Исследование факторов, влияющих на элюационные характеристики хроматографического 99Mo/99mTc генератора на основе обогащенного молибдена-98 тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 05.17.02, кандидат технических наук Стасюк, Елена Сергеевна

• Стасюк, Елена Сергеевна
• кандидат технических наук
• 2010

Оглавление диссертации кандидат технических наук Стасюк, Елена Сергеевна

СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ

ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИХ ПРОЦЕССОВ, ПРОИСХОДЯЩИХ В СИСТЕМЕ: А12Оэ -99Мо/99п,Тс (ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР)

1.1. Ядерно-физические и химические свойства генераторной пары 99Мо

99мТс

1.2. Хроматографические генераторы технеция -99м

1.3. Общая характеристика процессов адсорбции на границе раствор твердая фаза

1.4. Адсорбционные свойства оксидов алюминия

1.5. Методы повышения выхода 99тТс из колонок генераторов

ГЛАВА 2. МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЙ

2.1. Характеристика используемых материалов и оборудования

2.2. Методика подготовки оксидов алюминия к проведению адсорбции молибдена ^ *

2.3. Методика сборки хроматографических колонок

2.4. Приготовление растворов полимолибдата,99Мо натрия и «зарядка» хроматографических колонок

2.5. Проведение радиометрических измерений

2.5.1. Определение объемной и удельной активности 99Мо

2.5.2. Определение в элюатах 99тТс радионуклидной примеси 99Мо

2.5.3. Определения элюационного выхода 99шТс и элюационного профиля генератора

2.5.4. Определение радиохимической чистоты раствора натрия

99тгтпертехнетата, Тс

2.6. Методика сканирования хроматографических колонок

2.7. Определение примесей химических элементов

2.8. Методы статистической обработки результатов

ГЛАВА 3. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ

ВЛИЯНИЯ КИСЛОТНОЙ ОБРАБОТКИ ОКСИДОВ А1203 НА ВЕЛИЧИНУ ИХ СОРБЦИОННОЙ ЕМКОСТИ ПО МОЛИБДЕНУ

3.1. Изучение зависимости изменение величины выхода технеция-99м от рН-формы оксида алюминия

3.2. Исследование реакции взаимодействия оксида алюминия с соляной кислотой

3.3. Изучение закономерностей изменения сорбционной емкости оксидов алюминия по молибдену в зависимости от их кислотной обработки 63 ВЫВОДЫ

ГЛАВА 4. ИЗУЧЕНИЕ ВЛИЯНИЯ НА ВЕЛИЧИНУ ВЫХОДА ТЕХНЕЦИЯ-99М АДСОРБИРОВАННОЙ МАССЫ МОЛИБДЕНА И ЕГО РАСПРЕДЕЛЕНИЯ В КОЛОНКЕ ГЕНЕРАТОРА

4.1. Изучения закономерностей изменения выхода технеция-99м в зависимости от кислотной обработки оксидов и адсорбированной массы молибдена

4.2. Исследование элюационных профилей генераторов с различной адсорбированной массой молибдена

4.3. Изучение закономерностей распределения молибдена в колонке генератора в зависимости от его адсорбированной массы

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Исследование факторов, влияющих на элюационные характеристики хроматографического 99Mo/99mTc генератора на основе обогащенного молибдена-98»

Актуальность темы. Короткоживущий радионуклид технеций-99м (99шТс) и радиофармацевтические препараты (РФП) на его основе широко используются в медицине для проведения диагностических исследований в кардиологии, онкологии, эндокринологии, пульмонологии, неврологии и других ее областях. По данным различных публикаций [32, 65, 103] с препаратами 99тТс проводится более 80 % диагностических тестов от общего объема радиодиагностических процедур. Такой метод, в отличие от рентгеновских, ультразвуковых, магнитно-резонансных и других, позволяет не только исследовать анатомические особенности органов, но и сделать оценку их жизнеспособности, вплоть до клеточного уровня. При этом дозовая нагрузка на организм в 100 раз ниже, чем при проведении подобных обследований с использованием рентгеновских методов исследования [56].

Технеций-99м образуется (генерируется) путем бета-распада материнского радиоизотопа молибден-99 (99Мо), который, в свою очередь, может быть получен на ядерном реакторе по двум основным реакциям: реакции деления урана-235 (пД), в результате которой образуется около 6 % «осколочного» 99Мо с удельной активностью 200-500 Кюри (Ки) на 1 г и более, и по реакции радиационного захвата 98Мо(п,7)99Мо путем облучения нейтронами реактора молибденовых мишеней природного состава или же обогащенных по изотопу молибден-98. В последнем случае удельная активность получаемого продукта обычно находится в пределах 2-8 Ки/г.

