Исследование критической температуры сверхпроводящего перехода тонких пленок алюминия тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 00.00.00, кандидат наук Седов Егор Андреевич
Седов Егор Андреевич
кандидат наук
2024
- Специальность ВАК РФ00.00.00
- Количество страниц 124
Оглавление диссертации кандидат наук Седов Егор Андреевич
Введение
Глава 1 Обзор основных решений проблемы изменения Тс в сверхпроводниках
Глава 2 Методы изготовления тонких плёнок
2.1 Выбор материала
Глава 3 Анализ изготовленных тонких плёнок
3.1 Поликристаллические плёнки
3.2 Плёнки изготовленные методом молекулярно-лучевой эпитаксии
3.3 Сэндвичные структуры
3.4 Итоги
Глава 4 Результаты
Глава 5 Обсуждение
5.1 Механические дефекты и примеси, подложка
5.2 Гранулированность и остаточное сопротивление
5.3 Квантовый размерный эффект
5.4 Поверхностная проводимость и фононные эффекты
5.5 Ультратонкие плёнки и эффект близости
5.6 Выводы
Заключение
Благодарности
Список литературы
Рекомендованный список диссертаций по специальности «Другие cпециальности», 00.00.00 шифр ВАК
Эффект однофотонного детектирования оптического и ИК излучений в тонких сверхпроводящих NbN пленках2004 год, кандидат физико-математических наук Окунев, Олег Валерьевич
Электронный и вихревой транспорт в сверхпроводящих плёнках нитрида титана2017 год, кандидат наук Постолова Светлана Владимировна
Магнитотранспортные свойства манганитных тонких плёнок, бикристаллических контактов и многослойных ферромагнитных структур2014 год, кандидат наук Петржик, Андрей Михайлович
Терагерцовые смесители на эффекте электронного разогрева в ультратонких плёнках NbN и NbTiN2006 год, кандидат физико-математических наук Финкель, Матвей Ильич
Тонкие пленки FeSeTe на аморфных подложках при низких температурах2026 год, кандидат наук Петров Андрей Владимирович
Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Исследование критической температуры сверхпроводящего перехода тонких пленок алюминия»
Введение
С момента изобретения первых электронных вычислительных машин прогресс шагнул так далеко, что устройства, занимающие раньше огромные помещения, теперь умещаются в кармане обычного человека, а по мощности превосходят их в тысячи раз. Тем не менее, с развитием электроники появились и сложности в изготовлении некоторых компонентов электронной базы и их эксплуатации. Так, процесс миниатюризации привёл к появлению электрических пробоев слоя диэлектрика в транзисторах [1], а вместе с этим увеличивающаяся плотность элементов - к повышенному выделению тепла [2]. И хотя такие проблемы удалось решить заменой используемых материалов и более мощной системой охлаждения, по-прежнему остается спектр вопросов, на которые постоянно ищут ответы не только производители электроники, но и учёные по всему миру. Трудности, связанные с уменьшением размеров тел, не всегда можно решить простой заменой одного вещества на другое, а порой и вообще невозможно преодолеть. В объёме металла, размеры которого становятся сопоставимы с длиной волны де Бройля, возникает фундаментальное ограничение, накладываемое на электрическую проводимость носителей зарядов из-за квантования энергетического спектра, которое может привести к переходу из проводящего в диэлектрическое состояние [3]. Ещё одним проявлением квантовых свойств твердотельных систем пониженной размерности является возможность протекания конечного электрического тока через тонкий слой диэлектрика за счет эффекта квантового туннелирования [4]. Обозначенный эффект приводит к отклонению работы транзисторов сверхмалых размеров от штатного режима [5].
Тем не менее, квантовые эффекты не только создают проблемы для производителей и учёных, но и открывают перспективы для приборов и устройств совершенно нового поколения. В исследовательскую среду уже прочно вошли однофотонные детекторы [6], термометры на холодных электронах [7], СКВИДы [8] и прочее. А оказываемое размерными эффектами влияние на сверхпроводники
заметно расширяет их функциональные возможности [9], а следовательно, и возможности для использования, особенно как основных элементов для квантовых компьютеров. Характерное свойство сверхпроводника — это его критическая температура перехода Тс из проводящего состояния в сверхпроводящее. Но, к сожалению, большинство материалов, подходящих на роль электронных компонентов имеют очень низкую температуру перехода Тс (таблица I).
Таблица I. Список сверхпроводников и их температур перехода в
сверхпроводящее состояние [10].
Материал Критическая температура перехода Тс
А1 1,19
Сё 0,52
Оа 1,08
Ив 4,15
1п 3,4
Мо 0,92
ЫЬ 9,26
РЬ 7,19
Яи 0,49
Бп 3,72
Та 4,48
Т1 0,39
V 5,03
7п 0,55
УБСО 95
ИВССО 135
ИвТ1БаСаСиО 164
И2Б при давлении в 155 Гпа 203
Таким образом, обслуживание таких сверхпроводящих систем, например, квантового компьютера, или же других криогенных устройств, требует сложных криогенных установок, и соответственно, всё это приводит к большей стоимости и неудобству содержания таких систем или приборов, ввиду увеличения их размеров. Поэтому, проблема увеличения Тс или поиска материала, обладающего высокой, близкой к комнатной температуре, температурой перехода остаётся главной темой для исследования с самого открытия явления сверхпроводимости. А недавние работы показывают, что, изменяя свойства сверхпроводящей плёнки: размер гранул, толщину самой плёнки, материал подложки, а также количество слоёв в структурах, состоящих из сверхпроводник-диэлектрик-сверхпроводник-... можно достичь увеличения температуры Тс более чем в два раза [11].
Кроме того, вопрос с изменением критической температуры Тс в низкоразмерных сверхпроводниках представляет ещё и чисто фундаментальный интерес. Данное поведение сверхпроводящих структур известно ещё с 1938 года [12], но споры о его природе до сих пор ведутся в научных кругах. Таким образом, исследование изменения критической температуры Тс сверхпроводника, с уменьшением его размеров, относительно величины в объёмном теле является интересным и актуальным не только с точки зрения практики, но также и для фундаментальной науки.
Цель диссертационной работы - установить природу эффекта зависимости критической температуры низкоразмерного сверхпроводника (тонкой пленки) от характерного размера. Для достижения поставленной цели необходимо выполнить следующие задачи:
• Выбрать сверхпроводящий материал, где размерный эффект четко наблюдается.
• Экспериментально исследовать влияние толщины плёнки на изменение критической температуры сверхпроводника.
• Экспериментально исследовать влияние различных подложек на изменение критической температуры сверхпроводника.
• Экспериментально исследовать влияние метода изготовления плёнок на изменение критической температуры сверхпроводника.
• Экспериментально исследовать влияние размера гранул плёнок на изменение критической температуры сверхпроводника.
• Экспериментально исследовать влияние остаточного сопротивления плёнок на изменение критической температуры сверхпроводника.
• Исследовать возможность описания экспериментальных результатов в терминах квантового размерного эффекта.
Научная новизна основывается на систематическом исследовании зависимости критической температуры тонких плёнок алюминия от толщины плёнки, морфологии плёнки и материала подложки. В частности:
• Впервые изготовлены сверхпроводящие плёнки алюминия на сапфировых подложках методом молекулярно-лучевой эпитаксии и электронно-лучевого напыления.
• Впервые исследована Тс низкоразмерных плёнок из чистого алюминия, изготовленных на подложках из сапфира.
• Впервые исследована Тс низкоразмерных плёнок из чистого алюминия, изготовленных методом молекулярно-лучевой эпитаксии, на подложках из арсенида галлия.
• Впервые проведены сравнительные эксперименты по наблюдению эффекта изменения критической температуры на пленках различного качества.
• Впервые показано, что в более качественных плёнках алюминия, изготовленных методом молекулярно-лучевой эпитаксии, присутствует эффект изменения критической температуры с толщиной пленки.
• Впервые показано, что независимо от материала подложки (арсенид галлия или сапфир) присутствует эффект изменения критической температуры с толщиной пленки.
• Установлена связь между квантовым размерным эффектом и увеличением Тс в плёнках с уменьшением их толщины.
• Впервые исследованы низкоразмерные плёнки алюминия, изготовленные методом молекулярно-лучевой эпитаксии, на подложках из арсенида галлия и сапфира.
Значимость работы состоит в систематических измерениях критической температуры алюминиевых плёнок в зависимости от различных факторов и, следовательно, получения большого объёма данных для анализа тех механизмов, которые оказывают влияние на сдвиг Тс в алюминии. С точки зрении фундаментальной науки значимость заключается в выделении квантового размерного эффекта, влияющего на увеличение Тс, относительно других возможных вкладов (таких как эффект близости, гранулированность и так далее). С практической стороны, понимание механизма изменения Тс, а также проработанная методика изготовления качественных образцов, изготовленных методом молекулярно-лучевой эпитаксии, открывают путь перед новыми возможностями в использовании алюминиевых наноструктур в электронике.
Экспериментальные исследования Тс проводились на трёх криовставках с различными термометрами, установленными в них. Измерения сопротивления образцов проводились по четырёхточечной схеме на постоянном токе. Ток подавался на образцы в диапазоне от 0.1 мкА до 10 мкА. Обработка экспериментальных данных проводилась в программе Gnuplot. Анализ микроструктуры плёнок проводился при помощи просвечивающего электронного микроскопа с высоким разрешением, а также при помощи сканирующей силовой и просвечивающей электронной микроскопии.
Достоверность полученных экспериментальных данных подтверждается количественно идентичными измерениями, полученными на трёх установках, при
помощи трёх разных термометров. Одинаковый тренд на увеличение Тс с уменьшением толщины объекта в плёнках независимо от их качества и метода их изготовления. А также согласие полученных данных с существующими работами и с теоретическими расчётами.
Положения, выносимые на защиту:
1. Проведены сравнительные эксперименты по наблюдению эффекта увеличения критической температуры сверхпроводящего перехода Тс в алюминиевых плёнках на образцах различного качества и морфологии.
2. Увеличение среднего размера гранул с 40 нм до 200 нм в сверхпроводящих плёнках алюминия не приводит к существенному снижению температуры сверхпроводящего перехода
3. Использование сапфировых подложек приводит к заметному снижению критической температуры сверхпроводящего перехода в плёнках с толщиной в диапазоне от 15 до 45 нм.
4. Эффект увеличения критической температуры сверхпроводящего перехода Тс в алюминиевых плёнках - размерный эффект, не зависящий от морфологии образца, материала подложки или качества изготовляемых объектов.
Личный вклад автора представлен во всех ступенях диссертационного исследования кроме микроанализа структуры плёнок алюминия, проведённого коллегами из университета Аристотеля в Салониках. Изготовление, измерения и интерпретация полученных результатов производилась автором диссертации или при его непосредственном активном участии.
Апробация результатов. Результаты диссертационной работы были представлены диссертантом на следующих конференциях:
• Седов Е.А., Завьялов В.В., Арутюнов К.Ю. КВАНТОВЫЙ РАЗМЕРНЫЙ ЭФФЕКТ В ПОЛУМЕТАЛЛАХ И СВЕРХПРОВОДНИКАХ. XI Международная школа-конференция студентов, аспирантов и молодых учёных. Уфа, 11 -14 ноября 2020г.
• Седов Е.А., Завьялов В.В., Арутюнов К.Ю. Квантовый размерный эффект в сверхпроводниках. Физика. Технологии. Инновации. ФТИ-2020. VII Международная молодежная научная конференция, посвященная 100-летию Уральского федерального университета, Екатеринбург, 18-22 мая 2020 г.
• Седов Е.А. Изменение критической температуры сверхпроводящих плёнок алюминия. Научно-техническая конференция студентов, аспирантов и молодых специалистов НИУ ВШЭ им. Е.В. Арменского. Г. Москва. 2020 г.
• Седов Е.А., Завьялов В.В., Арутюнов К.Ю. Квантовый размерный эффект в тонких плёнках алюминия. Физика. Технологии. Инновации. ФТИ-2019. VI Международная молодежная научная конференция, Екатеринбург, 15-19 мая 2019 г.
• E. SEDOV, I. Golokolenov, G. Konstantinidis, A. Stavrinidis, G. Stavrinidis, V. Zavialov, K. Arutyunov. The Enhancement of the Critical Temperature in Thin Aluminium Films. 15th Cryogenics 2019 / IIR International Conference / April 7 - 11, 2019 / Prague / Czech Republic.
• Седов Е.А. Квантовый размерный эффект и плёнки алюминия. Научно-техническая конференция студентов, аспирантов и молодых специалистов НИУ ВШЭ им. Е.В. Арменского. Г. Москва. 2019 г.
• Седов Е.А. Увеличение Тс сверхпроводника в алюминиевых плёнках. Научно-техническая конференция студентов, аспирантов и молодых специалистов НИУ ВШЭ им. Е.В. Арменского. Г. Москва. 2018 г.
Список публикаций по теме диссертации:
• Седов Е. А., Завьялов В. В., Арутюнов К. Ю. Квантовый размерный эффект в сверхпроводниках // Известия Уфимского научного центра РАН. 2021. 1, 39 - 43.
• Arutyunov K., Zavialov Vitalii, Sedov E., Golokolenov I., Заруднева А. А., Шеин К. В., Trun'kin I. N., Vasiliev A. L., Konstantinidis G.,
Stavrinidis G., Croitoru M. D., Shanenko A. A. Nanoarchitecture: Toward Quantum-Size Tuning of Superconductivity. // Physica Status Solidi -Rapid Research Letters. 2019, 1800317, 1-5.
• Arutyunov K., Sedov E., Golokolenov I., V. V. Zav'yalov, Konstantinidis G., Stavrinidis A., Stavrinidis G., Vasiliadis I., Kekhagias T., Dimitrakopulos G. P., Komninu F., Kroitoru M. D., Shanenko A. A. Quantum Size Effect in Superconducting Aluminum Films / Пер. с рус. // Physics of the Solid State. 2019. 61, 9, 1559-1562.
• Sedov E., Golokolenov I., Konstantinidis G., Stavrinidis A., Stavrinidis G., Zavyalov V., Arutyunov K. The enhancement of the critical temperature in thin aluminium films, in: Cryogenics 2019. Proceedings of the 15th IIR International Conference: Prague, Czech Republic, April 8-11, 2019. 15, 363-368.
Объём и структура диссертации. Диссертация состоит из введения, 5 глав и заключения. Полный объём диссертации составляет 124 страниц, включая 4 таблицы и 56 рисунков. Список литературы включает в себя 216 источников.
Глава 1 Обзор основных решений проблемы изменения Тс в
сверхпроводниках
Первые работы, изучающие свойства сверхпроводящих объектов с уменьшением их размеров, относятся к концу тридцатых годов прошлого века. Пионерской работой стала статья Шальникова [12], в которой он обнаружил, в достаточно толстых плёнках свинца и олова, ё>500 нм, отклонение критических параметров от объёмного показателя. Основываясь на том, что плёнки напылялись при температуре жидкого гелия, а после отогрева их до комнатной температуры значение Тс возвращалось к табулированному для объемного материала значению, автор лишь ограничился предположением о наличии рекристаллизации в плёнках, которая и повлияла на такое странное изменение Тс. Немного позже, группой английских учёных, при исследовании краевых эффектов в плёнках и дисках, изготовленных при температуре жидкого гелия, также было обнаружено изменение величины Тс с уменьшением толщины объекта [13]. Стоит заметить, что толщины тех плёнок были больше 0.5 мкм, и ощутимого изменения Тс в них не наблюдалось, поэтому такой эффект сильно не заинтересовал исследователей и был списан на рекристаллизацию, степень отжига и неидеальность образцов, но никак не на размерный эффект.
Следующие упоминания про изменяющуюся Тс начинают встречаться с пятидесятых годов, Лок Д. М. исследуя глубину проникновения магнитного поля в плёнках олова, свинца и индия, заметил, что чем тоньше была плёнка, тем выше её Тс [14]. В похожей работе Заварик также заметил, что, как и в работе Шальникова [12], не отожжённые тонкие плёнки, изготовленные при температуре жидкого гелия, таллия и олова имеют более высокую температуру перехода, чем у объёмного объекта из аналогичного материала, но после отогрева их до комнатной температуры Тс возвращалось к обычному значению [15]. Автор также заметил, что плёнки, изготовленные сразу при комнатной температуре, такого эффекта не показывали. Стоит сказать, что во всех проделанных работах того
времени, толщина плёнок была не меньше 300 нм, что по нынешним меркам считается достаточно «толстым» объектом.
