduction with urea (ammonia) over a Cu-zeolite catalyst in diesel exhaust. // Appl. Cat. B, 39 (2002), p. 51

31. M. Farber and S.P. Harris / Kinetics of ammonia-nitric oxide reactions on vanadium oxide catalysts II J. Phys. Chem, 88, (1984), p. 680

32. M. Gehring, K. Hoyermann, H. Schacke, and J. Wolfram, Symp. (Int.) Combust. Proc.J, 14, 1972, p. 99,(1973)1. Список литературы

33. B.L. Duffy, Н.Е. Curry-Hyde, N.W. Cant and P.F. Nelson / The origin of 1SNH3 produced from the reaction of l4NHh and 15NO over vanadia-based SCR catalysts // Catal. Lett., 28 (1994), p. 167

34. N. Apostolescu, B. Geiger, K. Hizbullah, M.T. Jan, S. Kureti, D. Reichert, F. Schott and W. Weisweiler / Selective catalytic reduction of nitrogen oxides by ammonia on iron oxide catalysts // Appl. Catal. B, 62 (2006), p. 104

35. G. Marbán and A.B. Fuertes / Kinetics of the Low-Temperature Selective Catalytic Reduction of NO with NH3 Over Activated Carbon Fiber Composite-Supported Iron Oxides // Catal. Lett., 84 (2002) p. 13

36. M.D. Amiridis, F. Puglisi, J.A. Dumesic, W.S. Millman and N.Y. Topsoe / Kinetic and Infrared Spectroscopic Studies of Fe-Y Zeolites for the Selective Catalytic Reduction of Nitric Oxide by Ammonia // J. Catal., 142 (1993) 2, p. 572

37. H. Huang, R.Q. Long and R.T. Yang / Kinetics of selective catalytic reduction of NO with NH3 on Fe-ZSM-5 catalyst. //Appl. Catal. A, 235 (2002) 1-2, p. 241

38. J. Pérez-Ramírez / Active iron sites associated with the reaction mechanism of N2O conversions over steam-activated FeMFI zeolites // J. Catal., 227 (2004) 2, p. 512

39. Q. Sun, Z.-X. Gao, H.-Y. Chen and W.M.H. Sachtler / Reduction of NOx with Ammonia over Fe/MFI: Reaction Mechanism Based on Isotopic Labeling // J. Catal, 201 (2001) 1, p. 89

40. Марч Дж., Органическая химия, М.: Мир, 1988, т4, с. 83, 439 стр.

41. R.Q. Long and R.T. Yang / Reaction Mechanism of Selective Catalytic Reduction of NO with NH3 over Fe-ZSM-5 Catalyst. II J. Catal. 207 (2002) 2, p. 224

42. R.Q. Long and R.T. Yang / Characterization of Fe-ZSM-5 Catalyst for Selective Catalytic Reduction of Nitric Oxide by Ammonia // J. Catal. 194 (2000) 1, p. 80

43. R.Q. Long and R.T. Yang / Selective Catalytic Reduction of NO with Ammonia over Fe3+-Exchanged Mordenite (Fe-MOR): Catalytic Performance, Characterization, and Mechanistic Study. H J. Catal. 207 (2002) 2, p. 274

44. G. Delahay, D. Valade, A. Guzman-Vargas and B. Coq / Selective catalytic reduction of nitric oxide with ammonia on Fe-ZSM-5 catalysts prepared by different methods. // Appl. Cat. B, 55 (2005) 2, p. 149

45. R. Brosius, P. Bazin, F. Thibault-Starzyk and J.A. Martens / Operando FTIR study of reaction pathways of selective catalytic reduction of NOx with decane in the presence of water on iron-exchanged MFI-type zeolite. // J. Catal., 234 (2005) 1, p. 191

46. M. Li, Y. Yeom, E. Weitz and W.M.H. Sachtler / Possible reasons for the superior performance of zeolite-based catalysts in the reduction of nitrogen oxides. // J. Catal., 235 (2005) l,p. 201

47. M. Li, J. Henao, Y. Yeom, E. Weitz and W.M.H. Sachtler / Low Activation Energy Pathway for the Catalyzed Reduction of Nitrogen Oxides to N2 by Ammonia // Catal. Lett., 98, 2004, p. 5