Для отделения 99шТс от 99Мо используются установки, называемые генераторами технеция. Наибольшее распространение в мировой практике получили хроматографические генераторы, которые отличаются компактностью, простотой эксплуатации и могут быть транспортированы на большие расстояния. Для их изготовления обычно используется «осколочный» 99Мо, выделяемый из продуктов деления урана-235.

Суммарный объем его производства в мире в 2006 г. составлял порядка 12 кКи в неделю.

В последние годы мировой- рынок был поделен между четырьмя основными производителями, к которым относятся MDS Nordion (облучение в тяжеловодном реакторе NRU (Канада)) > 40%, Mallinckrodt (облучение в реакторе HFR, Петтен, Голландия) > 25%, IRE (Институт радиоактивных элементов), облучение в реакторе BR2 (Бельгия) > 15% и NTP (Nuclear Technology Product), облучение в реакторе SAFARI-1 (Южная Африка) >20%. В России осколочный 99Мо для внутреннего рынка производят на реакторе ВВР-Ц Обнинского филиала «ГНЦ РФ НИФХИ им Л.Я. Карпова». Вместе с тем, следует отметить, что такие производства связаны с необходимостью переработки и утилизации больших количеств радиоактивных отходов в виде других, не используемых продуктов деления урана, что делает их экологически опасными и что послужило причиной остановки ряда реакторов в Европе (Карлсруэ, Россендорф) [7]. По данным МАГАТЭ (совещания в Варшаве, сентябрь 2009 г. и в Вене, октябрь 2009 г.) в настоящее время в мире сложилась критическая ситуация с производством 99Мо из уранового сырья.

Реальной альтернативой урановой технологии является организация на исследовательских среднепоточных реакторах, достаточно широко распространенных в мире и в России, практически, безотходных производств 99Мо, основанных на использовании реакции радиационного захвата (п,у). Основной недостаток такого способа состоит в низкой удельной активности нарабатываемого 99Мо. При этом образуется активированный продукт с большим количеством носителя в виде ядер стабильного изотопа 98Мо. Использование в генераторной технологии такого низкоактивного сырья приводит к необходимости нанесения на. колонку генератора большой массы молибдена (порядка 100-200 мг против 1-5 мг из «осколочного» 99Мо) и применению хроматографических колонок увеличенных размеров.

Следствием этого является снижение объемной активности выделяемого из генератора препарата 99тТс за счет увеличения его элюационного профиля. Это, в конечном итоге, существенно снижает потребительские характеристики генератора, поскольку, например, для проведения сцинтиграфических исследований головного мозга или радионуклидной ангиокардиографии вводимая активность 99тТс должна составлять около 20 мКи (740 МБк) в объеме 1-2 мл [62]. Кроме того, как показала практика, на

99штвыход 1с из генератора существенное влияние оказывает предсорбционная подготовка сорбента (оксида алюминия), а также масса и распределение адсорбированного молибдена в колонке генератора [87].

В этой связи, создание мощных генераторов из низкоактивного (п,у)99Мо требует комплексного подхода, включающего, с одной стороны, поиск путей

99л я повышения удельной активности Мо за счет оптимизации условии облучения молибденовых мишеней [21], а с другой - оптимизации технологических приемов изготовления генераторов, обеспечивающих надежное связывание большой массы молибдена на сорбенте и максимальную величину выхода дочернего 99тТс в минимальном объеме элюента.

Настоящая работа является фрагментом госбюджетной темы «Исследование физико-химических закономерностей реакций изотопного обмена короткоживущих радионуклидов» (№ госрегистрации НИР 0120.0403329) и «Исследование закономерностей образования активных центров в оксидах алюминия, влияющих на процессы адсорбции-десорбции генетической пары 99Мо/99тТс» (№ госрегистрации НИР 0120.0712705).

Цель исследований.

Целью диссертации является изучение адсорбционных характеристик

99 /99т-1 генераторной пары Мо/ Тс на активированных оксидах алюминия и разработка хроматографического генератора на основе (п,у)99Мо с узким элюационным профилем технеция-99м.

Основные задачи исследований.

1. Изучить процесс активации оксидов»А120з при их взаимодействии с соляной кислотой и оценить влияние кислотной обработки на сорбционные характеристики оксидов.

2. Исследовать закономерности изменения выхода 99шТс из генераторов в зависимости от адсорбированной массы молибдена и поглощенного оксидом количества кислоты.

3. Исследовать элюационные профили генераторов с различной адсорбированной массой молибдена.

4. Изучить влияние распределения молибдена в объеме хроматографической колонки на величину выхода 99шТс из генератора.