Однако, к середине 50-х годов появился ряд работ немецких учёных Buckel W. и Hilsch R., которые исследовали плёнки разных материалов и разных толщин [16 - 18]. В первой работе [16], авторы исследовали плёнки олова толщиной 50 нм, изготовленные при разных температурах подложки. Как и в предыдущих работах, после отжига плёнок до комнатной температуры, Тс образцов возвращалось до значений объёмного металла. Было обнаружено, что чем выше температура подложки при изготовлении, тем ближе значение Тс к табличному. Температуры подложек при напылении варьировались от 6 до 450 градусов Кельвина, но разница проявлялась только при температурах ниже 150 К, причём наибольшее увеличение Тс было достигнуто при наименьшей температуре изготовления. Таким образом, авторы выразили мнение, что сдвиг Тс происходит из-за возмущений, возникающих в решётке металла при формировании пленки при низких температурах. Кроме того, было замечено, что значение Тс связано с остаточным сопротивлением. Уже в следующих работах [17, 18] авторами были измерены плёнки различных материалов, при этом сами плёнки были в единичном экземпляре, но толщина менялась от материала к материалу. Зависимость Тс от остаточного сопротивления подтвердилась, исходя из чего был получен вывод, что при изготовлении при низких температурах, плёнки имеют какую-то сильно упорядоченную структуру, которая затем изменяется при повышении температуры. Кроме того, учёные предположили, что на значение Тс также влияет размер гранул, из которых состоит плёнка, и различные дефекты, присутствующие в плёнке. Стоит сказать, что из всех материалов наибольшее увеличение Тс показал алюминий и галлий.
Можно заметить, что немногочисленные работы того времени являются исключительно экспериментальными и не находили отклика у теоретического сообщества. Однако, после выхода исторической работы Бардина, Купера и Шрифера [19], в которой не только была предложена микроскопическая теория сверхпроводимости, но и даны конкретные выражения для расчета величины Тс,
Тс = 1.14 йшехр
(1)
возрос интерес к определению критической температуры сверхпроводников. Согласно данной модели, критическая температура сверхпроводников Тс выражается следующей формулой:
1
Ы(0)У\
где, й - постоянная Планка, ш - некая характернная частота фононов, N (0) -плотность состояний электронов на поверхности Ферми в нормальном состоянии, а V - параметр, физический смысл которого - характерная энергия связи между двумя электронами, возникающая из-за взаимодействия с колебаниями решетки (константа электрон-фононного взаимодействия). Стало понятно, что критическая температура напрямую связана с обозначенными параметрами, и следовательно, изменяя их можно достичь повышения или понижения значения Тс. К сожалению, интерес к изменению Тс в тонких образцах первоначально не получил широкого интереса и большинство работ того времени, связанных со значением критической температуры, было направлено на изучение влияния механического давления на электрон-фононную составляющую, а следовательно, и Тс в целом. Образцы представляли из себя либо пластины, либо проволоки достаточно большого размера, и к всеобщему удивлению большого изменения Тс в таких образцах замечено не было. Например, в работах [9, 20, 21], авторы фиксировали уменьшение температуры перехода при возрастающем давлении, но оно было столь незначительным, что вполне умещалось в рамках погрешности эксперимента.
Однако, позже, к середине 60-х годов появились ряд теорий и предположений о возможных причинах изменения величины критической температуры в тонких плёнках сверхпроводников. Первоначально, это изменение связывали с механическими деформациями [22], наличием примесей [23, 24], материалами используемых подложек [25] и условиями изготовления самих образцов [26, 27]. Например, в работе [24] Марковитц на основе экспериментальных данных работы [28] рассматривает модель изменения Тс в зависимости от двух параметров: общих свойств материала примесей и изменения
анизотропии свойств материала в следствие наличия распределения примесей в объёме плёнки. Таким образом изменение Тс является суммой этих двух вкладов:
8ТМ = ка + (а2)Тс1с(х), (2)
где КI - численный коэффициент, зависящий от материала примеси, х -плотность примесей, (а) - среднее значение величины, описывающей анизотропию электрон-электронного взаимодействия, а
2Дс^о/ , ____и Д
[--->х ау тпп (гХУ)
^ = I у-г+Г-' (3)
где есть константа (для алюминия равная 320), а у - величина,
зависящая от значения частоты фононов. По оценке автора, максимальное значение отклонения Тс сверхпроводящего объекта, под влиянием эффекта анизотропии, может достигать 4%.
Однако сразу стало ясно, что эффект изменения Тс слишком велик по сравнению с тем, что могла бы дать только «механическая» составляющая. В связи с этим стали появляться теоретические модели, предсказывающие изменение сверхпроводящих свойств в тонких плёнках сверхпроводников за счет более тонких эффектов.
В работе [29] авторы связали увеличение Тс с увеличением усреднённой амплитуды вибраций ионов в гранулированных плёнках, за счёт смещения ионов решётки из стандартного положения в регулярной решётке в междоузлия, которое происходит в связи с наличием деформаций на границе между гранулами и описывают критическую температуру как:
Тг\ , л 1+Л
) +
1+Х + 8Х
(4)
(А + 6А)(1 - 0.5р*)(Л + 8Х) - у.*' где - средняя частота фононов, A - постоянная решётки, -
псеводпотенциал кулоновского взаимодействия, 8 -изменение величины в связи с деформацией решётки, а Я - константа электрон-фононного взаимодействия, имеющая вид:
Я« [N(0 )/м<^>]</2>,
(5)
здесь N (0) - плотность электронных состояний вблизи уровня Ферми, М -масса иона, <^2к> - среднеквадратичная фононная частота, </2> - усреднённый потенциал электрон-ионной деформации. В ходе теоретических расчётов авторы ожидают изменение Тс в более чем в два раза, приводя в пример экспериментальные работы [16 - 18, 30, 31].
Некоторые авторы [32, 33] рассматривали влияние металлических контактов, а также материалов подложки и слоя оксида как возможные причины того, что Тс сверхпроводника уменьшается или увеличивается в связи с проникновением одиночных электронов в глубину сверхпроводника или наоборот, с извлечением куперовских пар из сверхпроводника в нормальный метал, где в роли нормального метала служат контакты, которые подведены к сверхпроводящему образцу [32] или граница между сверхпроводником и металлической подложкой [33]. Влияние обозначенного эффекта во вклад критической температуры сверхпроводника Тс (1) выражается следующим уравнением:
где ек - энергия Блоха одиночного электрона, 2е0 - энергетическая щель, + €о)-1/2 - энергия возбуждения в сверхпроводнике, а ^ - функция распределение Ферми-Дирака:
Однако, стало быстро понятно, что на изменение Тс, достигающее порой увеличения в несколько раз [30, 34], не могут влиять исключительно проблемы, связанные с качеством изготавливаемой плёнки. С другой стороны, существование аморфных межфазных слоёв между плёнкой и подложкой, между самими зёрнами, а также между слоем оксида и плёнкой было экспериментально подтверждено. Поэтому с определённого момента теоретические исследования
(6)
1
fk Е1/
е /квт + 1
(7)
приобрели два направления. Первое - изменение Тс за счёт ограничения длины свободного пробега электронов границами зёрен, а также, вследствие этого квантование энергетических уровней зарядов [35, 36]. Второе - влияние поверхностных эффектов, возникающих на поверхностях плёнки и границах зёрен, на изменение ширины запрещённой зоны, а следовательно, и критической температуры [37-39].
Пионерами первого типа работ стали Томсон и Блатт [35, 36], которые рассмотрели не только размерный эффект применимо к плёнкам, но и применили свою модель к ультратонким плёнкам, с толщиной порядка 1 нм. В их теории резонанса формы рассматривается случай, когда энергетические уровни сдвигаются относительно поверхности Ферми вследствие изменения толщины плёнки - чем тоньше плёнка, тем больше амплитуда резонанса (рисунок 1).
На рисунке 1 показано, что при каждом следующем резонансе, новый набор размерно-квантованных энергетических уровней начинает вносить свой вклад. Следует заметить, что каждый пик лежит намного выше энергии щели в объёме. А расстояние между двумя соседними пиками равно половине волны де Бройля.
Эта теория получила продолжение в работе [40], но, в отличии от расчётов Томаса-Блатта, здесь авторы приняли, что момент Ферми и химический потенциал - константа, что в свою очередь повлияло на то, что среднее значение Тс в данной работе не увеличивается с уменьшением размеров, а наоборот уменьшается. Авторы рассматривают границы тела Ь, а также учитывают утечку электронов на геометрических поверхностях образца и таким образом получают следующие уравнения для подсчёта Тс на пике, Тс во впадине и среднее Тс:
Tci = 1.140в exp
Ко!
1
1
[(kF/n)a' — 2"] (1 — b/a') + ^
2/
Здесь a' = a + 2 bc
Рисунок 1. Зависимость энергии щели от толщины плёнки. В каждом новом резонансе новое количество энергетических подзон начинает вносить свой вклад. Энергия щели приведена для тонкой плёнки, для сравнения также приведено значение, соответствующее величине в массивном теле [35].
На рисунке 2 представлены результаты для Тс, полученные при помощи формул (8) для значений Ь равному 0 и 1.
ТС!К)
(о) J 1 1 1 1 1 т I 1
С BULK
"ТС|
- 1 1 1 1 1 \ 1 1 1 \ 1 \ i i > \ \ \ \ V \ —
1 \ - 1 1 1 V \ \ \ \ V \ 1 \ \ \ \ \ \ \ V \ ч V ч ч \ ч \ \ Ь = V > \ ч ч \ :
\
Рисунок 2. На графиках представлены вариации Тс в зависимости от толщины
плёнки, для разных значений Ь [40].
Парментер, который рассматривал ранее гранулированные плёнки, как отдельные сверхпроводящие гранулы, разделённые диэлектрическим слоем [41], произвёл оценку влияния уменьшения размера отдельной гранулы на её сверхпроводящие свойства. Автор представил гранулу как идеальной куб со стороной а, и показал, что величина эффективного взаимодействия изменяется немонотонным образом, в зависимости от уменьшения размеров этого самого куба.
,уа>
;р / \ нУр
уеЧ = V
1 у 1 соз (6кУа) соз (6к,уа) (крУа)2 ( ьур ) ( ьур )
(9)
V
где V - целое число, ек - энергия одного электрона, а ур - скорость электронов на поверхности Ферми. Парментер утверждает, что квантовый размерный эффект проявляется только в тех гранулах, размеры которых меньше, чем:
I3 = (10)
В данном случае (0 - длина когерентности. В качестве примера он приводит алюминий, для которого эта величина равна примерно 6.2 нм.
Исследованием влияния квантового размерного эффекта на сверхпроводящие свойства занимались и далее [42 - 44], но работы не были посвящены конкретно изменению Тс, и, тем не менее, в качестве вывода отмечалось осциллирующие изменения сверхпроводящих свойств с уменьшением толщины плёнки.
Второй же тип работ, начинается с предположений Гинзбурга В. Л. [37 - 39] о наличии поверхностной сверхпроводимости, включающей в себя эффекты, связанные с наличием шероховатости на поверхности наноструктур или дополнительного слоя (оксид, полупроводник, диэлектрик). В таких образцах формируются дополнительные очаги возбуждения электрон-фононного взаимодействия, тем самым влияя на сверхпроводящие свойства металла, в том числе и критическую температуру. Как указывает автор, в случае изготовления
Похожие диссертационные работы по специальности «Другие cпециальности», 00.00.00 шифр ВАК
Исследование пространственно–неоднородных электронных состояний методами низкотемпературной сканирующей зондовой микроскопии и спектроскопии2020 год, кандидат наук Путилов Алексей Владимирович
Электронный транспорт и магнитная структура систем наноостровов из ферромагнитных материалов2014 год, кандидат наук Шерстнев, Игорь Алексеевич
Исследование энергетической релаксации в неупорядоченных металлических плёнках2025 год, кандидат наук Ломакин Андрей Игоревич
Разработка и исследование сверхпроводниковых терагерцовых смесителей на электронном разогреве1999 год, кандидат физико-математических наук Чередниченко, Сергей Иванович
Исследование и разработка технологии формирования базовых слоев сверхпроводниковых интегральных схем на основе тантала и ниобия2025 год, кандидат наук Зикий Евгений Владимирович
Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Седов Егор Андреевич, 2024 год
ш -
S + + -
- § + + + + * „ X * я + Ох
Н В g g + +
! 0 20 40 60 80 100
Thickness, nm
Рисунок 33. Тс всех измеренных образцов, представленные как отношение Тс образца к Тс массива. Тс массива алюминия - 1.19 К.
Из представленных графиков виден общий тренд увеличения критической температуры с уменьшением толщины плёнки. Он хорошо прослеживается как для поликристаллических, так и для плёнок, изготовленных методом молекулярно-лучевой эпитаксии. Все измеренные плёнки, вплоть до 5 нм толщин, демонстрировали металлическое поведение с уменьшением температуры, с последующим переходом в сверхпроводящее состояние (Рисунок 34).
Рисунок 34. Зависимости Я(Т) для серии образцов, изготовленных методом молекулярно-лучевой эпитаксии, на А1203 в широком температурном диапазоне: от комнатной температуры вплоть до сверхпроводящего перехода. Плюсики -толщина плёнки 60 нм, крестики - 45 нм, звезды - 35 нм, квадратики - 25 нм, ромбики - 15 нм, круги - 10 нм и треугольники - 5 нм.
На рисунках 35 и 36 представлены сверхпроводящие переходы для самых тонких плёнок (5 нм), изготовленных методами эпитаксии и электронно-лучевым напылением на подложке из сапфира. Оба образца демонстрируют чёткий сверхпроводящий переход.
1.46 1.48 1.5 1.52 1.54 1.56 1.58 1.6 1.62 1.64
Тетрега1иге, К
Рисунок 35. Сверхпроводящий переход образца, изготовленного методом молекулярно-лучевой эпитаксии, с толщиной плёнки 5 нм на подложке Al2O3. Переход измерен при различных величинах тока. Значения тока обозначены в
легенде графика.
Ни на одном из исследованных образцов на наблюдалось каких-либо признаков полупроводникового хода сопротивления (когда сопротивление растёт с уменьшением температуры), или нелинейностей, которые могли бы быть связанны с наличием джозефсоновского перехода между гранулами в толще плёнки. На графике (рисунок 35) сверхпроводящий переход показан при измерениях с разными значениями протекающего тока, от 0.1 мкА до 10 мкА. Смещение перехода происходит из-за увеличения тока, что является типичным для сверхпроводников. Сопротивление поликристаллического образца ожидаемо выше, за счёт рассеяния на большем числе границ, образованных зёрнами.
350 300 250
В
■в
о 200
5 150
¡Л
100 50 0
1.7 1.72 1.74 1.76 1.78 1.8 1.82 1.84 1.86 1.88 1.9
Temperature, К
Рисунок 36. Сверхпроводящий переход для аналогичной на рисунке 35 толщины плёнки, но изготовленной простым напылением. Величина тока 1 мкА.
1=1 uA □
□
- о
□ Г~|
□ QD □ □ИР
На рисунке 37 изображена вольтамперная характеристика (ВАХ), имеющая стандартный вид для сверхпроводников. Предполагается, что при наличии джозефсоновского контакта между гранулами плёнки, ВАХ будет иметь
нелинейный вид, однако, как видно из графика (рисунок 37), ВАХ линейна выше температуры перехода, а при значении температуры близкой к Тс происходит разрушение сверхпроводимости с возрастанием проходящего через образец тока, что и должно происходить в обычном сверхпроводнике. Гистерезис на ВАХ, который можно было бы связать с наличием массива джозефсоновских контактов, также не был замечен.
Current, uA
Рисунок 37. Вольтамперные характеристики образца, изготовленного методом молекулярно-лучевой эпитаксии, с толщиной плёнки 10 нм, подложка Al2O3. На рисунке представлены графики для трёх температурных режимов (смотри
легенду).
Влияние магнитных примесей в составе алюминиевых плёнок также было оценено экспериментально при помощи аналогичного измерения Тс, но с наличием защитного антимагнитного экрана (пермаллой). На рисунке 38 представлен график для 10 нм образца. Из графика видно, что смещение нижней части перехода составляет примерно 0.04 К, что говорит о низком содержании магнитных примесей в исследуемых объектах. Более того, хорошо известно, что алюминий "имеет иммунитет" против влияния магнитных примесей. Экспериментально было установлено, что необходимо добавления нескольких
атомарных процентов магнитных примесей в матрицу алюминия, чтобы
критические параметры сколько-нибудь заметно изменились [99, 100].
о_□_о_гтР а<уР_1_1_1_1_
1.32 1.33 1.34 1.35 1.36 1.37 1.38
ТетрегаШге, К
Рисунок 38. Сравнение двух сверхпроводящих переходов 10 нм плёнки, изготовленной методом молекулярно-лучевой эпитаксии, на А1203 без экранирования магнитного поля Земли и с экранированием. Плоскость образца располагалась параллельно плоскости поверхности Земли. Измерительный ток 1
мкА.
Кроме того, был проведён анализ на исследование деградации образцов со временем (рисунок 39). Разница между двумя измерениями образца 10 нм составила 3 месяца, при этом сдвиг по Тс произошёл незначительный и составил порядка 0.008 К.
Рисунок 39. Сравнение двух сверхпроводящих переходов 10 нм плёнки, изготовленной методом молекулярно-лучевой эпитаксии, на А1203, измеренных в
разное время, с целью исследования деградации образцов во времени. Измерения
проводились при токе 1 мкА.