48. K. Sun, H. Xia, E. Hensen, R. van Santen and C. Li / Chemistry of N2O decomposition on active sites with different nature: Effect of high-temperature treatment of Fe/ZSM-5. // J. Catal., 238 (2006) l,p. 186

49. B. Coq, M. Mauvezin, G. Delahay, J.-B. Butet and S. Kieger / The simultaneous catalytic reduction of NO and N20 by NH3 using a Fe-zeolite-beta catalyst. // Appl. Cat. B, 27 (2000) 3,p. 193

50. C.S. Cundy, P.A. Cox / The Hydrothermal Synthesis of Zeolites: History and Development from the Earliest Days to the Present Time // Chem. Rev. 103 (2003), p. 663

51. O.A. Anunziata, A.R. Beltramone, F.G. Requejo / In-containing BEA zeolite for selective catalytic reduction of NOx Part I: Synthesis, characterization and catalytic activity // J. Mol. Catal. A 267 (2007), p. 194

52. S. Mintova, V. Valtchev, T. Onfroy, C. Marichal, H. Knozinger and T. Bein / Variation of the Si/Al ratio in nanosized zeolite Beta crystals // Micropor. Mesopor. Mater. 90 (2006) p. 2371. Список литературы

53. О. Larlus and V.P. Valtchev / Control of the Morphology of All-Silica BEA-type Zeolite Synthesized in Basic Media II Chem. Mater. 17 (2005) 4, p. 881

54. K. Egeblad, M. Kustova, S.K. Klitgaard, K. Zhu and C.H. Christensen / Mesoporous zeolite and zeotype single crystals synthesized in fluoride media // Micropor. Mesopor. Mater. 101 (2007), p. 214

55. R. Joyner and M. Stockenhuber / Preparation, Characterization, and Performance of Fe-ZSM-5 Catalysts. II J. Phys. Chem. В 103 (1999) 29, p. 5963

56. M. Batista, M. Morales, E. Baggio-Saitovich, E. A. Urquieta-González / Iron Species Present in Fe/ZSM-5 Catalysts Influence of the Preparation Method. // Hyperfine Interactions 134 (2001) l,p. 161

57. M. Mauvezin, G. Delahay, B. Coq, S. Kieger, J.C. Jumas, J. Olivier-Fourcade / Identification of Iron Species in Fe-BEA: Influence of the Exchange Level. II J. Phys. Chem. В 105 (2001) 5, p. 928

58. J. Perez-Ramirez, M. Santhosh Kumar, A. Bruckner / Reduction of N2O with CO over FeMFI zeolites: influence of the preparation method on the iron species and catalytic behavior II J. Catal., 223 (2004) 1, p. 13

59. K.S. Pillai, J. Jia and W.M.H. Sachtler / Effect of steaming on one-step oxidation of benzene to phenol with nitrous oxide over Fe/MFI catalysts. //Appl. Catal. A, 264 (2004) 2, p. 133

60. A. Guzman-Vargas, G. Delahay, B. Coq, E. Lima, P. Bosch and J.-C. Jumas / Influence of the preparation method on the properties of Fe-ZSM-5 for the selective catalytic reduction of NO by n-decane. // Catal. Today, 107-108 (2005), p. 94

61. J. Pérez-Ramírez and A. Gallardo-Llamas / Impact of the preparation method and iron impurities in Fe-ZSM-5 zeolites for propylene production via oxidative dehydrogenation of propane with NaO. //Appl. Catal. A, 279 (2005) 1-2, p. 117

62. Melian-Cabrera, S. Espinosa, F. J. Garcia-Montelongo, F. Kapteijn and J. A. Moulijn / Ion exchanged Fe-FER through H202-assisted decomplexation of organic salts. // Chem. Commun. (2005), p. 1525

63. Mohamed, M.M., Ali, I.O., Eissa, N.A. / Effect of thermal treatment on surface and bulk properties of Fe/ZSM-5 zeolites prepared by different methods. // Micropor. Mesopor. Mater. 87 (2005) 2, p. 93

64. P. Marturano, L. Drozdova, G.D. Pirngruber, A. Kogelbauer and R. Prins / The mechanism of formation of the Fe species in Fe/ZSM-5 prepared by CVD. // Phys. Chem. Chem. Phys. 3 (2001), p. 5585