5. Сделать расчеты предельных масс адсорбированного молибдена, обеспечивающих наиболее узкий элюационный профиль 99тТс.

6. Разработать практические рекомендации для получения генераторов с заданными характеристиками по общей и объемной активности

99шгг< выделяемого Тс.

Научная новизна диссертационной работы состоит в том, что в ней впервые:

• Установлена закономерная связь между величиной адсорбционной емкости оксидов алюминия по молибдену и количеством поглощенной ими кислоты, используемой для предварительной обработки.

• Разработан общий принцип выбора граничных условий для проведения кислотной активации оксидов алюминия, обеспечивающих максимальную и устойчивую адсорбцию молибдена.

• Установлена закономерность изменения выхода 99тТс из генератора в зависимости от адсорбированной массы молибдена и количества поглощенной оксидом кислоты.

• Исследовано влияние характера распределения и степени заполнения молибденом генераторных колонок на величину элюационного выхода 99тТс.

• Разработан методологический подход и практические рекомендации для изготовления генераторов, на основе (п,у)99Мо с. заданными характеристиками по общей и объемной активности выделяемого 99тТс.

По результатам исследований получены положительные решения по 2 Заявкам на-изобретение.

Практическая значимость и реализация результатов работы

Технологии и методики, созданные в процессе выполнения диссертации, используются для регулярного производства сорбционных генераторов «99тТс-ГТ-ТОМ», поставляемых в клиники г.г. Томска, Новосибирска, Барнаула, Красноярска, Иркутска, Челябинска и других города Сибири и Урала. Результаты работы используются в учебно-педагогическом процессе Томского политехнического университета.

Основные положения выносимые на защиту:

1. Экспериментальные исследования по изучению связи между величиной адсорбционной емкости оксида алюминия по молибдену и количеством поглощенной оксидом кислоты, используемой для его предварительной обработки.

2. Методика проведения предсорбционной кислотной обработки оксидов алюминия, обеспечивающая устойчивую адсорбцию заданной массы молибдена.

3. Общая закономерность изменения выхода технеция-99м из генератора в зависимости от адсорбированной массы молибдена и поглощенного оксидом количества кислоты.

4. Экспериментальные изучение влияния степени заполнения колонок молибденом и его распределения в колонке генератора на ширину элюационного профиля 99гаТс.

5. Практические рекомендации для изготовления генераторов на основе (п,у)99Мо с заданными характеристиками по общей и объемной активности выделяемого Тс. •

Апробация работы

Основные положения диссертации доложены и обсуждены на: VIII международной научно практической конференции студентов, аспирантов и

Научно-практической конференции «Химия и технология лекарственных препаратов и полупродуктов» (Новокузнецк, 2002); 6-ой международной конференции «Ядерная и радиационная физика» (Алматы, Казахстан, 2007); III Троицкой конференции «Медицинская физика и инновации в медицине» (Троицк, 2008); VI Российской конференции по радиохимии «Радиохимия -2009»; 7-ой межд. конф. «Ядерная и радиационная физика» (Алматы, Казахстан, 2009), V Международная научно-практическая конференция (Северск-Томск, 2010).

Участие в выставках:

• Межрегиональная специализированная выставка-ярмарка «Медицина Здравоохранение Фармацевтика» // Номинация «Новые научные разработки и технологии». - Томск, 2008 г.

• IX Московский международный салон инноваций и инвестиций // Золотая медаль за разработку «Безотходной технологии производства хроматографических генераторов технеция-99м для медицины»- Москва, 2009 г.

• Петербургская техническая ярмарка, Конкурс «Лучший инновационный проект и лучшая научно-техническая разработка года» // Диплом первой степени «За разработку безотходной технологии производства хроматографических генераторов технеция-99м для медицины»- Санкт-Петербург, 2010 г.

Публикации.

По-материалам диссертации опубликовано 13 работ, из них 2 заявки на изобретение, 3 статьи в журналах, определенных ВАК, 8 тезисов докладов в материалах международных и всероссийских научных конференций.

Структура и объем диссертации: Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы; содержит 106 страниц, включая 26 рисунков, 19 таблиц, 112 библиографических ссылок.

Заключение диссертации по теме «Технология редких, рассеянных и радиоактивных элементов», Стасюк, Елена Сергеевна

ВЫВОДЫ

1. Проведена статистическая обработка массива экспериментальных данных, полученных на серийных генераторах технеция «99тТс-ГТ-ТОМ». Установлено, что величина выхода 99тТс из генераторов закономерно зависит от двух основных факторов: количества поглощенной сорбентом (оксидом алюминия) кислоты и адсорбированной на нем массы молибдена. Полученные зависимости позволяют проводить предварительные расчеты массы молибдена, требуемой для изготовления генераторов с заданным номиналом и выходом при заданных условиях предсорбционной обработки оксидов алюминия.