На рисунке 40 представлено сравнение сверхпроводящих плёнок для серии образцов, изготовленных в эпитаксиальной установке, на подложке из сапфира. С уменьшением толщины наблюдается явное увеличение ширины сверхпроводящего перехода. Вероятнее всего это связано с наличием критического температурного интервала, в котором существенна роль флуктуаций параметра порядка. Минимальная ширина такого интервала Л^ вычисляется с помощью критерия Гинзбурга, а именно ЛTc=GiTc, где
а = [2^квТс/В?(0)!;3]2, (14)
здесь Bc(0) - критическая плотность потока при Т=0, (0 = ЬуР/2пквТс, д0 = 4п Вс/Ам, а уР - скорость Ферми. Для чистого алюминия критерий Гизбурга примерно сопоставим с 10-13, но существенно возрастает для низкоразмерных систем, в частности, плёнок. В соответствии с теорией, указанной в работе [97] в окрестности Тс для двумерного сверхпроводника ожидается экспоненциальное поведение флуктуаций проводимости:
[а'(Т)]-1~Япехр [-(1 - Т/Тс)/0]. (15)
Таким образом становится возможным оценить критерий Гинзбурга, который в случае 5 нм плёнки Gi=0.08, что соответствует ширине резистивного перехода ЛTc=GiTc=0,12 К, в то время как экспериментальное значение получается порядка Л^^М К.
На рисунках 41 и 42 изображены зависимости остаточного сопротивления, при температуре жидкого гелия, от толщины и от обратной величины толщины. А на рисунке 43 представлены графики зависимости Тс от обратной толщины плёнок.
Temperature,
Рисунок 40. Сравнение сверхпроводящих переходов для серии образцов, изготовленных методом молекулярно-лучевой эпитаксии, образцов на AI2O3.
Рисунок 41. Зависимость остаточного сопротивления тонких плёнок алюминия различной толщины при температуре жидкого гелия от толщины образцов.
Жёлтые круги - образцы, изготовленные методом молекулярно-лучевой эпитаксии, на подложке из сапфира, синие ромбы - напылённые образцы на подложке из сапфира, зелёные треугольники - образцы, изготовленные методом
молекулярно-лучевой эпитаксии, на подложке из арсенида галлия, фиолетовые пятиугольники - напылённые образцы на подложке из арсенида галлия.
3.5x10"7
3x10"'
2.5x10"7
2x10"7
О 1.5х10-7
1x10-
5х10":
МВЕ AI203 E-beam AI203 МВЕ GaAs E-beam GaAs оо>о 0
$
в 8 0
0 5x107 1x10® 1.5х108 2x108
d1/m
Рисунок 42. Зависимость остаточного сопротивления тонких плёнок алюминия различной толщины при температуре жидкого гелия от величины равной
обратной толщине образцов.
2.2
«Г
л -
о С.
£
3J
Н
1.6
1.4
1.2
e-beam GaAs +
МВЕ GaAs X
e-beam GaAs МВЕ AI203 ж □ +
*
- + + i
mz + 8 i -
0.05
0.1 0.15
1/d, nm1
0.2
0.25
Рисунок 43. График зависимости температуры сверхпроводящего перехода плёнок от их обратной толщины. Жёлтые квадраты - образцы, изготовленные методом молекулярно-лучевой эпитаксии, на подложке из сапфира, синие
звёздочки - напылённые образцы на подложке из сапфира, зелёные крестики -образцы, изготовленные методом молекулярно-лучевой эпитаксии, на подложке из арсенида галлия, фиолетовые плюсики - напылённые образцы на подложке из
арсенида галлия.
На рисунках 44 и 45 демонстрируются данные для сэндвичных структур. На рисунке 44 представлен сверхпроводящий переход для образца с нитридными прослойками, изготовленного методом молекулярно-лучевой эпитаксии, а на рисунке 45 приводится сравнение сверхпроводящих переходов нескольких сэндвичных образцов (в качестве изолятора - оксид) и 10 нм плёнки алюминия на подложке из арсенида галлия, изготовленной методом электронно-лучевого напыления. Данная плёнка приведена для сравнения, так как у всех сэндвичей примерно аналогичная величина температуры перехода.
Рисунок 44. Сверхпроводящий переход слоистой структуры А1-АШ-А1-... толщина слоя алюминия 7 нм, слоя АШ - 2 нм. Образец изготовлен на подложке из сапфира. Переход измерен при величине тока равной 1 мкА.
Рисунок 45. Сравнение сверхпроводящих переходов слоистых структур с различным временем оксидирования и обычной плёнкой с толщиной равной толщине одного слоя в слоистых образцах. Фиолетовые плюсики - алюминиевая плёнка толщиной 10 нм. Зелёные крестики - слоистый образец со временем оксидирования 1 минута. Синие звёздочки - слоистый образец со временем оксидирования 1 минута (образец номер 2). Оранжевые квадратики - слоистый образец со временем оксидирования 5 минут. Красные круги - слоистый образец со временем оксидирования 3 минуты. Все образцы изготовлены на подложке из
арсенида галлия, методом напыления.
Сравнивая результаты измерений Тс для сэндвича с прослойками нитрида и Тс просто напыленной плёнки толщиной 10 нм, заметно, что у слоистой структуры Тс немного выше и составляет Тс=1.575 К. При этом толщина слоя алюминия, в случае сэндвича, больше и равна 7 нм, слой оксида 2 нм. Очевидно, что наличие нитридного слоя повлияло на данное увеличение Тс.
В то же время, из полученных данных по сэндвичным структурам, напылённым на ОаЛБ видно, что Тс практически совпадает с Тс перехода простой плёнки толщиной 10 нм, напылённой на ОаЛБ, а сопротивление сэндвичей примерно в 7 раз меньше, чем у плёнки. Таким образом сложно говорить о каком -либо влиянии количества слоёв сверхпроводника или слоя оксида между ними,
так как Тс заметно не изменилось. А судя по изменившемуся пропорционально количеству слоёв сопротивлению можно предположить, что вся структура представляет из себя 7 параллельно подключенных проводников, разделённых слоем оксида.
Глава 5 Обсуждение
В целом, образцы, изготовленные на подложке из сапфира, показали количественно меньшую тенденцию увеличения Тс с уменьшением толщины, чем плёнки на GaЛs. Более того, различие ни в методике изготовления пленки, ни в материале подложки не оказало значительного влияния на изменение Тс по сравнению с общим трендом: чем тоньше пленка, тем выше критическая температура. Как и следовало ожидать, все образцы показали металлическое поведение, то есть сопротивление плёнок линейно уменьшалось с понижением температуры (рисунок 34.) Характер одинаков как для поликристаллических, так и для плёнок, изготовленных методом молекулярно-лучевой эпитаксии, на всех видах подложек. Исходя из полученных статистических данных можно проследить какое влияние оказывало то или иное воздействие на изменение температуры сверхпроводящего перехода и сравнить с существующими теориями и экспериментальными работами. Считается, что на изменение Тс в тонких сверхпроводящих плёнках оказывают несколько факторов: механические дефекты и примеси, наличие поверхностной сверхпроводимости, эффект близости, квантово-размерный эффект (КРЭ), гранулированность плёнок и их остаточное сопротивление. В дополнение, сложность изучения сдвига Тс относительного объёмного показателя осложняется ещё и тем, что в одних материалах она понижается с уменьшением размеров (КЬ, РЬ, Та, Уа [81, 101-104]), в других же, наоборот, увеличивается (Л1, 1п, W, Мо, Яе [22, 31, 56, 57, 62, 67, 102, 105]). Таким образом, несмотря на ожидаемую несложную теоретическую интерпретацию этого вопроса (факторы влияния известны ещё с работы БКШ [19], формула (1)), возникает трудная задача экспериментального определения решающего фактора на проявляющиеся изменения Тс в плёнках.
5.1 Механические дефекты и примеси, подложка
В ранних работах [16 - 18], плёнки изготавливались на холодную подложку, Тс которых возвращалась к объёмному значению после отогрева плёнок до комнатной температуры. Повышение Тс в таких образцах объяснялось возникающим натяжением между подложкой и сверхпроводником, а также проявляющимися деформациями решётки. Однако, уже следующие работы, в которых плёнки изготавливались при комнатной температуре, показали изменение Тс относительно объёмной величины [14, 22]. Изучение влияния примесей на изменение Тс [23, 24, 27, 106] особого успеха также не принесло. Во-первых, с улучшением методов и техники изготовления тонкоплёночных структур уменьшалась и концентрация примесей в конечных плёнках, но при этом Тс всё равно не равнялось объёмному значению. Это можно заметить по последним работам, в которых изучаются эпитаксиальные плёнки, количество примесей в них минимально [72-78, 81-83, 85, 88, 93, 94, 98]. Сравнивая результаты, полученные в рамках диссертационной работы, можно оценить по рисунку 38 влияние магнитных примесей в составе алюминиевой плёнки на изменение Тс, и оно составило порядка 1 мК. Результаты микроструктурного анализа (см. главу 3) также не выявили наличия примесей, что говорит о весьма низком влиянии данного фактора на итоговый результат.
Теорию влияния примесей и дефектов разрабатывал Марковитц в работе [24], однако, автор утверждает о том, что Тс должно падать с увеличением количества примесей, а максимальное отклонение Тс от объёма может достигать порядка 4%. Проверить это утверждение весьма сложно, так как Тс может увеличиваться более чем в два раза по сравнению с исходным значением [26, 30, 55], и в таком случае вклад от примесей и дефектов, очевидно, незначителен. Более того, не понятно как эта теория вписывается в такие случаи, когда Тс увеличивается, а не уменьшается.
Проведённые работы по изучению влияния механического давления на плёнки, также показали изменение Тс настолько малое, что оно укладывалось в погрешность [9, 20, 21].
С другой стороны, влияние подложки на изменение Тс отрицать сложно, и оно действительно имеет место быть. В работе [22] проводились измерения плёнок индия толщиной от 3500 нм до 65 нм, и в результате, был обнаружен эффект резкого увеличения Тс при толщинах плёнках меньше 500 нм. Toxen предположил, также как и Lock в работе [14], что на изменение критической температуры влияет сжатие или растяжение подложки и плёнки друг относительно друга. Однако, в отличии от Лока, Токсен пошёл дальше и представил аналитический расчёт для возникающих пластических деформаций в результате движения дислокаций на границе гранул в плёнке или же её нижней и верхней поверхностях. Сравнив свои результаты с результатами Лока, Токсен получил более точное совпадение теоретических данных с экспериментальными (рисунок 46).
3.4 ВО -----—-----
3.4ТО
— ЭЛбО
£ и
% 3.4 50
с £
X 3.440 ul
3 3.4 ЗО
t с
(Л
3.420
3.4 Ю
3.4 ОО -1-1-1-I-1-1_1_
О 3 IO Г5 го 25 ЗО 35 40
FILM THICKNESS,й UOOOA)
Рисунок 46. Зависимость Тс от толщины индиевых плёнок. Также представлена теоретическая кривая с соответствующим ей уравнением [22].
Тем не менее, результат демонстрирует весьма небольшое увеличение Тс, порядка 60 мК или 1,8% от исходного значения. Однако, уже в работе [107], авторы, применяя модель Токсена получили достаточно сильное расхождение теории и эксперимента. Продолжая работы с целью проверки предположения о влиянии деформаций на смещение Тс, в работе [108], автор проводил сравнение чистых оловянных плёнок и плёнок олова напылённых в атмосфере различных газов и на различные подложки. В исследовании использовались подложки из монокристаллического и аморфного стекла. В результате было обнаружено, что у всех плёнок на аморфном стекле Тс оказалось выше, примерно на одну десятую градуса, в то время как влияние остаточных газов на величину Тс было не слишком велико, и разница с чистыми плёнками составила всего лишь сотые доли градуса.
В работе [25], изучая энергетическую щель в туннельных контактах из алюминия, авторы также заметили разные Тс в таких структурах, причём алюминий напылялся на различные подложки из таких материалов как кварц, бромид калия и стекло. Интересно то, что на стекле Тс было выше значения Тс в объёмном алюминии, а на подложке из бромида калия наоборот меньше. В результате чего был сделан вывод о влиянии деформаций, возникших из-за различия термических коэффициентов растяжения (сжатия) пленки сверхпроводника и подложки. В подтверждение этой версии авторы представили теоретически рассчитанную Тс, с учётом возникающий напряжений, и получили, весьма точно согласующиеся результаты с экспериментальными значениями критической температуры. Плёнки на подложке из бромида калия, имеющего больший коэффициент теплового расширения чем у алюминия (в два раза), показали уменьшение Тс относительно объёмного значения. А плёнки на кварце, имеющего коэффициент теплового расширения чуть меньше, чем у алюминия и плёнки на стекле, чей коэффициент также меньше в 4 раза чем у алюминия, показали и соответствующие результаты - увеличение Тс, причём у плёнок на стекле это увеличение было заметно сильнее. Данные результаты очень хорошо совпадают с аналогичными выводами исследования [109]. Похожее исследование
проводилось и в работе [110], где изучение влияния напряжения между плёнкой и подложкой изучалось двумя методами: одновременное напыление олова на шесть разных стеклянных подложек и деформация (изгиб) всей системы при температурах жидкого гелия. Измерения в первом случае показали линейную зависимость Тс от коэффициента термического расширения подложек, с уменьшением коэффициента относительно значения коэффициента у олова увеличивалась и Тс. Принцип изучения, применяемый во втором способе, заключался в давлении на центр подложки с плёнкой, в то время как положение краев образца оставалось фиксированным. Температурах перехода при таком эксперименте также увеличивалась с увеличением силы давления, однако, общее изменение составило лишь 0,8% от исходного значения, что явно не может говорить о решающем вкладе в изменение Тс в сверхпроводящих плёнках. Несмотря на столь малое изменение Тс, полученное в работах, исследовавших влияние подложки на величину Тс плёнок, следует сказать, что наименьшая толщина структур в данных работах была порядка 60 нм. В то время как основной интерес представляют плёнки с толщиной меньшей, чем 60 нм.
Основными материалами подложек для алюминиевых плёнок всегда служили стекло и кремний, однако в диссертационной работе использовался сапфир и арсенид галлия (см. выбор материала). И по полученным данным можно весьма точно оценить какой вклад оказывает подложка в изменение Тс. Из графика на рисунке 32 можно заметить, что Тс для плёнок с одинаковой толщиной, изготовленных на подложках из галлий арсенида больше, чем у плёнок на подложках из сапфира. Если проследить изменение разницы Тс между одинаковыми толщинами плёнок на разных подложках, то вырисовывается линейная зависимость с максимальным значением для самых тонких плёнок 0.23 К и минимальным, для самых толстых - 0.088 К. По всей вероятности, чем тоньше плёнка, тем сильнее на неё влияет то, каким образом ведёт себя подложка при достижении экстремально низких температур, но с увеличением толщины вклад от подложки спадает и выходит на константу.
В работе [111] исследовалось влияние геометрических размеров плёнки олова (толщина, ширина и длина) на изменение Тс, тем самым авторы предполагали, что с увеличением или уменьшением площади соприкосновения плёнки и подложки будет изменяться и Тс. Чёткую интерпретацию результатов дать затруднительно, так как в ходе работы изменялись как минимум три параметра: толщина, ширина и длина, поэтому достаточно сложно отследить какой из этих параметров мог вносить вклад в изменение Тс. Тем не менее, по данным работы можно проследить, что Тс увеличивается сильнее с уменьшением толщины нежели с изменением ширины или длины плёнки. Изменение же, даваемое последними двумя параметрами при фиксированной толщине в 17 нм составляют всего лишь 30 мК. В диссертационной работе все плёнки унифицированы и имеют геометрические размеры, указанные на рисунке 3, поэтому вклад от различной геометрии структур можно исключить.
Резюмируя, из перечисленных механизмов заметное воздействие на изменение Тс оказывает только материал подложки. Однако, здесь возникает сложность с тем, насколько большим является вклад именно от подложки на изменение Тс сверхтонких плёнок, так как на масштабах меньше 10 нм на изменение свойств сверхпроводника начинают влиять КРЭ [42, 43, 112-114] и поверхностные эффекты [115 - 121]. Здесь же стоит учесть, что по результатам микроструктурного анализа, известно, что плёнки на ОаЛБ имеют большую шероховатость, чем алюминиевые плёнки на Л1203, что также вносит свой вклад на таких малых толщинах [122]. Вклад же подложки на толщинах больших, чем 35 нм, становится аналогичным тем данным, что получены в ранних работах и составляет порядка 0.1 К и даже меньше [25, 67]. Данные о большем численном изменении в следствие неидальности совпадений решёток подложки и изучаемого материала [14] не подтвердились.