65. K. Krishna and M. Makkee / Preparation and Pretreatment Temperature Influence on Iron Species Distribution and N2O Decomposition in Fe-ZSM-5 / Catal. Lett. 106 (2006) 3, p. 183

66. K. Krishna and M. Makkee / Preparation of Fe-ZSM-5 with enhanced activity and stability for SCR of NOx // Catal. Today, 114 (2006) 1, p. 23

67. E.J.M. Hensen, Q. Zhu and R.A. van Santen / Selective oxidation of benzene to phenol with nitrous oxide over MFI zeolites: 2. On the effect of the iron and aluminum content and the preparation route. II J. Catal., 233 (2005) 1, p. 136

68. Perez-Ramirez, J., Groen J.C., Bruckner, A., Kumar, M.S., Bentrup, U., Debbagh, M.N. Villaescusa, L.A. / Evolution of isomorphously substituted iron zeolites during activation: comparison of Fe-beta and Fe-ZSM-5 II J. Catal., 232 (2005) 2, p. 318

69. Melian-Cabrera, F. Kapteijn and J. A. Moulijn / One-pot catalyst preparation: combined detemplating and Fe ion-exchange of BEA through Fenton's chemistry. // Chem. Commun. (2005), p. 2178

70. Ch. Baerlocher, W.M. Meier and D.H. Olson / Atlas of Zeolite Framework Types, 5th revised edition//2001, Elsevier: Amsterdam, 304 crp. ISBN: 0-444-50701-9

71. J. Dedecek, D. Kaucky, B. Wichterlova / Co ion siting in pentasil-containing zeolites, part 3.: Co2+ ion sites and their occupation in ZSM-5: a VIS diffuse reflectance spectroscopy study. II Micropor. Mesopor. Mater. 35-36 (2000), p. 483

72. D. Kaucky, A. Vondrova, J. Dedecek, B. Wichterlova / Activity of Co Ion Sites in ZSM-5, Ferrierite, and Mordenite in Selective Catalytic Reduction of NO with Methane // J. Catal. 194 (2000)2, p. 3181. Список литературы

73. Bulanek, R., К. Novoveska, В. Wichterlova / Oxidative dehydrogenation and ammoxidation of ethane and propane over pentasil ring Co-zeolites. // Appl. Catal. A 235 (2002) 1-2, p. 181

74. M. Lezcano , V.l. Kovalchuk, J.L. d'ltri / FTIR Study of the Interaction of Nitric Oxide with Fe-ZSM-5 И Kinetics and Catalysis, 42 (2001) 1, p. 104

75. M.-T. Nechita, G. Berlier, G. Ricchiardi, S. Bordiga and A. Zccchina / New precursor for the post-synthesis preparation of Fe-ZSM-5 zeolites with low iron content // Catal. Lett., 103 (2005), p. 33

76. G. Berlier, G. Ricchiardi, S. Bordiga and A. Zecchina / Catalytic activity of Fe ions in iron-based crystalline and amorphous systems: role of dispersion, coordinative unsaturation and Al content. H J. Catal., 229 (2005) 1, p. 127

77. R.W. Joyner and M. Stockenhuber / Unusual structure and stability of iron-oxygen nano-clusters in Fe-ZSM-5 catalysts // Catal. Lett. 45 (1997) p. 15

78. M. Scwidder, M. Santhosh Kumar, A. Brückner and W. Griinert / Active sites for NO reduction over Fe-ZSM-5 catalysts. // Chem. Comm., 2005, p. 805

79. A.A. Battiston, J.H. Bitter and D.C. Koningsberger / XAFS characterization of the binuclear iron complex in overexchanged Fe/ZSM-5 structure and reactivity // Catal. Lett., 66 (2000), p. 75

80. J.H. Bitter, A.A. Battiston, S. van Donk, K.P. de Jong and D.C. Koningsberger / Accessibility of the Fe-species in Fe/ZSM-5 prepared via FeCb sublimation. // Micropor. Mesopor. Mater., 64 (2003) 1-3, p. 175