2. При изучении элюационных характеристик генераторов с различной адсорбированной массой молибдена показано, что с увеличением массы, элюационный профиль генератора становится более узким. Одновременно с этим повышается объемная активность получаемого препарата. Проведены расчеты оптимальной массы адсорбированного молибдена, обеспечивающей наиболее узкий элюационный профиль генератора, а также определен оптимальный объем физраствора для получения максимальной объемной активности.

3. Исследование закономерностей распределения молибдена в колонках генератора показало, что величина максимальной адсорбции молибдена и степень заполнения им колонок (9, зависит от величины его адсорбированной массы. При этом для достижения максимального выхода 99шТс в объеме 9 мл величина О, должна быть около 85%. Это позволяет сделать вывод, что на процесс вымывания Тс из генераторной колонки оказывают влияние незаполненные активные центры оксида алюминия. Поэтому их количество в оксиде должно быть строго регламентированным.

4. Полученные результаты позволяют прогнозировать условия подготовки сорбента для нанесения на колонку генератора требуемой массы молибдена с заданной объемной активностью

99Мо с целью получения генератора с высоким выходом Тс.

5. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Анализ состояния-дел по производству хроматографических генераторов технеция-99м показывает, что на сегодняшний день достаточно хорошо отработана технология изготовления генераторов на основе "Мо - продукта деления урана-235, практически, не содержащего носителя в виде стабильных атомов молибдена. Наряду с этим, производство высокоактивных генераторов из низкоактивного (п,у)99Мо требует решения, как минимум, двух задач. Одна из них состоит в разработке методологического подхода к проведению предсорбционной подготовки оксидов, обеспечивающего надежную адсорбцию большой массы молибдена, требуемой для изготовления генераторов с высоким номиналом по выделяемому 99тТс. Вторая, - в определении условий получения из таких генераторов высокой объемной активности препарата 99тТс с учетом влияния на величину его выхода общей большой массы адсорбированного молибдена.

Экспериментальные результаты, полученные при выполнении диссертационной работы, позволяют сформулировать следующие выводы:

1. В результате изучения процесса взаимодействия нейтральных и кислых оксидов алюминия с соляной кислотой определены области начального (\>0) и предельного (упр) их насыщения кислотой. Исследованы закономерности влияния кислотной обработки оксидов на величину их адсорбционной емкости по молибдену. Показано, что максимум адсорбции молибдена достигается при предельном насыщении уПр с последующим экспоненциальным снижением по мере приближения к точке у0, после чего величина адсорбции резко снижается. При этом установлено, что в области, близкой к у0, наблюдается «проскок» молибдена в элюат при любой его адсорбированной массе. Отсюда был сделан вывод, что при недостаточной кислотной обработке, адсорбция молибдена на оксиде, скорее всего, имеет физическую природу, обусловленную силами Ван-дер-Ваальса, а в более кислой области происходит его хемосорбция.

2. Проведена статистическая обработка массива экспериментальных данных, полученных на серийных генераторах технеция «99тТс-ГТ-ТОМ». Впервые установлено, что величина выхода Тс из генераторов закономерно зависит от двух основных факторов: количества поглощенной оксидом кислоты и адсорбированной на нем массы молибдена. Полученные зависимости позволяют проводить предварительные расчеты массы молибдена, требуемой для изготовления генераторов с заданным номиналом и выходом 99тТс при заданных условиях предсорбционной обработки оксидов алюминия. Показано, что для исследуемых кислого и нейтрального оксидов алюминия, величины максимально возможного выхода 99тТс в объеме элюента 9 мл соответственно составляют 91 и 92 % при предельных массах адсорбированного на колонках молибдена 0,182 и 0,147 г.

3. При изучении элюационных характеристик генераторов с различной адсорбированной массой молибдена показано, что с ее увеличением, элюационный профиль генератора становится более узким. Соответственно повышается и объемная активность получаемого препарата 99тТс. Проведены расчеты оптимальной массы адсорбированного молибдена, обеспечивающей наиболее узкий элюационный профиль генератора, а также определен оптимальный объем физраствора для получения максимальной объемной активности Тс.