5.2 Гранулированность и остаточное сопротивление
Другим предположением о причинах изменения Тс стало утверждение о гранулированности плёнок, или, так называемом, эффекте разупорядоченности. Значение Тс в таких гранулированных плёнках может достигать больших значений при изготовлении образцов при температуре жидкого гелия или в атмосфере какого-либо газа. Было проведено некоторое количество экспериментальных работ, по исследованию влияния температуры изготовления на изменение Тс в тонких плёнках. В одной из таких работ Хухарёва заметила [26], что в изготовленных плёнках ртути при температуре жидкого гелия Тс меньше чем в объёме, однако, это изменение не зависит от толщины плёнок, а после их отогрева до комнатной температуры, Тс возвращается к стандартному значению. Более того и другие физические характеристики (проводимость, критическое поле) демонстрировали такую же тенденцию, а форма сверхпроводящего перехода уширяется в «гелиевых» плёнках. Однако, уже в следующей работе [55], в которой методика измерений была та же, но в качестве объекта исследования выступал алюминий, Кухарёва обнаружила, что только что изготовленные плёнки демонстрировали резкий скачок температуры сверхпроводящего перехода вплоть до 3 К (табулировнное значение критической температуры для массивного алюминия Тс=1,19 К) в самых тонких образцах (рисунок 47), что соответствовало данным из работы [17]. Однако, в отличии от предыдущих работ [17, 26], после отогрева значение Тс не возвращалось к стандартной величине объёмного материала, хоть и принимала значительно меньшие значения, чем в «гелиевых» плёнках. При этом, повышение температуры отжига до 400 градусов Цельсия не давало никакого эффекта. Кроме изменения Тс также была замечена меньшая проводимость образцов до отжига плёнок, и в дополнение, обнаружился некий критический размер у плёнок, изготовленных как при комнатной, так и при гелиевой температуре, ниже которого проводимость резко падала. Автор связала это с формированием сильно дисперсной структуры, в которой размер гранул сильно меньше, чем толщина плёнки. Автор утверждает,
что размер гранул влияет на снижение длины свободного пробега проводящих частиц, что приводит к изменению Тс.
Рисунок 47. Зависимость Тс от толщины плёнки ё. Кривая I: круги - плёнки, осаждённые при комнатной температуре; крестики - плёнки, осаждённые при гелиевой температуре и затем отожжённые при 300 градусах. Кривая II: объёмный алюминий [55].
Другие же авторы [101] пошли в сторону увеличения температуры, при которой изготавливались образцы, на этот раз плёнки тантала. Тантал, как и ртуть, с уменьшением толщины также демонстрирует уменьшение температуры сверхпроводящего перехода. В данной работе были исследованы температуры изготовления от 50 градусов цельсия и выше, а толщина исследованных плёнок опустилась до значения 22 нм. Было продемонстрировано, что с уменьшением температуры изготовления - уменьшалось и Тс в плёнках. Так, например, у 90 нм плёнки тантала, изготовленной при 350 градусов цельсия, температура сверхпроводящего перехода равнялась 4.1 К, в то время как у аналогичной плёнки, но напылённой при 50 С оказалась меньше 2.58 К. Авторы утверждают,
что такая разница в величине Тс связана в первую очередь с размером гранул, которые ограничивают длину свободного пробега зарядов. Так, в первом случае средняя величина гранул была порядка 10 нм, в то время как во втором всего лишь около 3 нм. Кроме того, подчеркивается важность наличия металлического слоя между гранулами, влияние которого нивелируется при больших размерах зерен, но вносит изменение в уменьшение Тс при достаточно малых размерах гранул.
В работе [123], авторы целенаправленно исследовали взаимосвязь зависимости температуры изготовления оловянных плёнок и размеров гранул, толщины плёнок и Тс. Авторы изготавливали плёнки при температурах от 170 до 300 К и обнаружили, что с уменьшением температуры осаждения уменьшается и размер гранул, причём проводимость плёнок также при этом падает. Но при этом наблюдалась интересная особенность: Тс плёнок повышалась как с уменьшением температуры изготовления (ниже 250 К), так и с её увеличением (выше 250 К), то есть с нахождением минимума при 250 градусах Кельвина. Кроме того, авторы нашли связь между остаточным сопротивлением и Тс в плёнках с уменьшением их толщины. В результате рассмотренных возможностей, оказывающих влияние на изменение температуры перехода, было признано, что Тс изменяется не только в мелко гранулированных плёнках, и не только в плёнках, изготовленных при низких температурах. Также было показано, что рекристаллизация плёнок при температурах выше 80 К не оказывает значительного влияния на Тс олова. В дополнение можно сказать, что авторы предположили структурное различие плёнок в зависимости от размера гранул, а также возникающее при этом взаимодействие между ними.
Более поздние исследования сверхпроводящих плёнок на холодных подложках, такие как [89, 124], затрагивают область сверхтонких образцов, с толщинами меньше 5 нм, в таких плёнках проводимость подавлялась при некотором критическом размере. Процесс рекристаллизации при этом не изменял проводящих характеристик образцов.
Можно заметить, что в рассмотренных выше работах стало сразу понятно, что в гранулированных плёнках, даже отожжённых до комнатной температуры Тс не возвращалось до точного значения этой величины в объёмном образце. Поэтому довольно быстро учёные стали исследовать гранулированные плёнки, изготовленные сразу при комнатной температуре. Например, в работах [31, 5658] авторы исследовали зависимость концентрации кислорода в камере, при изготовлении плёнок различных металлов, на размер гранул и, соответственно, на изменение Тс. Авторы заметили, что Тс увеличивается скорее с уменьшением размеров гранул (покрытых оксидом), чем с уменьшением толщины плёнки, причём, чем выше плотность кислорода в камере, тем меньше размер гранул. Кроме того, алюминиевые плёнки, изготовленные таким способом при температуре ниже 130 К, становятся непроводящими. В работах [59, 60, 125] варьируя концентрацию гелия в камере напыления изготавливались плёнки одинаковой толщины. Результаты получились те же, что и в [31, 56-58], из чего авторы сделали вывод, что Тс в гранулированных плёнках алюминия увеличивается не с изменением толщины образцов, а с уменьшением размеров гранул. К аналогичным выводам пришли и авторы работы [126], в которой плёнки олова изготавливались в атмосфере газовой смеси из криптона и воздуха. Дальнейшие работы [61-64, 127], изучающие влияние газов на гранулированность плёнок не показали новых результатов, лишь подтвердив, что с уменьшением размеров гранул увеличивается и Тс, вне зависимости от использованного газа и температуры подложки [61] или сверхпроводящего материала [63, 64]. В работе [62] был проведён микрографический анализ полученных образцов, с распределением по размеру гранул в плёнке, в дополнение было проведено исследование зависимости остаточного сопротивления от концентрации парциального давления кислорода при напылении плёнок. В результате проделанной работы авторы заметили, что с дальнейшем увеличением концентрации кислорода при формировании алюминиевой пленки - остаточное сопротивление растёт, а температура сверхпроводящего перехода падает. Авторы
связывают это с формированием оксидных барьеров между гранулами, в тех же плёнках, где концентрация кислорода была мала, Тс увеличивается.
В противовес данным работам стоит рассмотреть сообщения [65, 66, 105], в которых авторы исследовали гранулированные плёнки алюминия, но изготовленные без использования кислорода в камере напыления. При этом критическая температура по-прежнему росла с уменьшением толщины образцов, а авторы отметили отсутствие межзеренного изолирующего слоя, как в случае [31, 56-60]. Кроме того, авторы предполагают, что в плёнках, в целом, нельзя ожидать получения стандартизированного размера гранул по всей площади (объему) плёнки. Выводом к статье служит утверждение, что вне зависимости от наличия кислорода при изготовлении плёнок, и температуры изготовления, получившиеся плёнки всё равно представляют из себя массив разнонаправленных гранул, в котором с уменьшением толщины плёнки растёт Тс.
В работе [67] авторы получили похожий результат с работой [65, 105], исследуя зависимость Тс от толщины плёнок, изготовленных на подложках из стекла и кварца (Рисунок 48).
Рисунок 48. Зависимость Тс от толщины металлического слоя в плёнках алюминия с оксидным слоем на поверхности, где ё - разность между толщиной всей плёнки и толщиной оксидного слоя [67].
Несмотря на различие материалов подложек, изменение величины критической температуры было невелико и скорее объясняется различными термическими коэффициентами расширения материалов, что при охлаждении вызывает деформацию между плёнкой и подложкой. Также был произведён отжиг образцов при 400 С, но, как и в работе [55], разница между Тс таких плёнок и обычных была практически незаметна, хотя их проводимость при этом возросла. Сравнение с похожими работами носит исключительно качественный характер, а не количественный. Авторы предполагают, что это связано с тем, что реальная плёнка состоит из большого числа гранул, размеры которых варьируются даже в рамках одной плёнки, и таким образом вероятность создания двух одинаковых образцов в разных лабораториях практически невозможна.
Из рассмотренных экспериментальных работ видно, что изменение критической температуры исследователи преимущественно связывают с уменьшением размеров гранул, из которых состоит плёнка. К тому же становится понятен механизм регулирования размеров гранул: на это влияет концентрация газа, в котором происходит осаждение сверхпроводящего материала. К этому выводу приходит большинство исследователей [31, 56-60, 125, 126]. Рассматривая же этот вопрос с теоретической точки зрения, сложно прийти к однозначному выводу. Некоторые работы интерпретируют изменение Тс вследствие ограничения движения зарядов, а следовательно, и уменьшения их длины свободного пробега, что приводит к увеличению Тс [26, 30, 55, 101, 111, 128]. Другие же работы [27, 91, 106, 129-131] связывают увеличение Тс с увеличением остаточного сопротивления в плёнках, на которое влияет их гранулированность. Очевидно, что наличие некоторого количества внутренних дефектов, или вкраплений других материалов в узлы решётки исходного вещества, или наличие большого количества поверхностей приводит к росту
остаточного сопротивления такой плёнки. В таких образцах происходит изменение электрон-фононного взаимодействия, а следовательно, и изменение Тс (1) [51, 52, 54, 132, 133].
Тем не менее остаётся непонятным вопрос, почему в одних плёнках Тс растёт [26, 31, 56-60, 101, 125], а в других падает [55, 62, 123] при том, что размеры гранул и там и там уменьшаются, длина свободного пробега и там и там уменьшается, а остаточное сопротивление в обоих вариантах увеличивается с уменьшением гранул. Работы [65, 66, 105] опровергают вывод о том, что на изменение Тс влияет исключительно слой оксида между гранулами, образующийся при такой методике изготовления. Этот же вывод опровергается результатами данной диссертационной работы, так как из полученных данных чётко видно увеличение Тс у всех образцов, а кристаллографический анализ (рис. 20, 22, 24) и ВАХ (рис. 37) не демонстрируют наличия оксидных барьеров между гранулами. С другой стороны, в ультратонких плёнках [70, 89, 124, 134], толщина которых не превышает пары нанометров, по всей вероятности, связывающий гранулы оксид препятствует чёткому электрическому контакту между сверхпроводящими «островками», что приводит как к резкому увеличению сопротивления такой структуры так и резкому уменьшению Тс, с дальнейшим вырождением сверхпроводимости [131]. В целом же, в таких гранулированных плёнках, изготовление которых происходит либо на холодную подложку, либо в атмосфере какого-либо газа, Тс в большей степени зависит от остаточного сопротивления и/или размера гранул, и в меньшей степени от толщины плёнок. Однако, несмотря на то, что в работах [31, 56 - 60] авторы, утверждают, что Тс зависит исключительно от размера гранул, а не от толщины плёнок, в работе [126] всё же указывается, что при фиксированном размере гранул и изменяющейся толщине плёнки - меняется и Тс, то есть признаётся тот факт, что Тс зависит не только от размера гранул, но и от толщины плёнки.
Учитывая тот факт, что интерпретировать такие работы достаточно сложно, ввиду наличия огромного количества степеней свободы, в диссертационной работе влияние газов, температуры подложки, а также размеров гранул было
унифицировано и сведено к минимуму. Поэтому из изложенных выше факторов, явными остались несколько: длина свободного пробега, остаточное сопротивление образцов и размер гранул.
Длина свободного пробега зарядов (формула 14) была посчитана как для случая при комнатной температуре, так и для случая, когда образец находился при температуре жидкого гелия.
I = (16)
Где те - масса электрона, у¥ - скорость Ферми, п - концентрация электронов, е - заряд электрона, р - удельное сопротивление образца [135].
Здесь, как и в работах [26, 30, 55, 101, 111, 128], подтверждается вывод о том, что на длину свободного пробега влияет скорее размер гранул, чем толщина образца. Так как, исходя из полученных данных, / не сильно изменяется на диапазоне толщин плёнок одной серии (от самых толстых до 10 нм), и такое поведение характерно для всех серий образцов, вне зависимости от способа их изготовления. В связи с тем, что / не меняется кардинально на протяжении ряда толщин, весьма сложно говорить о существенном факторе влияния этого параметра на изменение Тс. Тем не менее, в самых тонких образцах (5-10 нм) длина свободного пробега резко падает, а Тс резко увеличивается. Этот результат подтверждает данные работ [26, 30, 111], но опровергает результаты работ, в которых Тс падало [128, 101, 136].
Сравнив данные по остаточному сопротивлению (рис 41 ) с существующими результатами, утверждающими, что Тс зависит именно от него, видно, что в полученных данных, остаточное сопротивление образцов колеблется в определённом диапазоне для каждой серии плёнок вплоть до самой маленькой толщины и изменение этой величины с толщиной становится заметным лишь для плёнок толщиной 10 нм. В то время как Тс изменяется с уменьшением толщины повсеместно. То есть утверждение о том, что остаточное сопротивление есть решающий фактор, влияющий на изменение Тс, не совсем верны. Кроме того, сравнивая данные по напылённым плёнкам на разные подложки, можно заметить,
что остаточное сопротивление при равных толщинах примерно одинаковое, размер гранул также порядка 40 нм и у тех, и у тех, а Тс при этом заметно отличается, что прямо противоречит выводам работ [27, 91, 106, 128-131]. У плёнок на ОаЛБ, изготовленных методом молекулярно-лучевой эпитаксии, остаточное сопротивление отличается на одну десятую от аналогичных плёнок на сапфире при той же толщине. По всей вероятности, это связано с тем, что алюминий формировал островковую структуру, которая между собой была разделена оксидным слоем (см. анализ). Учитывая, что в толстых плёнках таких оксидных прослоек было гораздо меньше, чем в тонких, но их вклад в Тс также был незначителен и проявился как раз в возрастании остаточного сопротивления образцов.
Рассматривая же размер гранул алюминиевых образцов заметно то, что он сильно больше у плёнок, изготовленных методом молекулярно-лучевой эпитаксии, чем у напылённых (см анализ), однако, совсем не зависит от материала подложки. В связи с чем появляется отличная возможность проанализировать влияние размера гранул на сдвиг Тс. Исходя из рисунка 32 и данных таблицы IV можно заметить, что размер гранул при одинаковой толщине плёнок вносит даже меньший вклад, чем влияние подложки. Что явно противоречит выводам статей [59, 60, 67, 123-126]. Оценивая разницу в Тс, для плёнок с толщиной больше 10 нм она является константой равной порядка 0,04 К причём как для плёнок на ОаЛБ, так и для плёнок на Л1203. Исходя из этого можно сказать, что предположение о решающем вкладе в сдвиг Тс за счет разницы размера гранул [16-18, 31, 41, 51-53, 56-64, 127] не соответствует действительности. Не рассматривая случай 5 нм плёнок, в которых разброс заметен, очевидно, что размер гранул не имеет главенствующей роли в изменении Тс с уменьшением толщины.
Таким образом, влияние всех величин, описанных в данной части, гораздо меньше, чем влияние материала подложки и укладывается в величину порядка 0,04 К для всех толщин и всех материалов. Исключение составляют плёнки
толщиной 5 нм, однако, как и в случае с подложкой, сложно оценить какой конкретно фактор заметно повышает Тс в столь тонких плёнках.
5.3 Квантовый размерный эффект
С появлением предположений о том, что в гранулированных плёнках происходит ограничение движения зарядов, с уменьшением размеров этих гранул, также начинают развиваться теории размерных эффектов, в частности квантового размерного эффекта. В свою очередь КРЭ интересен тем, что это явление универсальное и проявляется не только в низкоразмерных сверхпроводниках. Однако, в «типичных» металлах (в нормальном состоянии), таких как алюминий или золото, КРЭ проявляется при достаточно малых размерах [137, 138], в то время как в полуметаллах с малой концентрацией носителей заряда и большой длиной волны де Бройля, таких как висмут, например, он выделяется в более явном виде [122, 139]. Отсюда вытекает достаточно сложное обнаружение этого эффекта в сверхпроводниках.
Суть эффекта заключается в том, что с уменьшением размеров любого объекта, в том числе и тонкой плёнки, квазиимпульсная составляющая, соответствующая движению электронов в плёнке, начинает квантоваться. В результате, энергетический спектр электронов в плёнке расщепляется на несколько энергетических подзон еп:
П2п2 _
£п = 2^РП'П = 1'2'3..........(17)
где ё - толщина плёнки, т - масса заряда. Уменьшение толщины плёнки приводит к сдвигу этих подзон относительно уровня Ферми (Рисунок 49).
Рисунок 49. Схема одноэлектронных подзон и волнового вектора [112].
При пересечении п-ой размерно-квантованной энергетической зоны уровня Ферми происходит скачкообразное изменение различных электронных характеристик металла. Именно эта особенность и является следствием возникновения квантового размерного эффекта. КРЭ в сверхпроводниках, как было показано в главе 1, должен проявляться в виде пилообразной зависимости его характеристик, в том числе и величины Тс (рисунок 50).
Рисунок 50. Относительная критическая температура ^ /^ь^к в зависимости от толщины пленки Lz для нанопленок кадмия, алюминия, олова и
свинца [140].