81. J.A. Ryder, A.K. Chakraborty, and A.T. Bell / Density Functional Theory Study of Nitrous Oxide Decomposition over Fe- and Co-ZSM-5 И J. Phys. Chem. B, 106 (2002), 7059

82. S.H. Choi, B.R. Wood, J.A. Ryder, and A.T. Bell / X-ray Absorption Fine Structure Characterization of the Local Structure of Fe in Fe-ZSM-5 И J. Phys. Chem. B, 107 (2003), 11843

83. A. Wqclaw, K. Nowinska and W. Schwieger / Benzene to phenol oxidation over iron exchanged zeolite ZSM-5. //Appl. Catal. A, 270 (2004) 1-2, p. 1511. Список литературы

84. E.J.M. Hensen, Q. Zhu, R.A.J. Janssen, P.C.M.M. Magusin, P.J. Kooyman and R.A. van Santen / Selective oxidation of benzene to phenol with nitrous oxide over MFI zeolites: 1. On the role of iron and aluminum. // J. CataL, 233 (2005) 1, p. 123

85. H.-T. Lee and H.-K. Rhee / Stability of Fe/ZSM-5 de-NOx catalyst: effects of iron loading and remaining Bransted acid sites // Catal. Lett., 61 (1999), p. 71

86. X. Feng and W.K. Hall / Limitations on the formation of oxygen-bridged divalent cations in FeZSM-5 // Catal. Lett., 46 (1997), p. 11

87. G.D. Pirngruber, P.K. Roy, and R. Prins. / On determining the nuclearity of iron sites in FeZSM-5—a critical evaluation. II Phys. Chem. Chem. Phys. 8 (2006): p. 3939

88. J.A.Z. Pieterse, G. Mul, I. Melian-Cabrera, and R.W. van den Brink / Synergy between metals in bimetallic zeolite supported catalyst for NO-promoted N20 decomposition // Catal. Lett., 99 (2005), p. 41

89. G. Qi, R.T. Yang, S. Cardoso, R.A. Smith and R. Chang / Deactivation of La-Fe-ZSM-5 catalyst for selective catalytic reduction of NO with NH3: field study results. // Appl. CataL A, 275 (2004) 1-2, p. 207

90. W.M. Heijboer, D.C. Koningsberger, B.M. Weckhuysen and F.M.F. de Groot / New frontiers in X-ray spectroscopy in heterogeneous catalysis: Using Fe/ZSM-5 as test-system. // CataL Today, 110 (2005) 3-4, p. 228

91. J. Jia, K.S. Pillai and W.M.H. Sachtler / One-step oxidation of benzene to phenol with nitrous oxide over Fe/MFI catalysts. II J. CataL, 221 (2004) 1, p. 119

92. B. Wichterlova / Structural Analysis of Potential Active Sites in Metallo-Zeolites for Selective Catalytic Reduction of NOx. An Attempt for the Structure Versus Activity Relationship //Top. CataL, 28, (2004) 1-4, p. 131

93. H.-Y. Chen and W. Sachtler / Promoted Fe/ZSM-5 catalysts prepared by sublimation: de-NOx activity and durability in H20-rich streams. // CataL Lett. 50 (1998) 3, p. 1251. Список литературы

94. H.-Y. Chen and W. M. H. Sachtler / Activity and durability of Fe/ZSM-5 catalysts for lean burn NOx reduction in the presence of water vapor. // Catal. Today 42 (1998)1-2, p. 73

95. H.-T. Lee and H.-K. Rhee / Steam tolerance of Fe/ZSM-5 catalyst for the selective catalytic reduction of NOx. // Korean Journal of Chemical Engineering 19 (2002) 4, p. 574

96. A.Z. Ma and W. Grunert / Selective catalytic reduction of NO by ammonia over Fe-ZSM-5 catalysts. // Chem. Commun. (1999) 1,71

97. G. Qi, Y. Wang, R.T. Yang / Selective Catalytic Reduction of Nitric Oxide with Ammonia over ZSM-5 Based Catalysts for Diesel Engine Applications. // Catal. Lett. 121 (2008) l,p. Ill

98. M.L.M. de Oliveira, C.M. Silva, R. Moreno-Tost, T.L. Farias, A. Jiménez-López, E. Rodriguez-Castellyn / Simulation of SCR equipped vehicles using iron-zeolite catalysts. // Appl. Catal. A 366 (2009) 1, p. 13