4. Проведено изучение закономерностей распределения молибдена в колонках генератора в зависимости от его адсорбированной массы и исследовано влияние степени заполнения колонок молибденом Q¡ на величину выхода 99шТс из генератора. Показано, что для достижения максимального выхода 99тТс в оптимальном (для данной конструкции колонок) объеме 9 мл величина О; должна быть около 85%. На этом

99т тосновании сделан вывод, что на процесс вымывания Тс из генераторной колонки оказывают влияние незаполненные активные центры оксида алюминия. Поэтому их количество в оксиде должно быть строго регламентированным. Сделана оценка «скорости» вымывания 99тТс из генератора, которая в среднем составляет 5 мм/мл.

5. В результате проведенных исследований предложен методологический подход и разработаны практические рекомендации для изготовления генераторов на основе (п,у)99Мо с заданными характеристиками по общей и объемной активности выделяемого 99тТс.

БЛАГОДАРНОСТИ

Выражаю свою благодарность сотрудникам лаборатории №31 НИИ ЯФ Томского политехнического университета за оказанную поддержку в работе.

Отдельно благодарю научного руководителя, доктора технических наук Скуридина Виктора Сергеевича за помощь в выборе направления диссертационной работы и постоянную поддержку в ходе ее выполнения.

Список литературы диссертационного исследования кандидат технических наук Стасюк, Елена Сергеевна, 2010 год

1. Abrashkin S., Heller-Grossman L., Schafferman A., Davis M.A. 99mTc Generators: the Influence of the Radiation Dose on the Elution Yield. // Int. J. Appl. Radiat. Isot. 1978. - No 29. - p. 395.

2. Bodrikov I., Khulbe K., Mann R.S. Electron spins resonance studies of donor and acceptor properties of alumina, silica, alumina — palladium and silica — palladium catalists. // J. Katal. -1976. No 43. - p. 339.

3. Cifka J., Vesely P. Some factors influencing the elution of technetium -99m Generators. // Radiochim. Acta. 1971. - No 16. - p. 30.

4. Cornelius E.B., Milliken Т.Н., Mills G.A., Oblad A.G. Journal Physical Chemistry,- 1955.-59, 809c.

5. De Boer J. H., Fortuin J. M. H., Lippens В. C., Meys W.H., Journal Catalysis.-1963.- 2, lc.

6. Dunken H., Fink P., Pilz E. Chemistry Technology.- 1966.- 18, 490c.

7. Eckardt A., Runge K., Jantsch K. Fission Molybdenum-99 Production and Nuclear Safety in the AMOR-1 // Isotopenpraxis. 1990. - v.26. - No 3.- p. 140141.

8. Glueckauf E., Ion Exchange and its Applications, Soc. Chem. Ind., London, 1954.-34 c.

9. Glueckauf E., Trans. Faraday Soc., 1955.-34c.

10. Jeziorowski H., Knozinger H.J. Raman and ultraviolet spectrovoscopic characterization of molybdena on alumina catalytst. // J. Phys. Chem.- 1979. No 83.-p. 1166.

11. Jovanovic M., Maksin Т., Orlic M. Quality control of technetium-99m eluates, In: Technetium-99m generator based on molybdenum-99 of high specific activity (J.Vucina, ed.), Vinca Institute of Nuclear Sciences, Belgrade, 2003, p.51-66.

12. Levin V.I., Kozyreva-Alexandrova L.S., Sokolova T.N., Bagenova T.L. A new 99mTc generator higher activity. // Int. J. Appl. Radiat. Isot. 1979. - No 30. -p. 450.

13. Lippens B.C. Thesis, University of Technology, Delft, The Netherlands, 1961.

14. Martin A. J. P., Synge R. L. M., Biochemistry Journal,-1941.-1358 c.

15. Mayer S. W., Tompkins E. R., J. Amer. Chem. Soc.,- 1947.- 2866 c.

16. Milenkovic S., Vucina J., Jacimovic Lj., Karanfilov E., Memedovic T., The Universal Mo-99/Tc-99m generator for human use, Isotopenpraxis, 1983.-19, 8589.

17. Molinski V.J. A Review of 99mTc Generator Technology // Int. J. Appl. Radiat Isot. 1982. - v.33. - p. 811-819.

18. Peri J.B., Hannan R.B. Journal Physical Chemistry-1960.-64c.

19. Peri J.B., Journal Physical Chemistry.- 1965.- 69, 211, 220, 231c.

20. Ryabchikov A.I, Skuridin V.S., Nesterov E.A., Chibisov E.V., Golovkov V.M. Obtaining Molybdenum-99 in Research Reactor IR-T With Using Resonance Neutrons // Nuclear Instruments and Methods in Phys. Res., 2004, B 213, p. 364368.

21. Salehi N., Gugnard P.A. Milking Techneque of 99mTc Generators and Labeling Efficiencies. / Int. J. Appl. Radiat. Isot. 1985. - v. 36. - No 5. - p. 417418.