Пронаблюдать осцилляции энергетической щели и критической температуры с уменьшением толщины сверхпроводящих плёнок предприняли попытку уже в конце 60-х годов [141, 142] (Рисунок 51).
-1-1-I I.- .
т зю ззо ¿,а
Рисунок 51. Зависимости критической температуры и энергетической щели от толщины плёнки олова. Тс определяется как температура, соответствующая падению сопротивления образца в два раза [142].
Утверждается, что период осцилляций порядка 7.5 ангстрем, однако, амплитуда их заметно меньше, чем предсказывается моделью Томаса и Блатта [35, 36] как для энергетической щели, так и в пересчёте на критическую температуру. Колебания Тс на уровне 0,005 Кельвина сравнимы с погрешностью измерений. А в работах Орра [128, 143] были исследованы плёнки переходного размера, то есть толщинами близкими к тому значению, когда плёнка из проводящего состояния переходит в диэлектрическое, более того, изготовлены они были методом молекулярно-лучевой эпитаксии на охлаждённую до 15 К подложку. На рисунке 52 ниже приведён график из работы [143] с периодом осцилляций в 4 ангстрема. Изучая переход сверхпроводник - изолятор в ультратонких плёнках [103, 144-146], было замечено, что с приближением к такому фазовому переходу происходят осцилляции критической температуры.
Рисунок 52. Зависимость температуры сверхпроводящего перехода Тс серии тонких оловянных плёнок от их толщины [143].
В работе [147] были исследованы монослои свинца, в результате чего было продемонстрировано немонотонное уменьшение критической температуры с уменьшением количества монослоёв: то есть толщины плёнки (рисунок 53). Не вдаваясь в теорию, авторы приписывают данное поведение квантовому размерному эффекту.
Рисунок 53. Тс (левая ось, черные круги) и плотность состояний N(EF) (правая ось, красные звёзды) представлены как функции толщины свинцовых плёнок. Показано осциллирующее поведение этих величин относительно толщины объекта. Вставка демонстрирует зависимость сопротивления от температуры для
плёнки толщиной в 28 монослоёв [147].
Однако, несмотря на некоторые успехи, обнаружение данного эффекта в двумерных объектах, таких как плёнки, достаточно сложная задача. К изготавливаемым образцам выдвигаются повышенные требования: влияние всех возможных других факторов, кроме КРЭ, на исследуемую характеристику объекта, должно быть сведено к минимуму. Кроме того, стоит сказать, что, основываясь на разработанных теоретических моделях [35, 36, 40, 112-114, 140, 148-154], в случае плёнок, КРЭ проявляется исключительно в ультратонких образах, толщина которых составляет несколько атомарных слоёв, и как уже было сказано выше выглядит как пилообразное изменение Тс. Таким образом, результаты таких экспериментальных работ [42-44, 155] достаточно сложно интерпретировать с точки зрения теории КРЭ, так как они не отвечают, предъявленным выше требованиям. С другой стороны, положительные результаты работ [143, 147] и их хорошую интерпретацию с теорией, а также затем полученные данные из работ [156, 157] позволяют утверждать о том, что в КРЭ в тонких плёнках уже наблюдался. К сожалению, все работы, в которых наблюдалось осциллированное снижение Тс с уменьшением толщины, были выполнены с использованием свинцовых плёнок. И данные результаты не повторяются на других сверхпроводящих металлах. Авторы работы [156] утверждают, что начинают наблюдать осцилляции Тс на уровне 40 монослоев свинца, что соответствует примерно 16 нм в алюминии. Однако, нет работ, в которых бы были обнаружены осцилляции Тс в алюминии, более того, Тс в алюминии растёт с уменьшением толщины плёнок, а начинает снижаться только при толщине в несколько атомарных слоёв [143], с дальнейшим вырождением сверхпроводимости. Что так же непонятно, как интерпретировать. Возможным решением данной теоретической проблемы является модель, разработанная Шаненко и Кроитору [140], в которой рассматриваются как одномерные, так и двухмерные сверхпроводящие структуры. Опираясь на квантование спектра носителей заряда в таких объектах, они вывели выражения, описывающие осциллирующее поведение сверхпроводящих свойств, на основе формализма Боголюбова и Горькова [158, 159]. Главной особенностью данной модели
является то, что, рассматривая КРЭ в нанообъектах и используя отличный от работ Томаса и Блата [35-36] математический аппарат, были получены аналогичные результаты для энергетической щели, параметра порядка и критической температуры. Данная модель подходит как для описания квантового размерного эффекта в нанопроводах [114, 154], так и в наноплёнках [160].
На рисунке 54 представлено применение теоретической модели к экспериментальным данным, полученным в работах [114, 154].
Рисунок 54. Экспериментальные и теоретические данные отношения Тс к Тс массивного алюминия от эффективного диаметра нанопровода Э. Квадраты -экспериментальные результаты из работ [114, 154], красная кривая - общий тренд, описывающий увеличение Тс. Серые столбики - расчет Тс проволоки с
шагом в 0.2 нм [150].
В серии этих работ исследовалось изменение Тс поликристаллических нанопроводов алюминия с уменьшением их поперечного сечения. Рассмотренная здесь модель достаточно хорошо описывает данные результаты. Учитывая, что модели, основанные на рассеянии на границах, дают изменение Тс порядка 0.1 К [161], эта теория даёт более приближённый результат. Кроме того, их данные неплохо описывают результаты работ [147, 156, 162].
Учитывая историю исследований тонких плёнок и изменения критической температуры с уменьшением их толщины, а также внимание, уделяемое этой
проблеме именитыми теоретиками [37 - 39], интересно было бы исследовать влияние резонанса формы на изменение Тс в плёнках. К сожалению, как уже было сказано выше, задача по обнаружению квантовых осцилляций в плёнках сложнее чем в нанопроводах, так как в проволоках происходит ограничение движения зарядов по двум направлениям, в то время как в плёнке только по одному. Для явного наблюдения КРЭ, исследуемый объект должен быть монокристаллом, однако, изготовить алюминиевую плёнку, являющуюся одним единым монокристаллом невозможно. В дополнение, эта модель подробно рассматривает одномерный случай, и лишь предполагает наличие данного эффекта в двумерном. Тем не менее, успешные эксперименты по обнаружению КРЭ в свинце [136, 147, 156] дают надежду и на наблюдение таких осцилляций в алюминии. Изготавливая алюминиевые структуры методом электронно-лучевой эпитаксии, планировалось получить квазимонокристаллический образец. Стоит сказать, что данная цель была достигнута, так как средний размер зёрен в таких плёнках превышал размеры, получаемые в более ранних работах. Сравнив полученные результаты для самых тонких плёнок с моделью из работ [140, 149-153] был получен следующий график (рисунок 55)
Рисунок 55. Теоретическая зависимость, полученная в работах [149 - 151, 153] и основанная на модели резонанса формы, с наложенными на неё экспериментальными точками, измеренными в настоящей диссертационной работе (рисунок 32). По оси Х - толщина плёнки в нанометрах, по оси У -
отношение Тс плёнки к Тс массива.
Образцы всех типов повторяют общую тенденцию на увеличение Тс с уменьшением толщины, заданной данной моделью, а плёнки на подложке из сапфира отлично совпадают с расчётными значениями. К сожалению, данная модель рассчитана на достаточно тонкие объекты, так как с увеличением толщины такие колебания начинают размываться, поэтому их экспериментальное обнаружение достаточно затруднено и в настоящем случае сравнить модель с экспериментальными данными для более толстых плёнок - невозможно. А количественное несоответствие результатов для поликристаллических плёнок на ОаЛБ хорошо объясняется тем, что теоретическая модель [149-153] идеализирована и, строго говоря, применима к тонким двумерным кристаллам. Вклад неупорядоченности реальных образцов сейчас активно обсуждается. Осцилляции значения Тс также не удалось пронаблюдать ни на одной из произведённых серий, вероятнее всего это связано с тем, что шаг толщин слишком большой, а предсказываемые колебания проявляются на значительно меньших масштабах, порядка одного атомарного слоя, то есть 0.4 нм для алюминия.
5.4 Поверхностная проводимость и фононные эффекты
Ещё одним фактором, влияющим на изменение Тс в тонких плёнках сверхпроводников считается поверхностная проводимость, предложенная в теоретических работах [37 - 39, 45, 48]. Из экспериментальных трудов выделяется обширное исследование, проведённое группой Стронгина, которое началось как исследование гранулированных плёнок [163], плавно перешедшее к вопросу
поверхностной проводимости [164-166] и проверке гипотезы [48] в работах [96, 97, 102, 167, 168].
По схожей методике, что и в рассмотренных выше работах, в одной из первых статей [163], исследовался вольфрам (Тс-0,016 К для массивного монокристалла), показавший сильный скачок значения критической температуры, вплоть до 4.1 К. Образцы изготавливались обычным напылением в вакууме и в атмосфере аргона, причём толщина их была примерно 200 нм, а вот размер гранул варьировался от 2 до 30 нм. Увеличение Тс в работе [163] связывалось с уменьшением размеров гранул. В результате рентгенографического анализа плёнок авторы установили низкое количество примесей, неспособное повлиять на изменение Тс, но при этом обнаружили наличие деформаций, которые могли бы внести некий вклад в сдвиг Тс. Тем не менее, авторы считают, что основным источником такого скачка критической температуры является увеличение взаимодействия между сверхпроводящими частями плёнки, и диэлектрическими прослойками, образованными вследствие напыления в газовой атмосфере, а также плёнкой оксида, образованной на поверхности образца.
В работах [164, 165] рассматривались туннельные контакты на базе алюминия, в которых обнаружилось увеличение Тс относительно объёма, при этом, первоначальной версией было влияние пластических деформаций, возникающих в результате различного сжатия\растяжения подложки и плёнки, но в ходе проведённых теоретических оценок, которые по величинам соответствовали данным полученным в похожих работах, выяснилось, что величина отклонения слишком мала, а увеличение Тс слишком велико, чтобы исключительно этот вклад играл решающую роль. Таким образом, учитывая наличие диэлектрической поверхности в алюминиевых структурах авторы пришли к выводу, что на увеличение Тс в алюминии играет поверхностная проводимость, предложенная ещё [37 - 39, 166]. Продвигаясь дальше, авторы провели исследование чистых плёнок алюминия [167], в которых так же, как и в предыдущей работе, наблюдался рост Тс с уменьшением их толщины, а также сэндвичных структур [96] в поддержку предположения [48] и поверхностной
сверхпроводимости [37 - 39]. Учитывая оценки механического вклада, дающих увеличение Тс не больше 0.2 К относительно объёма, в то время как самая тонкая плёнка алюминия показывала Тс порядка 2.2К, становилось очевидным влияние другого механизма, которым и могла являться поверхностная проводимость, существующая из-за наличия слоя оксида на алюминиевых плёнках. Более того, проведённые расчёты, использующие модель [33, 166], показали качественное соответствие с экспериментальными данными. На рисунке 56 представлены экспериментальные кривые, полученные в работе [167], а во вставке приведена зависимость Тс от толщины плёнок с теоретической кривой, построенной по работам [33, 166].
Рисунок 56. Толщины некоторых плёнок приведены на рисунке, для кривых С - 300 А, Э - 300 А, Е - 100 А. Треугольники во вставке являются измерениями дополнительных образцов, не вошедших на этот график. Можно заметить, что у плёнок с удалёнными краями ширина перехода меньше [167].
1.0 ь
Т—"—I— г—I | 1 I I 77! ■ ■ ! !
, /
2.5
В работах [97,102, 168] продолжается исследование изменения Тс в связи с наличием несверхпроводящего слоя на поверхности сверхпроводника, на этот раз не диэлектрического, а металлического. Такие структуры также показали увеличение Тс, зависящее как от толщины сверхпроводника, так и от толщины и материала металлического слоя.
Стоит отметить, что это не единственная группа, занимавшаяся исследованием влияния поверхностных слоёв различных материалов на критическую температуру перехода сверхпроводников. В работах [68, 69, 161], авторы исследовали алюминиевые плёнки, покрытые слоем аргона, неона, водорода и т. д. В статьях [68, 161] было показано, что покрытие алюминиевой плёнки аргоном уменьшает её Тс по сравнению с чистым образцом без какого-либо слоя, а при нанесении водорода на поверхность алюминия, Тс таких образцов возрастало. Исследования проводились "in situ", поэтому это отличный пример того, что даже у чистой плёнки алюминия Тс также возрастает по сравнению с объёмным показателем. В работе [102] проводилось похожее исследование, но с другими сверхпроводниками, а в качестве поверхностного материала использовались неон и аргон. Тс в таких плёнках понижалось относительно чистых плёнок алюминия и относительно объёмного значения. Авторы предполагают, что отрицательный сдвиг связан с увеличением фононной частоты за счёт наличия адсорбирующего слоя на поверхности сверхпроводника. Стоит сказать, что плёнки изготавливались при температуре жидкого гелия с дальнейшим отогревом до 100 К. В работе же [69] было показано, что Тс зависит скорее от поверхностного сопротивления, на которое влияет материал, нанесённый поверх сверхпроводника, чем от уменьшения толщины плёнок, хотя исследовались достаточно толстые плёнки от 100 нм. Похожий результат был получен в статье [129], где авторы исследовали влияние поверхностного сопротивления на изменение Тс путём напыления серебра на ультратонкие плёнки из висмута. Однако, влияние остаточного сопротивления было рассмотрено в главе выше, к тому же это противоречит данным из работ [68, 102],
в которых чистые алюминиевые плёнки, без какого-либо другого слоя на поверхности образца, показывали увеличение Тс.
Кроме того, некоторые исследователи связывали изменение Тс в гранулированных плёнках также с поверхностными эффектами. Однако, единого мнения в данных работах достигнуто не было, причём как между теоретическими работами, так и между практическими. Например, de Gennes предсказывал уменьшение Тс в связи с наличием большого количества поверхностей в гранулированных плёнках, а следовательно, и с возникновением граничных условий, влияющими на изменение Тс [33], в то время как в работе [38, 39], авторы, наоборот, предсказывают увеличение Тс в таких плёнках. В работе [53] исследователи связывают большую Тс в «холодных» плёнках по сравнению с отожёнными или напылёнными при комнатной температуре, с тем, что в «холодных» плёнках поверхностей больше, а следовательно, и эффект увеличения Тс в них также больше, чем в «тёплых» плёнках, в которых происходит «спекание» гранул. Однако, выводы данной работы опровергаются работой [31]. В работе [105] авторы объяснили более высокую Тс в сильно гранулированных плёнках алюминия с наличием поверхностных мод, которые по расчётам Макмиллана [51] повышают Тс. В экспериментальной работе [169] авторы опровергают точку зрения, что поверхностная проводимость повышает Тс в сверхпроводящих плёнках, так как в исследуемом ими ниобии Тс наоборот падала. Теоретическая работа [170] показала, что невозможно точно определить влияние поверхностных эффектов на изменение Тс сверхпроводников, в связи с тем, что Тс в одних материалах повышается, а в других понижается.
Если же рассматривать экспериментальные работы, направленные на изучение предположения, выдвинутого в работе [48], о том, что электроны могут образовывать куперовские пары через слой диэлектрика, то они успеха не достигли. В работе [65, 96, 97] не было обнаружено увеличения Тс в зависимости от наличия дополнительного слоя сверхпроводника - оксид. Причём такие плёнки изготавливались как на холодную подложку, так и на подложку комнатной температуры. В диссертационной работе также не было обнаружено увеличения
Тс многослойной структуры относительно Тс плёнки с аналогичной толщиной слоя.
Влияние поверхностных эффектов на изменение Тс изучалось Сусловым в серии работ [115 - 119]. Автор рассматривал влияние введения слоя материала А в материал Б: верхрешётка из этих материалов [115, 118] или 1 материал вводится в толщину другого в виде плоского дефекта [116 - 118]. Таким образом, на границе, между двумя материалами возникают поверхностные эффекты, которые влияют на изменение Тс. Рассматривая случай сверхрешётки из сверхпроводящих материалов, автор утверждает, что Тс такого объекта будет всегда лежать между температурами перехода первого и второго материала. Более того, в некоторых экспериментальных работах было получено Тс даже превосходящее Тс исходных материалов [171]. Причиной такого повышения по мнению автора может служить наличие переходного слоя между двумя материалами. Однако, в диссертационное исследование не входит рассмотрение объектов, состоящих из нескольких сверхпроводящих материалов.