99. C. He, Y. Wang, Y. Cheng, C.K. Lambert, R.T. Yang / Activity, stability and hydrocarbon deactivation of Fe/Beta catalyst for SCR of NO with ammonia. // Appl. Catal. A 368 (2009) 1-2, p. 121

100. Long, R. Q. and R. T. Yang / Noble Metal (Pt, Rh, Pd) Promoted Fe-ZSM-5 for Selective Catalytic Oxidation of Ammonia to N2 at Low Temperatures. // Catal. Lett. 78 (2002) 1, p. 353

101. G. Qi and R. T. Yang / Low-temperature SCR of NO with NH3 over noble metal promoted Fe-ZSM-5 catalysts. // Catal. Lett. 100 (2005) 3, p. 243

102. J.A.Z. Pieterse, G.D. Pirngruber, J.A. van Bokhoven, S. Booneveld / Hydrothermal stability of Fe-ZSM-5 and Fe-BEA prepared by wet ion-exchange for N2O decomposition. // Appl. Catal. В 71 (2007) 1-2, p. 16

103. Z. Li, K.C. Xie, W. Huang, W. Reschetilowski / Selective catalytic reduction of NOx with ammonia over Fe-Mo/ZSM-5 catalysts // Chemical Engineering & Technology 28 (2005) 7, p. 797

104. T. Komatsu, M. Nunokawa, I.S. Moon, T. Takahara, S. Namba, T. Yashima / Kinetic Studies of Reduction of Nitric Oxide with Ammonia on Cu2+-Exchanged Zeolites // J. Catal., 148(1994)2, p. 427

105. J.A. Sullivan, J. Cunningham, M.A. Morris, K. Keneavey / Conditions in which Cu-ZSM-5 outperforms supported vanadia catalysts in SCR of NOx by NH3 // Appl. Catal. В 7 (1995) p. 137

106. Y. Teraoka, H. Ogawa, H. Furukawa, S. Kagawa / Influence of cocations on catalytic activity of copper ion-exchanged ZSM-5 zeolite for reduction of nitric oxide with ethene in the presence of oxygen // Catal. Lett. 12 (1992) p. 361

107. A.L. Kustov, E.E. Knyazeva, E.A. Zhilinskaya, A. Aboukais, B.V. Romanovsky / Behaviour of Fe(III) ions in Y zeolites in presence of Cu(II) and Ag(I) ions: an EPR study // Studies in Surface Science and Catalysis, 135 (2001) p. 350

108. Feeley, J. S. and W. M. H. Sachtler / Enhanced Reducibility of Ni and Ni + Pd in Zeolite-Y Blocking of Small Cages with Ca2+ or Mg2+ Ions. // Catal. Lett. 9 (1991) 5-6, p. 377

109. A.V. Kucherov and M. Shelef / Quantitative Determination of Isolated Fe3+ Cations in FeHZSM-5 Catalysts by ESRII J. Catal., 195 (2000) 1, p. 106

110. R. Willi, B. Roduit, R.A. Koeppel, A. Wokaun, A. Baiker / Selective reduction of NO by NH3 over vanadia-based commercial catalyst: Parametric sensitivity and kinetic modeling // Chem. Eng. Sci. 51 (1996), p. 2897

111. J.P. Marques, G. Caeiro, I. Gener, J.M. Lopes and F.R. Ribeiro / Decationization of BEA zeolite by conventional and microwave promoted ion exchange procedures // React. Kinet. Catal. Lett., 86 (2005) 2, p. 389

112. Y. Miyamoto, N. Katada and M. Niwa / Acidity of P zeolite with different Si/Al2 ratio as measured by temperature programmed desorption of ammonia //Micropor. Mesopor. Mater., 40 (2000) 1-3, p. 271

Обратите внимание, представленные выше научные тексты размещены для ознакомления и получены посредством распознавания оригинальных текстов диссертаций (OCR). В связи с чем, в них могут содержаться ошибки, связанные с несовершенством алгоритмов распознавания. В PDF файлах диссертаций и авторефератов, которые мы доставляем, подобных ошибок нет.