22. Thomas J.K., Gordon S., Hart E.J. The Rates of Reaction of the Hydrated Electron in Aqueous Inorganic Solutions // J. phys. Chem.- 1964. No 68. - p. 1524-1527.

23. Vucina J., Elution efficiency of Mo-99/Tc-99m generator, Facta Universitatis, Series: Physics, Chemistry and Techno logy.2001 -2(3), 125-130.

24. Vucina J., Technetium-99m production: Available options and future prospects, J.Serb.Chem.Soc., 1998, 319-347

25. Wang L., Hall W.K. On the genesis of molybdena-alumina catalyst. // J. Catal.- 1980.-No 66.-p. 251.

26. Wefers K., Bell G.V. Oxides and Hydroxides of Aluminum / Technical Paper.- 1972. No 19. - Alcoa Research Labs.

27. Бабкин И.Ю., Махалов Д.Н., Ткаченко П.Т. Новая конструкция генератора технеция-99м. / Сб. реф. и тез. докл. и сообщ. Всероссийской конф. "50 лет производства и применения изотопов в России" 1998, г. Обнинск, с. 79.

28. Басманов В.В., Соколов А.Е., Нестеров Б.В., Семенова А.А., Отставнова Е.П. Адсорбционные явления в системах Мо02"4 МпОг (AI2O3) и их влияние на качество препарата 99тТс.пертехнетата натрия. // Радиохимия. - 1997. - т. 39. - вып.4. - с. 304-309.

29. Беляев С.Т., Васильев А.А., Марченков Н.С., Малинин А.Б. Производство радионуклидов и их использование в медицине (Аналитический обзор). МЦНТИ, М.-1988.-С.2.

30. Бродская Г.А. Метод быстрого радиохимического выделения технеция-99м и технеция-101 из молибдена, облученного нейтронами. / В"» кн. Получение и выделение радиоактивных изотопов — Ташкент, "ФАН". — 1983. -с. 117-120.

31. Воюцкий С.С. Курс коллоидной химии. М.: "Химия", 1975.- 512с.f

32. Генератор 99Мо/99мТс. Заявка Великобритании № 1582708 G 21 G 4/08. 1981.-№4789.

33. Генератор 99мТс. Заявка Великобритании № 2006511 G 21 G 1/04 .1979, № 4707.

34. Генератор 99мТс. Патент Бельгии № 791504 G 21 G 4/08. 1972.

35. Генератор изотопов. Заявка Франции № 2218622 G 21 G 3/00. 1974.- БИ №42.

36. Генератор радиоактивного элемента Патент США № 644405 G 21 G 1/00. 1979.-БИ№3.

37. Генератор радиоактивных изотопов и способ их получения. Заявка Великобритании № 1365406 G 21 G 1/00. 1974. - № 4457.

38. Генератор радиоизотопов Заявка Великобритании № 1532225 G 21 G 4/04. 1979. - БИ № 7.

39. Генератор радиоизотопов Заявка ЕПР (ЕР) № 0 068 605 G 21 G 1/04. -1983.-БИ№ 1.

40. Генератор технеция-99м. Заявка Франции № 2148456 G 21 G 3/00. -1973.-БИ№ 17.

41. Генератор технеция-99м. Патент ФРГ № 1471959 G 21 G 4/08. / JI. Кульманн, Д. Пюттер. -1989. БИ № 13.

42. Генераторы технеция-99м. Патент США № 4206358 G 21 G 4/08. -1980.- т. 995 № 1.

43. Герасимов A.C., Зарицкая Т.С., Рудик А.П. Справочник по образованию нуклидов в ядерных реакторах. М: Энергоатомиздат, 1989. -576с.

44. Герасимов A.C., Кисилев Г.В., Ланцов М.И. Получение 99Мо в ядерных реакторах. // Атомная энергия. -1989. т. 67. - вып. 2, август. - с. 104-108.

45. Дерффель К. Статистика в аналитической химии. Пер. с нем.-М.*: Мир, 1994.-268С.

46. Доерфель К. Статистика в аналитической химии. М: Наука, 1965, 400с.

47. Зайцева Л.Л., Величко A.B., Виноградов И.В. Соединения технеция и области их применения // Итоги науки и техники. Сер. Неорганическая химия. 1984. - Том 9. - 120с.

48. Изотопный генератор Патент ФРГ № 828990 G 21 Н 5/02 // X. Штрекер, А.Г. Хёхст, Т.В. Чаплински и др. 1981.- БИ №17.

49. Изотопный генератор. Заявка Великобритании 1414597 G 21 G 1/04. -1975,-БИ №15.

50. Изотопный генератор. Заявка ФРГ № 2207309 G 21 G 1/00. 1980. - БИ №47.