Суслов, в своих работах, указывает, что наибольший вклад поверхностные эффекты вносят в структуры, где толщина хотя бы одного из двух материалов сопоставима с величиной постоянной решётки. Причём не важно, являются ли они оба сверхпроводниками или один из них диэлектрик. Применяя данную модель к диссертационному исследованию, возникают некоторые сложности с интерпретацией данных. Случай сверхрешётки, когда существует некий массив из материала 0 и материала 1, не подходит под диссертационное исследование. Все изготовленные образцы представляют из себя алюминиевые плёнки без наличия каких-либо других материалов в их толще (см. анализ). Таким объектом могла бы быть сильно гранулированная плёнка со слоем оксида между ними, однако, исходя из микроструктурного анализа, плёнки не имеют следов оксида на стыке гранул. Так как диэлектрических прослоек в объёме алюминия нет, то здесь же не применимо и предположение из работ [116, 118] о том, что при введении в толщу сверхпроводника, диэлектрика, толщина которого будет варьироваться, Тс начинает изменяться немонотонным образом и проявляет осциллирующий
характер, аналогичный тому, что наблюдается при КРЭ. Кроме того, если предположить, что такими прослойками могут служить подложка и поверхностный оксид плёнок, их влияние также сведено к минимуму в данной работе, так как толщина как подложек, так и оксидного слоя на поверхности образцов одинакова для всех изготовленных объектов. То есть если этот эффект и оказывает влияние, то он одинаков для всех объектов.
В то же время, стыки гранул представляют собой плоскости двойникования (рисунок 29), в работах [116, 118] Cуслов как раз рассматривает такой случай, когда в качестве дефектов, между которыми находится сверхпроводник, служат плоскости двойникования. Однако, исходя из этой работы, заметные влияния такого соседства на изменение Тс должны проявляться на масштабе L=6.2 нм (10) между дефектами, но в случае плёнок, изготовленных в эпитаксиальной установке и даже напылённых плёнок, полученных в рамках данного исследования, расстояние между плоскостями двойникования могут достигать порой расстояния большего чем 200 нм (рисунок 20) и 50 нм соответственно, то есть данное условие явно не соблюдается. В дополнение следует сказать, что концентрация дефектов, в целом, в изготовленных плёнках крайне мала, что подтверждает кристалографический анализ. Таким образом, эффект, оказываемый дефектами явно мал относительно других возможных, таких как, например, влияние подложки. Кроме того, плёнки, изготовленные в эпитаксиальной установке, которые лучшего качества, чем напылённые, и как следствие, имеют меньшую концентрация дефектов, не показывают (рис 32) сильно большой разницы в температуре перехода между образцами одинаковой толщины, на одной и той же подложке, но изготовленных разными методами.
Рассматривая его работы дальше, под конфигурацию исследованных плёнок подходит случай, когда плёнка сверхпроводника зажата между двумя диэлектрическими слоями. В таких объектах Тс будет спадать пропорционально уменьшению произведения константы электрон-фононного взаимодействия и плотности состояний. Причём это явление соблюдается как для одинаковых материалов диэлектрика, так и для разных. В таком случае Тс зависит не столько
от толщины слоёв диэлектрика, сколько от значений плотности состояний и электрон-фононного взаимодействия. Это подтверждается некоторыми работами [161, 172, 173], но в то же время, алюминий, или, например индий, демонстрируют повышение критической температуры перехода с уменьшением толщины [68, 102, 174]. Более того, в работах [68, 102], где исследовалось Тс алюминиевых образцов одинаковой толщины, в зависимости от слоя диэлектрика на их поверхности, было показано, что даже в чистых плёнках, без слоя оксида, Тс также увеличивается относительно значения в объёме. Причём, Тс в таких плёнках, на удивление, оказалось выше, чем в тех, что изготовлены и измерены в рамках выполненной работы.
С другой стороны, повышение Тс возможно в сверхрешётке из сверхпроводников или в сэндвиче сверхпроводник - диэлектрик, если электрон-фононное взаимодействие в диэлектрике больше, чем в сверхпроводящем материале и электроны испытывают более сильное притяжение со стороны диэлектрика, либо в режиме поверхностной сверхпроводимости, когда параметр порядка локализован на атомарном масштабе вблизи границы раздела между сверхпроводником и диэлектриком. Но как уже было сказано выше, в диссертации больше рассматривается случай чистых плёнок. А отсутствие изменения Тс в сэндвичных структурах относительно плёнок аналогичной толщины скорее заключается в том, что слой диэлектрика слишком толстый, что не позволяет электронам создавать куперовские пары с разных его сторон [48]. Это подтверждает и Суслов, указывая, что Тс будет меняться только в том случае, если толщина одного из материалов будет сопоставима с постоянной решётки. В проделанной же работе толщина оксида в несколько раз больше этой постоянной.
Интересным предположением автора является также и осцилляции Тс с уменьшением толщины вводимого слоя в толщу сверхпроводника [116, 118]. Однако, как уже было сказано выше, толщина оксидного слоя на поверхности алюминия для всех образцов составляла практически константу. Что явно не способствовало наблюдению данного эффекта.
Исследованием плоскостей двойникования и того, как они влияют на изменение критической температуры, занимался Хлюстиков, в его работах было обнаружено увеличение Тс в образцах, состоящих из двойниковых кристаллов [175 - 184]. Авторы различных исследований по этой теме связывают это как раз с наличием множества двойников кристаллитов в плёнке, количество которых с уменьшением толщины стремительно возрастает, соответственно всё больше увеличивая Тс образца. При этом влияние остальных вкладов, например, эффекта близости, становится все менее заметным за счёт возрастающего возмущения, вносимого двойниковыми кристаллитами. Этот же вывод подтверждает и Суслов в своих работах [120, 121]. Однако, изменение Тс, полученное Хлюстиковым, например, для олова составляет 0.04 К [179], что явно меньше тех значений, которых достигает порой Тс в тонких плёнках. Более того, в работе [182] указывается, что в алюминиевых образцах изменения Тс не наблюдалось. Тем не менее, наличие плоскостей двойникования в изготовленных плёнках подтверждено микроструктурным анализом (рисунок 29), но степень влияния явно не решающая.
Таким образом, в большинстве работ, изучающих проблематику поверхностной сверхпроводимости в тонких плёнках, Тс уменьшается в следствие наличия несверхпроводящих слоёв на поверхности плёнки или в её толще. В частности, это показывают работы [68, 69, 161]. Кроме того, понижение Тс, в связи с увеличением размеров гранул, а значит и сокращением количества поверхностей, на которых может происходить дополнительное рассеяние, не настолько значительно, чтобы можно было считать этот механизм решающим. Плоскости двойникования, которые присутствуют в исследованных плёнках (рис. 29) также, не вносят значительного вклада в увеличение Тс плёнок. Во-первых, влияние плоскостей двойникования на Тс в алюминиевых плёнках обнаружено не было, а во-вторых, их концентрация в изучаемых плёнках относительно невелика.
5.5 Ультратонкие плёнки и эффект близости
Широкое исследование сдвига Тс в тонких плёнках (10 нм - 100 нм) закончилось примерно в 1980-х годах плавно перейдя в исследование изменения Тс в ультратонких образцах (<10 нм). Первые работы, в которых исследовались столь тонкие плёнки [70, 89, 124, 134] обнаружили отличное, от проводимых ранее исследований, поведение критической температуры. В большинстве металлов Тс росло до некоторой критической толщины, после которой начинала резко падать, с дальнейшим переходом из металлического в диэлектрическое состояние. Например, в работе [89] плёнки ртути не проводили ток уже при толщине в 6 нм. В работе [134] авторы рассмотрели влияние каждого известного эффекта (эффект близости, поверхностная проводимость, гранулированность и т. д.), и предположили, что наибольший вклад в вырождение сверхпроводимости и уменьшение Тс вносит эффект близости, возникающий из-за взаимодействия материала образца и подложки. Однако, уже в [87] авторы показали, изготовив образцы из свинца на разных подложках и получив одинаковые данные, что столь стремительное падение Тс не может быть связано только с эффектом близости, а вероятнее всего вызвано сильной гранулированностью образцов и вследствие этого большой шероховатостью поверхности. Аналогичные результаты были получены и в плёнках олова, галлия и индия, а также лантана и молибдена [ 128, 131, 185-187]. В то же время, в исследовании нитрид ниобиевых плёнок [81] было показано, что изменение Тс в ультратонких плёнках никак не связано с размером гранул, а напрямую связано с изменением плотности состояний. Но, в целом, Тс показывало ту же тенденцию, что и в работах выше. Похожий результат был достигнут и в работе [188], где исследовались оловянные наноостровки и плёнки, состоящие из таких островков. Авторы также показали, что изменение Тс в таких плёнках связано с плотностью состояний
Начиная с двухтысячных годов, целенаправленные исследования изменения Тс в плёнках, практически не проводились. Интерес учёных, относительно сдвига Тс, сконцентрировался на других наноструктурах, таких как квантовые точки и
островки [71, 189], а также нанопровода [114, 190]. В таких работах характер поведения Тс не менялся относительно наблюдаемого изменения в плёнках, однако, количественно увеличение или уменьшение Тс сильно возрастало или падало относительно аналогичных значений в плёнках, например [114]. Тем не менее, опыты по исследованию ультратонких плёнок не прекратились, однако, Тс в них, как правило, либо не исследовалось, либо в качестве материала для плёнок использовались высокотемпературные сверхпроводники [191, 192], рассмотрение которых выходит за рамки темы настоящей диссертации. Главной же темой упомянутых в первом случае работ стало вырождение сверхпроводимости в таких наноструктурах, и были предприняты попытки получить сверхпроводящие плёнки с наименьшей возможной толщиной. Удалось достичь сверхпроводящего состояния в плёнках с толщиной порядка 1 нм и даже меньше [162, 172, 193 -201], путём нанесения различных оксидов и полупроводников на разные подложки перед нанесением сверхпроводящей плёнки на них, а также с применением новых методов в изготовлении сверхпроводящих наноструктур, таких как, например, молекулярно-лучевая эпитаксия [202 - 205]. Тс в таких плёнках, ниже критической толщины, так же, как и раньше, уменьшалось вплоть до вырождения сверхпроводимости и перехода таких плёнок в непроводящее состояние.
Однако, и в этом случае, мнения учёных разделились. Достоверно известен факт, что Тс сверхпроводящей плёнки снижается если её нанести на поверхность несверхпроводящего материала [206]. Это подтверждается работами, в которых сверхпроводник наносился на металлические поверхности [207]. Более того, как показывает эксперимент, при нанесении достаточно тонкой сверхпроводящей плёнки на непроводящую подложку она не демонстрирует сверхпроводящих свойств, либо наблюдается их частичное вырождение [91, 128, 131, 195], в то же время, при нанесении аналогичной толщины плёнки на предварительно напылённый подслой металла или полуметалла позволяет снизить критическую толщину плёнки, при которой сверхпроводимость вырождается [172, 194 - 197,]. Толщина таких сверхпроводящих плёнок достигает порой нескольких атомарных
слоёв. Факт влияния подложки на сверхпроводящую плёнку достоверен и подтверждён данными работами, но тем не менее, эффект близости, авторы данных работ, не считают решающим вкладом в роль изменения Тс. Так, в работах [70, 128, 196] авторы утверждают о наличии оксидного слоя между гранулами плёнки, и возникновении таким образом эффекта Джозефсона, из-за которого и происходит уменьшение Тс. С другой стороны, авторы работ [87, 134, 162, 195] предполагают, что на вырождение Тс влияет материал подложки. Этот результат подтверждает и работа [172], в которой учёным удалось наблюдать сверхпроводимость в одном атомарном слое свинца, нанесённом на кремний, а в свинце нанесённом на предварительно напылённый слой серебра, сверхпроводимость не наблюдалась. По всей вероятности, на масштабах нескольких атомарных слоёв сверхпроводник формирует отличную от массива и даже от чуть более толстых плёнок структуру, в следствие чего Тс такой тонкой плёнки становится значительно меньше или сверхпроводимость в ней вообще не наблюдается. Это кажется логичным объяснением такого эффекта, так как во всех плёнках наблюдается переходный слой на границе подложки и самой плёнки (рисунок 5, 7, 13). Но это скорее физическое влияние, нежели следствие эффекта близости. Однако, влияние эффекта близости на изменение Тс сверхпроводников нельзя отрицать, в работе [194] исследовалась зависимость Тс Ое\Та структуры, в зависимости от толщины слоя тантала на поверхности германия. Тс такой структуры изменялось в зависимости от толщины верхнего слоя. Однако, судя по всему, механизм вырождения сверхпроводимости немного другой, нежели в данном случае, где главную роль играет эффект близости. Таким механизмом может служить также квантовый размерный эффект, который проявляется вследствие ограничения движения зарядов. Тем не менее, модели, основанные на КРЭ, предполагают либо уменьшение Тс, либо увеличение, с уменьшением размеров образца. В экспериментах же, в тех сверхпроводниках, в которых Тс увеличивалось с уменьшением их толщины, при достижении критической толщины, происходит резкое падение Тс. Такое поведение наблюдалось как в работе [134], так и в [208], в которой авторы также утверждали об ограничении
движения зарядов. Тем не менее, необходима модель объясняющая спад Тс после его увеличения.
Тем не менее, к плёнкам, изготовленным в диссертационном исследовании эффект близости, мало применим, так как проявляется он на существенно меньших масштабах. Практически во всех рассмотренных работах толщина плёнок была меньше 5 нм, и эффект резкого снижения Тс проявлялся на ещё более меньших масштабах (для алюминия порядка 3 нм). В проделанной работе, а также в ряде других, которые были рассмотрены в других главах, Тс увеличивается даже на достаточно толстых масштабах, превышающих те, на которых существенную роль играет эффект близости или переходный слой между сверхпроводником и подложкой. Кроме того, даже самые тонкие плёнки в данной работе демонстрируют металлическое поведение и имеют чёткий сверхпроводящий переход, то есть ни о каком вырождении сверхпроводимости речи не идёт.
5.6 Выводы
Определить какой же фактор является решающим в изменении Тс сверхпроводящих плёнок с уменьшением их толщины достаточно сложно. Первая и, пожалуй, главная сложность — это то, что с изменением толщины образцов одних материалов Тс растёт, а в других наоборот падает. Есть целый ряд работ, хорошо объясняющих повышение Тс с уменьшением толщины или наоборот уменьшение, но ни одна из них не даёт ответ на вопрос почему в разных материалах изменение Тс проявляется по-разному. С другой стороны, очевиден тот факт, что при достижении некоторой критической толщины, сверхпроводимость в плёнках любых материалов начинает вырождаться, что способствует снижению Тс с дальнейшим переходом образца в непроводящее состояние. Ответ на этот вопрос также нетривиален, одни авторы утверждают о влиянии остаточного сопротивления (например, [60, 209]), другие об эффекте близости (например, [87, 134]), третьи о квантово-размерном эффекте (например,
[42 - 44]), который является универсальным и проявляется и в других материалах (например, [122]). В диссертационном исследовании этот вопрос лежит за гранью обсуждения, так как критическая толщина, при которой алюминий бы показывал снижение Тс не была достигнута. В некоторых теоретических работах [210], увеличение Тс прогнозируется вплоть до 3 нм, в других же, на таких масштабах алюминий перестаёт проводить [134]. Тем не менее, очевидно, что материал подложки явно влияет на то, при какой толщине алюминий будет сверхпроводящим.
Результаты ранних работ, в которых утверждалось, что Тс изменяется только в плёнках, изготовленных на «холодную» подложку, а при отогреве происходит рекристаллизация [16-18, 26], довольно быстро были опровергнуты работами, в которых, наблюдалось изменение Тс в плёнках, изготовленных при комнатной температуре [14, 22, 30]. В исследованных плёнках в данной работе плёнки также изготавливались при комнатной температуре.
Влияние механических дефектов или наличие примесей, также не является решающим, так как с улучшением техники изготовления наноструктур их концентрация стремится к минимуму (например, [72 - 74, 82, 83, 88, 98]). А в диссертационной работе, основываясь на микроструктурном анализе примесей вообще не обнаружено.
Предположения о том, что металлические контакты [32, 33] могут способствовать изменению Тс быстро были опровергнуты аналогичными изменениями, но в образцах, контакты которых были изготовлены из того же материала, что и сама плёнка. В диссертационном исследовании контакты также изготавливались методом ультразвуковой сварки алюминиевой проволокой.
Влияние же подложки является, пожалуй, самым очевидным вкладом. На это указывают как результаты работ как в тонких, так и в ультратонких плёнках (например, [25, 134, 162]), так и результаты, полученные в диссертационном исследовании. По всей вероятности, ведущую роль здесь играет не столько разница между коэффициентами теплового сжатия, сколько разница между размерами решётки материалов подложки и исследуемого сверхпроводника. На
это указывает то, что коэффициенты теплового сжатия у арсенида галлия и сапфира практически идентичны, однако, постоянная решётки алюминия ближе к аналогичной величине в сапфире, чем в арсениде галлия. Вероятно, это и есть результат более низкого Тс у плёнок на сапфире в целом, чем у аналогичных на галлий арсениде. Этот же вывод подтверждает и работа в ультратонких плёнках [172], где атомарный слой свинца на кремнии демонстрирует сверхпроводящий переход, а на серебре нет. При этом коэффициенты теплового сжатия у серебра и свинца значительно ближе к друг другу, чем у свинца и кремния, а постоянная решётки при этом наоборот больше совпадает у кремния и свинца [211]. Тем не менее, исходя из полученных данных, постоянная решётки алюминия одинакова на всех толщинах, то есть влияние подложки, в некоторой степени, унифицировано и может быть оценено (как разница между одинаковыми толщинами на разных подложках) в примерно 0.1 К. С уменьшением же толщины Тс растёт, что говорит о явном наличии других факторов.