51. Карролл-Порчинский Ц., Материалы будущего, пер. с англ., М., 1966 -с.86.

52. Ко дина Г.Е., Корсу некий В.Н. Статус и процесс использования радиофармпрепаратов технеция-99м в России // Радиохимия,- 1997. т.38. -№5.-с. 385 -388.

53. Коттон Ф. Уилкинсон Дж. Современная неорганическая химия. / Пер. с англ. Варгафтика М.Н.; Под ред. Дяткиной М.Е. М: Мир, 1969. Ч. 3. - 592с.

54. Краткий справочник по химии./Под ред. Куриленко О. Д., Киев., 1974 г.-993с.

55. Куренков Н.В., Чувилин Д.Ю. Производство молибдена-99 для использования в ядерной медицине в генераторах технеция-99м / Репринт ИАЭ-6104/4, М.- 1998.

56. Лаврухина А.К., Поздняков A.A. Аналитическая химия технеция, прометия, астатия, Франция. -М: Наука, 1966. — 308с.

57. Лайнер А. И., Производство глинозема, М., 1961-е. 120.

58. Маркелова Е.А., Хужаев С., Султанов А. Химическая форма и условия сорбции Мо-99 на окиси алюминия. // Уз. хим. журнал. — 1987. No 5.- с. 2125.

59. Мархол М. Ионообменники в аналитической химии: в двух частях. Ч. 1. Пер. с англ.-М.: Мир, 1985. 264с.

60. Марченков Н.С. Получение радионуклидов на ускорителях заряженных частиц // Изотопы: свойства, получение, применение / под. Ред. В.Ю.Баранова. М.: ИздАТ, 2000. - С. 406 - 429.

61. Михеев Н.Б. Генератор технеция-99м. / Радиохимия, 1971, т. 13, No 4.-с. 631-633.

62. Михеев Н.Б., Волкова H.JL, Румер И.А. и др. Генератор технеция-99м // Радиохимия, 1971, т.13, № 4.-е. 631-633.

63. Несмеянов Ан. Н. Радиохимия.-М: Химия., 1972 г-591с.

64. Пиккеринг У.Ф. Современная аналитическая химия. Пер. с англ./Под ред. Б.Я. Спивакова, Г.И. Рамендика М.: Химия, 1977. 560 с.

65. Радиоактивный генератор для получения растворов 99мТс. Патент ГДР № 209171 G 01 G 57/00. 1984, БИ. № 10.

66. Разделение изотопов Заявка Великобритании № 1280537 G 21 G 3/00. 1972, БИ№ 8.

67. Разделение радиоактивныхз изотопов. Заявка Великобритании № 1353293 G 21 G 3/00. 1974, №4441.

68. Реми Г. Курс неорганической химии. — М: Мир, 1966: Т. II. — 826с. 75'. Румшиский JI.3. Математическая обработка результатов эксперимента. -М.: Наука, 1971.-192 с.

69. Скуридин В.С, Стасюк Е.С., Чибисов Е.В., Нестеров Е.А., Головков В.М. Исследование процессов адсорбции молибдена на оксидах алюминия // Тез. докл. 6-ой межд. конф. «Ядерная и радиационная физика». — Алматы, Казахстан, 2007. с. 606 - 607.

70. Скуридин B.C. Методы и технологии получения радиофармпрепаратов: учебное пособие.- Томск: Изд-во ТПУ, 2007.- 98с.

71. Скуридин B.C., Стасюк Е.С., Нестеров Е.А., Чибисов Е.В. Исследование сорбционных генераторов технеция-99м на основе облученного нейтронами обогащенного 99Мо// Докладов на V Международной научно-практической конференции. — Томск, 2010. с. 201

72. Скуридин B.C., Стасюк Е.С., Нестеров Е.А., Чибисов Е.В. Элюационные характеристики сорбционных генераторов на основе (п, у)" Мо// Тез. докладов VI Российской конференции по радиохимии «Радиохимия 2009». - Москва, 2009. - с. 373.

73. Скуридин B.C., Стасюк Е.С., Нестеров Е.А., Чибисов Е.В., Рябчиков А.И., Головков В.М. Разработка хроматографических генераторовтехнеция-99м на основе (n,y)99Mo. / Известия ВУЗов, ж. Физика № 10/3.2007,- С. 240-244.

74. Скуридин B.C., Чибисов Е.В. Разработка конструкции малогабаритного экстрактора для разделения пары 99Мо/99шТс // ж. Радиохимия,т. 52, № 1, 2010.- с. 79-83.