Гранулированность плёнок, и все эффекты, которые с этим связаны, например, зависимость Тс от остаточного сопротивления плёнок [16 - 18, 24, 27, 60, 91, 209], исследовалась обширнее, чем все остальные аспекты влияния на изменение Тс. Тем не менее, из диссертационного исследования заметно, что этот вклад имеет достаточно малый вес в величине изменения Тс, так как в плёнках на одинаковых подложках, но с разным размером гранул разница Тс составляет минимальные значения, порядка 0.045 К вплоть до 15 нм толщин, как для плёнок на арсениде галлия, так и для плёнок на сапфире.
С другой стороны, разработанные модели, учитывающие влияние КРЭ или поверхностных эффектов, представляют больший интерес. Однако, как правило, все эти модели рассматривают режим ультратонких плёнок, чья толщина меньше 10 нм, или характерной величины L (для алюминия 6.2 нм) (10). Если же применять их к более толстым образцам, то, по всей вероятности, в них происходит дальнейшее «размывание» этих эффектов и соответствующее затухание их влияния на величину Тс. Таким образом, в таких образцах каждый из рассмотренных выше факторов оказывают небольшое давление на Тс, в сумме
давая изменение, которое наблюдается в исследовании тонких плёнок. В образцах чья толщина приближается к значениям величины Ь (10) эффект, оказываемый КРЭ или поверхностными эффектами, забирает себе главенствующую роль, резко изменяя Тс, исследуемого материала. Это заметно не только из результатов данной диссертации, в котором Тс 5 нм плёнки алюминия резко увеличивается относительно всех других толщин, но и из результатов рассмотренных экспериментальных и теоретических работ. В сильно гранулированных плёнках, размер гранул которых сопоставим с критической величиной Ь (10), также наблюдается резкое увеличение Тс по сравнению с более «крупными» зернистыми плёнками [31, 56, 57]. К сожалению, исследование Тс довольно тонких эпитаксиальных плёнок чистого алюминия, не проводилось, поэтому сравнить полученные данные практически не с чем, и в этом роде, результаты диссертационной работы являются уникальными. С точки зрения теоретических работ, то практически во всех работах, характерной толщиной плёнок, с которой начинается моделирование это порядка 5 нм или даже меньше, что как раз отвечает величине Ь (10). В большинстве материалов наблюдается снижение Тс с уменьшением толщины плёнки [27, 29, 33, 101, 102] и теоретические модели, опирающиеся как на КРЭ, так и на поверхностные эффекты довольно хорошо описывают данные случаи. Тем не менее, вопрос с возрастанием Тс в алюминии даже на таких тонких масштабах остаётся открытым. Модель Суслова, рассмотренная в данной работе, предполагает, что поверхностные эффекты должны снижать Тс в плёнках, а увеличение возможно только при наличии двух материалов. Однако, в диссертационном исследовании, на основе анализа, видно, что алюминиевые плёнки чистые, без примеси других материалов, а толщина оксидного слоя везде одинаковая и не изменяется. Более того, в сэндвичных образцах Тс точно такое же, как и в 10 нм плёнке. С другой стороны, характерное поведение Тс при наличии КРЭ, а именно осцилляции Тс, также не удалось пронаблюдать, по всей вероятности из-за того, что необходимый масштаб изменения толщины плёнок не был достигнут. И тем не менее, модель КРЭ является, пожалуй, наиболее перспективной, это подтверждается и
существующим интересом научного сообщества [212-216] и успешным решением теорией, встающих перед ней проблем, например, в работе [212] авторы смогли построить модель, описывающую и уменьшение и увеличение Тс в тонких плёнках с уменьшением их толщины.
Заключение
В результате проделанной работы был отработан метод изготовления высококачественных сверхпроводящих плёнок алюминия с низким остаточным и поверхностным сопротивлением, размером гранул во много раз, превышающим полученные результаты ранее, и с малой шероховатостью поверхности. Основные результаты проделанной диссертационной работы можно сформулировать в виде следующих пунктов:
1. Проведены сравнительные эксперименты по наблюдению эффекта увеличения критической температуры сверхпроводящего перехода Тс в алюминиевых плёнках на образцах различного качества и морфологии.
2. Увеличение среднего размера гранул с 40 нм до 200 нм в сверхпроводящих плёнках алюминия не приводит к существенному снижению температуры сверхпроводящего перехода
3. Использование сапфировых подложек приводит к заметному снижению критической температуры сверхпроводящего перехода в плёнках с толщиной в диапазоне от 15 до 45 нм.
4. Эффект увеличения критической температуры сверхпроводящего перехода Тс в алюминиевых плёнках - размерный эффект, не зависящий от морфологии образца, материала подложки или качества изготовляемых объектов.
Благодарности
Я хотел бы поблагодарить своего научного руководителя Арутюнова К. Ю. за воспитанный во мне за годы обучения интерес к науке и экспериментам, за переданный опыт и доброжелательность ко мне. Особенно хотелось поблагодарить Завьялова В. В. за предоставленную возможность проводить работу в учебном практикуме, а также за неоценимую помощь в подготовке и организации экспериментов, менторство и плодотворные беседы по результатам измерений. Отдельную благодарность хотелось бы выразить Цымбаленко В. Л. за проявленный интерес к работе и критические отзывы по ходу её выполнения, а также Халдееву С. И. за всяческую помощь в проведении измерений и весёлую атмосферу работы в лаборатории.
Измерения образцов также были бы невозможны без моей стажировки в Греции в лаборатории микроэлектроники (FORTH - IESL) за организацию которой отдельное спасибо менеджеру аспирантской школы Никуличеву Т. С. и Высшей Школе Экономики в целом за предоставленную возможность побывать в передовом ненотехнологическом центре мирового уровня. Хотелось бы также поблагодарить директора лаборатории микроэлектроники G. Konstantinidis за тёплый приём и всю его команду за помощь в изготовлении образцов, без которых эта работа была бы неосуществима. Огромная благодарность Ph. Komninou и всей ее группе за проведение детального анализа значительного количества образцов методом просвечивающей электронной микроскопии и предоставлении рисунков с подробными комментариями.
Спасибо моему родному МИЭМу и его руководству за возможность стать частью научного коллектива и интересные знакомства. И, вдобавок, я хотел поблагодарить своих родителей за поддержку всех моих начинаний и искреннюю радость от моих успехов, а также жену Иру за безграничную веру в меня и вдохновение.
Список литературы
[1] Seabaugh Alan C., Zhang Qin. Low-Voltage Tunnel Transistors for Beyond CMOS Logic // Proceedings of the IEEE. December. 2010, 98, 12, 2095-2010.
[2] Арутюнов К. Ю. Квантовые размерные эффекты в металлических наноструктурах // Доклады АН ВШ РФ. 2015, 3, 28, 7-15.
[3] Costa-Krämer, J. L. Garcia, N. and Olin, H. Conductance Quantization in Bismuth Nanowires at 4 K // Phys.Rev. Lett. 78, 4990-4993 (1997).
[4] Tucker J. R., Wang C. and Carney P. S. Silicon field-effect transistor based on quantum tunneling // Appl. Phys. Lett. 1994, 65, 618 - 623.
[5] Samuel K. Moore. Intel: Back on Top by 2025? [Электронный ресурс] // IEEE.org, 2021, 21 July. URL: https://spectrum.ieee.org/intel-says-its-manufacturing-tech-will-lead-the-world-by-2025 (Дата обращения: 16.09.21).
[6] Moshkova M., et al. High-performance superconducting photon-number-resolving detectors with 86% system efficiency at telecom range // Journal of the Optical Society of America B. 2019, 36, 3, 20 - 25.
[7] Quaranta O., et al. Cooling electrons from 1 to 0.4 K with V-based nanorefrigerators // Appl. Phys. Lett. 2011, 98, 032501 - 032504.
[8] Vasyukov D., et al. A scanning superconducting quantum interference device with single electron spin sensitivity // Nature nanotechnology. 2013, 8, 639 - 644.
[9] Tirelli S., et al. Manipulation and Generation of Supercurrent in Out-of-Equilibrium Josephson Tunnel Nanojunctions // Phys. Rev. Lett. 2008, 101, 077004 -077008.
[10] List of Superconductors [Электронный ресурс]: Википедия. Свободная энциклопедия. - URL: https://en.wikipedia.org/wiki/List_of_superconductors (Дата обращения 20.04.2022).
[11] Trodahl H. J., et al. Superconductivity in amorphous Ta/Ge multilayers // Physical Review B. 1996, 53, 22, 226 - 230.
[12] Shalnikov A. Superconducting Thin Films // Nature. 1938, 142, 74.
[13] Appleyard E. T. S., Bristow J. R., London H, Misener A. D. Superconductivity of thin films Mercury // Royal Society Publishing. 1939, A 172, 540 - 558.
[14] Lock J. M. Penetration of Magnetic Fields into Superconductors III. Measurements on Thin Films of Tin, Lead and Indium // Proc. R. Soc. Lond. 1951, A 208, 391 - 408.
[15] Shoenberg D. Recent Research on Superconductivity in the USSR // Supplemento Al, 1953, X, 4, 459 - 480.
[16] Buckel W., Hilsch. Supraleitung und Widerstand von Zinn mit Citterstorungen // Zeitschrift fur Physik. 1951, Bd. 132, 420 - 442.
[17] Buckel W., Hilsch R. Einfluf der Kondensation bei tiefen Temperaturen auf den elektrischen Widerstand und die Supraleitung fur verschiedene Metalle // Zeitschrift fur Physik. 1954, Bd. 138, 109 - 120.
[18] Buckel W., Hilsch R., Minnigerode G. V. EINFLUSS DER PLASTISCHEN DEFORMATION BEI TIEFEN TEMPERATUREN AUF DIE SUPRALEITUNG DES GALLIUMS // Eingegangen. 1957, 20, VI, 5 - 18.
[19] Bardeen J., Cooper L. N., Schrieffer J. R. Theory of Superconductivity // Physical Review. 1957, 108, 5, 1175 - 1204.
[20] Jennings L. D., Swenson C. A. Effect of Pressure on the Superconducting Transition Temperatures of Sn, In, Ta, Tl and Hg // Physical Review. 1958. 112, 1, 31 -43.
[21] Fiske M. D. The effect of elastic strain on the super-conducting transition of tin, and the effects of pressure on the transitions of thallium, mercury, and tantalum // Journal of Physics and Chemistry of Solids. 1957, 2, 3, 191 - 198.
[22] Toxen A. M. Size Effects in Thin Superconducting Indium Films // Physical Review. 1961, 123, 2, 442 - 446.
[23] Ginsberg D. M. Effect of Impurities on the Critical Temperature of Superconductors // Physical Review. 1964, 136, 5A, 1167 - 1170.
[24] Markowitz D., Kadanoff L. P. Effect of Impurities upon Critical Temperature of Anisotropic Superconductors // Physical Review. 1963. 131, 2, 563 -575.
[25] Wells G. L., Jackson J. E., E. N. Mitchell. Superconducting Tunnelling in Single-Crystal and Polycrystal Films of Aluminum // Physical Review B. 1970, 1, 9, 3636 - 3644.
[26] Khukhareva I. S. Superconducting Properties of Freshly Deposited Mercury Films // Soviet Physics JETP. 1962, 14, 3, 526 - 529.
[27] Rosa M., Bombin A., Neal W. E. J. Superconducting Properties of Evaporated Tantalum Films // Thin Solid Films. 1977, 44, 1 - 5.
[28] D. P. Seraphim, C. Chiou and D. J.Quinn. The critical temperature of superconducting alloys // Acta metallurgica. 1961, 9, 861 - 869.
[29] Garland J. W., Bennemann K. H., Mueller F. M. Effect of Lattice Disorder on the Superconducting Transition Temperature // Physical Review Letter. 1968, 21, 18, 1315 - 1319.
[30] Хухарева, И. С. Сверхпроводящие свойства тонких пленок алюминия и ртути: Автореферат дис. на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук // Моск. ордена Ленина и ордена Трудового Красного Знамени гос. ун-т им. М. В. Ломоносова. Физ. фак. - Москва : [б. и.], 1963. - 8 с.
[31] B. Abeles, Roger W. Cohen, and G. W. Cullen. Enhancement of Superconductivity in Metal Films // Physical Review Letters. 1966. 17, 12, 632 - 634.
[32] Parmenter R. H. Enhancement of Superconductivity by Extraction of Normal Carriers // Physical Review Letter. 1961, 7, 7, 274 - 278.
[33] De Gennes P. G. Boundary Effects in Superconductors // Reviews of Modern Physics. 1964. 1, 225 - 237.
[34] Giaever I., Megerle K. Study of Superconductors by Electron Tunneling // Physical Review. 1961, 122, 4, 1101 - 1111.
[35] Thomson C. J., Blatt J. M. Shape Resonances in Superconductors -Simplified Theory // Physics Letters. 1963, 5, 1, 6 - 9.
[36] Blatt J. M., Thomson C. J. Shape Resonances in Superconducting Thin Films // Physical Review Letter. 1963, 10, 8, 332 - 334.
[37] Ginzburg V. L. Concerning Surface Superconductivity // JETP. 1964, 47, 2318-2320.
[38] Ginzburg V. L. On Surface Superconductivity // Physics Letters. 1964. 13, 2, 101 - 102.
[39] Ginzburg V. L., Kirzhnits D. A. On the Superconductivity of Electrons at the Surface Levels // JETP. 1964, 46, 397 - 398.
[40] Ming Yu, Strongin M., Paskin A. Consistent calculation of boundary effects in thin superconducting films // Physical Review B. 1976, 14, 3, 996 - 1005.
[41] Parmenter R. H. Size Effect in a Granular Superconductor // Physical Review. 1968. 166, 2, 392 - 396.
[42] Govindaraj G., Devanathan V. Quantum size effect in thin metal films // Physical Review B. 1986, 34, 8, 5904 - 5906.
[43] Ciraci S., Batra I. P. Theory of the quantum size effect in simple metals // Physical Review B. 1986, 33, 6, 4294 - 4297.
[44] Cunningham J. E., Tsang W. T., Timp G., Schubert E. F., Chang A. M., Owusu-Sekyere K. Quantum size effect in monolayer-doped heterostructures // Physical Review B. 1988, 37, 8, 4317 - 4320.
[45] Kirzhnits D. A., Maksimov E. G. Critical Temperature of Thin Superconducting Films // JETP Pis'ma. 1965, 2, 442 - 445.
[46] Zaitsev R. O. Boundary Conditions and Surface Superconductivity // JETP. 1966, 23, 4, 702 - 707.
[47] Josephson B. D. Supercurrents through barriers // Advances in Physics. 1965, 14, 56, 419 - 451.
[48] Cohen M. H., Douglass D. H. Superconductive pairing across electron barriers // Physical Review Letters. 1967, 19, 3, 118 - 121.
[49] Parmenter R. H. Isospin Formulation of the Theory of a Granular Superconductor // Physical Review. 1967, 154, 353.
[50] Parmenter R. H. Characteristic Parameters of a Granular Superconductor // Physical Review. 1968, 167, 2, 387 - 382.
[51] McMillan W. L. Transition Temperature of Strong-Coupled Superconductors // Physical Review. 1967. 167, 2, 331 - 344.
[52] Kresin V. Z. On the Change of the Transition Temperature of Ordinary Superconductors // Journal of Low Temperature Physics. 1971, 5, 5, 565 - 574.
[53] Shapoval E. A. Critical Temperature of Small Superconductors // Pis'ma JETP. 1966. 5, 2, 57 - 61.
[54] Kresin V. Z., Tavger B. A. Superconducting transition temperature of a thin film // JETP. 1966, 23, 6, 1124 - 1130.
[55] Khukhareva I. S. The Superconducting Properties of Thin Aluminum Films // Soviet Physics JETP. 1963. 16, 4, 828 - 832.
[56] Roger W. a and B. Abeles. Superconductivity in Granular Aluminum Films. Physical Review // 1967. 168, 2, 444 - 450.
[57] Abeles B., Cohen R. W., and Stowell W. R. Critical Magnetic Fields of Granular Superconductors // Physical Review Letters. 1967, 18, 21, 902 - 905.
[58] D'Aiello R. V., Freedman S. J. Microwave Conductivity of Granular Superconducting Aluminum Films // Journal of Applied Physics. 1969. 40, 5, pp. 2156 - 2160.
[59] Tetsuo Fujita, et al. Superconductivity in Films of Aluminum Fine Particles Prepared by Evaporation in Helium Gas // Journal of the Physical Society of Japan. 1969. 26, 862.
[60] Tetsuo Fujita, Kazunari Ohshima and Nobuhiko Wada. D. C. Electric conductivity in films of Aluminum fine particles prepared by evaporation in helium gas // Journal of the Physical Society of Japan. 1969. 27. 1459 - 1462.
[61] Pettit R. B. and Silcox J. Film Structure and Enhanced Superconductivity in Evaporated Aluminum Films // Physical Review B. 1976. 13, 7, 2865 - 2872.
[62] Deutscher G., et al. Transition to Zero Dimensionality in Granular Aluminum Superconducting Films // Journal of Low Temperature Physics. 1973. 10, 1/2, 231 - 243.