75. Способ выделения технеция-99м. A.c. СССР № 1762669 G 21 G 4/08 // Е.С. Гуреев, С. Хужаев, А. Султанов, П.К. Хабибуллаев. Заявл. 10.03.1985. ДСП.

76. Способ изготовления генератора радиоизотопов и генератор, полученный этим способом. Заявка Франции № 2128373 G 21 G 1/00. -1972, БИ № 47.

77. Способ изготовления генератора технеция-99м из облученного нейтронами молибдена-98. Патент RU № 2276102, 2005.- Бюл № 13.

78. Способ изготовления стерильного генератора технеция-99м. . A.c. СССР № 1679896 G 21 G 4/08 // Е.С. Гуреев, С. Хужаев, А. Султанов и др.-Заявл. 03.10.1985. ДСП.

79. Способ изготовления хроматографического генератора технеция-99м из облученного нейтронами молибдена-98. Заявка на изобретение. Исх. № 2008150292 от 12.12.08 г.// B.C. Скуридин, Е.С. Стасюк. (положительное решение ф.1 от 24.05.10.)

80. Способ изготовления хроматографического генератора технеция-99м из облученного нейтронами молибдена-98. Заявка на изобретение. Исх. № 2009112929 пр. 06.04.09 г.// B.C. Скуридин, Е.С. Стасюк. (положительное решение ф.1 от 25.05.10.)

81. Способ получения- Тс. Патент. США № 4158700 G 21 G4/08.- 1980, БИ№1.

82. Способ получения генератора 99мТс Заявка ФРГ № 5211712 G 21 G 1/00.- 1977, БИ№ 11.

83. Строение и свойства адсорбентов и катализаторов. // Под ред. Липпенс Б.К.- М., 1993 с.862.

84. Схемы распада радионуклидов. Энергия и интенсивность излучения. / Пер. с англ. Попова В.И.; Под ред. Моисеева A.A. М: Энергоатомиздат, 1987.-320с.

85. Схемы распада радионуклидов. Энергия и интенсивность излучения. Рекомендации МКРЗ. // М.: Энергоатомиздат. 1987. - ч.2, кн.2. - с. 69-106.

86. Усовершенствованный генератор для получения Тс-99м. Заявка Франции № 2406873 G 21 G 4/08.- 1979. БИ № 25.

87. Установка для производства технеция-99м. Заявка Великобритании № 1361988 G 21 G 3/00. 1974, № 4452.

88. Устройство для получения изотопов. Заявка Японии № 56-23120 G 21 G 4/04. 1981, №6-578.

89. Фармакопейная статья предприятия. Натрия пертехнетат,99шТс из генератора, раствор для инъекций. ФСП 42- 0304240402. 2002.

90. Фармакопейная статья предприятия. Натрия пертехнетат,99шТс из экстракционного генератора, раствор для инъекций. ФСП 42-1419-06 с изменением №1 от 18.06.09.

91. Фармакопейная статья. Определение примесей химических элементов в радиофармацевтических препаратах. ФС 42-1243-79. 1979.

92. Фармакопейная статья. Радиоактивность. ФС 42-1180-78. 1978.

93. Физика визуализации изображений в медицине / под.ред. С. Уэбба: в 2х томах. -М.: Мир, 1991.-Т.1.-С. 190-318.

94. Физико-химические свойства окислов. Справочник. Под ред. Г.В. Самсонова // М.: «Металлургия», 1978.- с.167, 269-270.

95. Фролов Ю.Г. Курс коллоидной химии., М:Химия., 1988г.-464 с.

96. Химическая энциклопедия т. I, II., Большая российская энциклопедия.-М., 1998г.

97. Химия и технология редких и рассеянных элементов. / Под ред. Большакова К.А. М: ВШ, 1976. Ч. III. - 320с.

98. Химия. Справочное руководство. Л: Химия, 1975. - 575с.

99. Чарыков А.К. Математическая обработка результатов химического анализа: Учеб. Пособие для вузов,- JL: Химия, 1984.- 168 с.

100. Чепуренко В.Г., Нижник В.Г., Соколова Н.И. Вычисление погрешностей измерений. Киев: Вища школа, 1978. 38с.

101. Элюционный генератор технеция-99м и способ его изготовления. A.c. СССР № 1702436 G 21 G 4/08 // К.Свобода, Ф.Мелихар, З.Шебек, М. Тымпл.-1991, БИ№ 48.

102. Эткинс П. Физическая химии. М.: "МИР", 1980, т. 2, с. 502-509.

103. ФЕДЕРАЛЬНОЕ АГЕНТСТВО ПО ОБРАЗОВАНИЮ1. О Зг634050, г. Томск-50, пр. Ленина, 30, ТПУ Россия