[63] Susumu Matsuo, Hideo Sugiura, and Seiichiro Noguchi. Superconducting Transition Temperature of Aluminum, Indium, and Lead Fine Particles // Journal of Low temperature Physics. 1974. 15, 5/6, 481 - 491.
[64] Susumu Matsuo, Hideo Sugiura, and Seiichiro Noguchi. Particle Size and Superconducting Transition Temperature of Aluminum Fine Particles // Japanese Journal of applied physics. 1974. 13, 2, 351 - 356.
[65] Cherney O. A. E. and Shewchun J. Enhancement of Superconductivity in Thin Aluminium Films // Canadian Journal of Physics. 1969. 47, 1101, 1101 - 1106.
[66] Goldman A. M., Solinsky J. C. Heat Capacities of Granular Aluminum Films Near the Superconducting Transition // Journal of Low Temperature Physics. 1975. 20, 3/4, 339 - 363.
[67] Chubov P. N., Eremenko V. V., Pilipenko Yu. A. Dependence of The Critical Temperature and Energy Gap on The Thickness of Superconducting Aluminum Films // Soviet Physics JETP. 1969. 28, 3, 389 - 395.
[68] Deutscher G. and Pasternak. M. Effect of Argon and Hydrogen Coating on the Superconducting Granular Aluminum // Physical Review B. 1974, 10, 9, 4042-4043.
[69] Hauser J. J. Enhancement of Superconductivity in Aluminum Films // Physical Review B. 1971, 3, 5, 1611 - 1616.
[70] D. G. Walmsley, C. K. Campbell, and R. C. Dynes. Superconductivity of very thin aluminum films // Canadian Journal of Physics. - 1968. - Vol. 46, no. 1129.-pp. 1129 - 1132.
[71] Bachar N., et al. Kondo-Like Behavior Near the Metal-to-Insulator Transition of Nanoscale Granular Aluminum // Physical Review B. 2013, 87, 214512 -214515.
[72] Petroff P. M., et al. Properties of aluminum epitaxial growth on GaAs // Journal of Applied Physics. 1981, 52, 7317 - 7321.
[73] Cho A. Y., Dernier P. D. Single-crystal-aluminum Schottky-barrier diodes prepared by molecular-beam epitaxy (MBE) on GaAs // Journal of Applied Physics, 2008, 49, 3328 - 3332.
[74] Liu H. F., Chua S. J., Xiang N. Growth-temperature- and thermal-anneal-induced crystalline reorientation of aluminum on GaAs (100) grown by molecular beam epitaxy // Journal of Applied Physics. 2007, 101, 053510 - 053514.
[75] Touloukian Y. S., Ho C. Y. Properties of Aluminum and Aluminum alloys // Thermophysical Properties Research Center, Purdue University, West Lafayette, IN, Report 21, 1973, p. 46
[76] Ming-Cheng Lo, et al. Growth of atomic-scale aluminum film on GaAs substrate // Proceedings of the 16th International Conference on Nanotechnology. 2016, 868 - 870.
[77] Shi-Wei Lin et al. Characterization of Single-Crystalline Aluminum Thin Film on (100) GaAs Substrate // Japanese Journal of Applied Physics. 2013, 52, 045801, pp. 1 - 6.
[78] Shih-Wei Lin, et al. Pure electron-electron dephasing in percolative aluminum ultrathin film grown by molecular beam epitaxy // Nanoscale Research Letters. 2015, 10, 71, 1 - 7.
[79] Santhanam P., Wind S., Prober D. E. Localization, superconducting fluctuations, and superconductivity in thin films and narrow wires of aluminum // Physical Review B. 1987, 35, 7, 3188 - 3206.
[80] Carlson R. V., Goldman A. M. Dynamics of the Order Parameter of Superconducting Aluminum Films // Journal of Low Temperature Physics. 1976, 25, 67 - 97.
[81] Kang L., et al. Suppression of Superconductivity in Epitaxial NbN Ultrathin Films // Journal of Applied Physics. 2011, 109, 033908 - 033914.
[82] Rusen Y., et al. GaN/NbN epitaxial semiconductor/ superconductor heterostructures // Nature. 2018, 555, 183 - 201.
[83] Katzer D. S. et al. Epitaxial metallic P-Nb2N films grown by MBE on hexagonal SiC substrates // Appl. Phys. Express. 2015, 8, 085501 - 085505.
[84] Weitering H. H., Heslinga D. R., Hibma T. Structure and growth of epitaxial Pb on Si(111) // Phys. Rev. B. 1992, 45, 11, 5991 - 6011.
[85] Huang H., et al. Superconducting proximity effect in a Rashba-type surface state of Pb/Ge(111) // Supercond. Sci. Technol. 2020, 33, 075007 - 075016.
[86] Tarasov M., et al. Quasiepitaxial aluminum film nanostructure optimization for superconducting quantum electronic devices // Nanomaterials. 2023, 13, 2002 -2016.
[87] Miller D. L. Superconductivity in ultrathin Pb films deposited on silicon // Physical Review B. 1977, 15, 9, 4180 - 4186.
[88] Kanne T., et al. Epitaxial Pb on InAs nanowires for quantum devices // Nature Nanotechnology. 2021, 16, 776 - 781.
[89] Tsymbalenko V. L., Shal'nikov A. I. Electric conductivity, and superconducting properties of thin mercury films // JETP. 1974, 38, 5, 1043 - 1047.
[90] Klimov P. V., et al. Fluctuations of Energy-Relaxation Times in Superconducting Qubits // Phys. Rev. Lett. 2018, 121, 090502 - 090506.
[91] Danilov A. V., et al. Dual Electrical Properties of Quench-Condensed Mercury Films. Dependence on the Substrate Material // Journal of Low Temperature Physics. 1996, 103, 1/2, 35 - 37.
[92] Engineering ToolBox, (2003). Coefficients of Linear Thermal Expansion. [online] Available at: https://www.engineeringtoolbox.com/linear-expansion-coefficients-d_95.html (Дата обращения: 16.09.21).
[93] J. Shabani et al. Two-dimensional epitaxial superconductor-semiconductor heterostructures: A platform for topological superconducting networks // Physical Review B. 2016, 95, 155402, 1 - 6.
[94] Yen-Ting Fan, et al. Atomic-scale epitaxial aluminum film on GaAs substrate // AIP Advances. 2017, 7, 075213, 1 - 7.
[95] Strongin M., et al. Effect of Dielectric and High-Resistivity Barriers on the Superconducting Transition Temperature of Thin Films // Physical Review Letters. 1967. 19, 3, 121 - 125.
[96] Strongin M., et al. Enhanced Superconductivity in Layered Metallic Films // Physical Review Letters. 1968. 21, 18, 1320 - 1323.
[97] Sidorenko A. S. et al. Two-dimensional superconducting fluctuations in MgB2 films // Journal of Superconductivity: Inc. Novel Magnetism. 2004, 17, 2, 211 -213.
[98] Nakahara H., et al. Growth processes in molecular beam epitaxy of single-crystal Al layers on AlAs // Applied Physics Letters. 1991, 58, 1970 - 1973.
[99] P. Jalkanen et al. Superconductivity suppression in Fe-implanted thin Al films // J. Appl. Phys. 2005, 98, 016105-1 -- 016105-3.
[100] P. Jalkanen et al. Critical temperature modification of low dimensional superconductors by spin doping. // Sol. St. Comm. 2007, 142, 407 - 411.
[101] Hauser J. J., Theuerer H. C. Superconducting Tantalum Films // Reviews of Modern Physics. 1964, 1, 80-83.
[102] Crow J. E., et al. The Superconducting Transition Temperature of Disordered Nb, W, and Mo Films // Physical Letters. 1969, 30A, 3, 161 - 162.
[103] Pfennigstorf O., et al. Conduction mechanism in ultrathin metallic films // Phys. Rev. B. 2002, 65, 045412 - 045416.
[104] A. A. Teplov, et al. Superconducting transition temperature, critical magnetic fields, and the structure of vanadium films // Sov. Phys. JETP. 1976, 44, 3, 587 - 591.
[105] Leger A., Klein J. Experimental Evidence for Superconductivity Enhancement Mechanism // Physics Letters. 1969. 28A, 11, 751 - 752.
[106] K. Ohshima, et al. Superconductivity in films of aluminum fine particles prepared by evaporation in helium gas // J. Phys. Soc. Japan. 1969, 26, 862.
[107] Blumberg R. H., Seraphim D. P. Effect of Elastic Strain on the Superconducting Critical Temperature of Evaporated Tin Films // Journal of Applied Physics. 1962. 33, 1, 163 - 168.
[108] Caswell H. L. Effect of Residual Gases on Superconducting Characteristics of Tin Films // Journal of Applied Physics. 1961, 32, 105 - 114.
[109] Notarys H. A. Effect of tensile strain on superconducting transition temperature of Al films // Applied Physics Letters. 1964, 4, 79 - 80.
[110] Hall P. M. Effect of Stress on the Superconducting Transition Temperature of Thin Films of Tin // Journal of Applied Physics. 1965, 36, 2471 - 2476.
[111] Hunt T. K., Mercereau J. E. Quantum phase correlation in small superconductors // Physical Review Letters. 1967, 18, 14, 551 - 553.
[112] Shanenko A. A., Croitoru M. D. Shape resonances in the superconducting order parameter of ultrathin nanowires // Phys. Rev. B. 2006, 73, 012510 - 012513.
[113] Shanenko A. A., Croitoru M. D., Peeters F. M. Quantum-size effects on Tc in superconducting nanofilms // Europhysics Letters. 2006, 76, 3, 498 - 504.
[114] Shanenko A. A., et al. K. Size-Dependent Enhancement of Superconductivity in Al and Sn Nanowires: Shape-Resonance Effect // Physical Review B. 2006, 74, 052502 - 052505.
[115] И. М. Суслов. Поверхностные эффекты в сверхпроводниках // Сверхпроводимость: физика, химия, техника. 1991, 4, 11, 2093-2106.
[116] Ю. А. Кротов и И. М. Суслов. Когерентное взаимодействие плоских дефектов в сверхпроводнике // Журнал экспериментальной и теоретической физики. 1992, 102, 2, 670-682.
[117] Ю. А. Кротов и И. М. Суслов. О возможном пути повышения Тс оксидных сверхпроводников // Журнал экспериментальной и теоретической физики. 1993, 103, 4, 1394-1403.
[118] Ю. А. Кротов и И. М. Суслов. Проблема повышения Тс сверхпроводников с точки зрения поверхностных эффектов // Журнал экспериментальной и теоретической физики. 1995, 107, 2, 512-535.
[119] Ю. А. Кротов и И. М. Суслов. Почему не обнаружено проявлений экситонного механизма в сэндвичах Гинзбурга? // Журнал экспериментальной и теоретической физики. 1997, 111, 2, 717-729.
[120] И. М. Суслов. О повышении Тс в сверхпроводниках с плоскими дефектами // Физика твёрдого тела. 1988, 30, 5, 1523-1525.
[121] И. М. Суслов. О механизме сверхпроводимости плоскостей двойникования // ЖЭТФ. 1989, 95, 3, 949-965.
[122] Sedov E. A., Riikonen K.-P., Arutyunov K. Yu. Quantum size phenomena in single-crystalline bismuth nanostructures // npj Quantum Materials. 2017, 2, 18, 1 -4.
[123] Man'kovskii K. K., et al. Critical Temperature of superconducting transition of thin tin films // JETP. 1970, 32, 3, 404 - 411.
[124] Ruhl W., Hilsch P. Superconductivity and Normal Electrical Conductivity of Amorphous Lead Films Nucleated with Molybdenum // Z. Physik B. 1977, 26, 161 -167.
[125] Douglass D. H., Meservey R. Energy Gap Measurements by Tunneling Between Superconducting Films // 78 Temperature Dependence. Physical Review. 1964, 135, 1A, 19 - 23.
[126] Golyanov V. M. et al. Study of The Study of The Superconducting Properties and The Structure of Tin Films Obtained by Reactive Sputtering // JETP. 1970, 31, 2, 283 - 286.
[127] Muller K. A., et al. Inhomogeneous Superconducting Transitions in Granular Al // Physical Review Letters. 1980. 45, 10, 832 - 835.
[128] Orr B. G., Jaeger H. M., Goldman A. M. Local superconductivity in ultrathin Sn films // Physical Review B. 1985, 32, 11, 7586 - 7589.
[129] Landau I. L., Shapovalov D. L., Parshin I. A. Increase in the superconducting transition temperature of a thin film as a result of the deposition of a normal metal on its surface // Pis'ma JETP. 1991, 53, 5, 250 - 253.
[130] Fabrega L., et al. Effects of Stress and Morphology on the Resistivity and Critical Temperature of Room-Temperature-Sputtered Mo Thin Films // IEEE Transactions on Applied Superconductivity. 2009, 19, 6, 3779 - 3786.
[131] Jaeger H. M., et al. Onset of superconductivity in ultrathin granular metal films // Physical Review B. 1989, 40, 1, 182 - 196.
[132] Zavaritskii N. V. Increase of the Critical Temperature of Superconductors Condensed at Low Temperatures // JETP. 1969, 57, 752 - 762. Физика металлов и металловедение.
[133] Лазарев Б. Г., Семененко Е. Е., Кузьменко В. М. Влияние Степени Искажения Кристаллической Решётки Индия на его Сверхпроводимость // Физика металлов и металловедение. 1968. 25, 2. 273-277.
[134] Strongin M., et al. Destruction of Superconductivity in Disordered Near-Monolayer Films // Physical Review B. 1970, 1, 3, 1078 - 1081.
[135] Ч. Киттель. Введение в физику твёрдого тела. Перевод: А. А. Гусев и А. В. Пахнев. «Наука», Москва, 1978 г.
[136] C. B. Satterthwaite. Thermal conductivity of normal and superconductivity aluminum // Phys. Rev. 125. 1962, 873.
[137] Rubio G., Agrait N., Vieira S. Atomic-Sized Metallic Contacts: Mechanical Properties and Electronic Transport // Phys. Rev. Lett. 1996, 76, 2302 - 2306.
[138] Agrait N., Rubio G., Vieira S. Plastic Deformation of Nanometer-Scale Gold Connective Necks // Phys. Rev. Lett. 1995, 74, 3995 - 3999.
[139] Tringides M. C., Jatochowski M., Bauer, E. Quantum size effects in metallic nanostructures // Phys. Today. 2007, 60, 50-54.
[140] Croitoru M. D., Shanenko A. A., Peeters F. M. Dependence of superconducting properties on the size and shape of a nanoscale superconductor: From nanowire to film // Phys. Rev. B. 2007, 76, 024511 - 024516.
[141] Komnik Yu. F., Bukhshtab E. I. Observation of the quantum and classical size effects in polycrystalline thin bismuth films // Soviet Physics JETP. 1968, 27, 1, 34 - 37.
[142] Komnik Yu. F., Bukhshtab E. I. Man'kovskii K. K. Quantum size effect in superconducting tin films // Soviet Physics JETP. 1970, 30, 5, 807 - 812.
[143] Orr B. G., Jaeger H. M., Goldman A. M. Transition-Temperature Oscillations in Thin Superconducting Films // Phys. Rev. Lett. 1984, 53, 21, 2046 -2049.
[144] Frydman A. The superconductor insulator transition in systems of ultrasmall grains // Physica C: Superconductivity. 2003, 391, 2, 189 - 195.
[145] Su W. B., et al. Correlation between Quantized Electronic States and Oscillatory Thickness Relaxations of 2D Pb Islands on Si(111)-(7*7) Surfaces // Phys. Rev. Lett. 2001, 86, 5116 - 5121.
[146] Upton M. H., et al. Thermal Stability and Electronic Structure of Atomically Uniform Pb Films on Si(111) // Phys. Rev. Lett. 2004, 93, 026802 -026806.
[147] Yang Guo, et al. Superconductivity Modulated by Quantum Size Effects // Science. 2004, 306, 1915 - 1917.
[148] Aurelio Romero-Bermudez, Antonio M. Garcia-Garcia. Shape resonances and shell effects in thin-film multiband superconductors // Physical Review B. 2014, 89, 024510 - 024510.
[149] Croitoru M. D., et al. The Cooper problem in nanoscale: enhancement of the coupling due to confinement// Superconductor Science and Technology. 2012, 25, 12, 124001-124006.
[150] Peeters F. M., Croitoru M. D., Shanenko A. A. Nanowires and nanofilms: Superconductivity in quantum-size regime // Physica C. 2008, 468, 326 - 330.
[151] Shanenko A. A., Peeters F. M., Croitoru M. D. Nanoscale superconductivity: Nanowires and nanofilms // Physica C. 2008, 468, 593 - 598
[152] Chen Y., et al. Superconducting nanofilms: molecule-like pairing induced by quantum confinement // Phys. Cond. Matt. 2012, 9, 24, 185701 - 185707.
Обратите внимание, представленные выше научные тексты размещены для ознакомления и получены посредством распознавания оригинальных текстов диссертаций (OCR). В связи с чем, в них могут содержаться ошибки, связанные с несовершенством алгоритмов распознавания. В PDF файлах диссертаций и авторефератов, которые мы доставляем, подобных ошибок нет.