Исследование особенностей генерации сильных электрических полей пироэлектрическими материалами тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 00.00.00, кандидат наук Кленин Артемий Александрович

• Кленин Артемий Александрович
• кандидат наук
• 2025

Оглавление диссертации кандидат наук Кленин Артемий Александрович

Введение

Глава 1 Обобщающая информация о пироэлектрическом эффекте

Глава 2 Разработка методики оценки максимального электрического потенциала пироэлектрического кристалла LiTaO3 по величине предварительного нагрева пироэлектрического материала

2.1 Описание проблемы исследования максимального электрического потенциала пироэлектрического кристалла LiTaO3

2.2 Описание вакуумного испытательного стенда

2.3 Методика измерений

2.4 Оценка максимального электрического потенциала пироэлектрического

кристалла по величине предварительного изменения температуры

Глава 3 Влияние электризации боковых граней пироэлектрического кристалла на процесс генерации электрических полей

3.1 Влияние качества боковых граней пироэлектрического кристалла на процесс генерации пироэлектрического тока

3.2 Влияние механической обработки на процесс генерации пироэлектрическими кристаллами рентгеновского излучения

3.3 Влияние электризации боковых поверхностей на процесс генерации

рентгеновского излучения

Глава 4 Изучение пироэлектрического отклика ниобата лития при периодическом варьировании температуры

4.1 Описание проблематики исследования

4.2 Схема эксперимента и описание экспериментальной установки

4.3 Результаты экспериментального исследования

Заключение

Список литературы

Введение

Открытие пироэлектрического эффекта предоставило нам широкий спектр практических применений. Еще в древности пироэлектрические материалы, такие как турмалин, использовались для притяжения легких и маленьких предметов. Древние греки и римляне также использовали пироэлектрические свойства других минералов, например, амбера, для создания статического электричества. Первое упоминание о пироэлектрическом эффекте было сделано в 1707 году Иоганном Георгом Шмидтом, который заметил, что "горячий турмалин может притягивать пепел от теплых или горящих углей, как магнит притягивает железо, но также и отталкивать их снова после контакта". В 1717 году Луи Лемери также обратил внимание на то, что маленькие непроводящие материалы вначале притягивались к турмалину, но отталкивались от него, как только соприкасались с камнем. В 1747 году Линней впервые связал это явление с электричеством и назвал турмалин "Лапидем Электрикум" или "электрическим камнем". Однако это не было доказано до 1756 года Францем Ульрихом Теодором Эпинусом.

Пироэлектричество, это способность некоторых материалов генерировать электрический заряд при изменении температуры. Этот удивительный эффект был впервые открыт итальянским физиком Пьетро Антонио Дефлоре в 1705 году. Однако история пироэлектрического эффекта начинает свое развитие задолго до этого открытия. Сегнетоэлектрики - это класс материалов, под действием внешнего электрического поля в которых меняется направление вектора спонтанной поляризации, приводя к образованию нескомпенсированного электрического заряда на поверхностях материала. Термин "сегнетоэлектрик" был предложен английским физиком Линардом Джеймсом Гарменом в 1951 году в честь великого французского физика Пьера Кюри, который первым описал этот эффект в 1880 году.

В XIV веке исследования пироэлектричества стали более углубленными. В 1824 году сэр Дэвид Брюстер предложил термин "пироэлектричество", который мы

используем и по сей день. Уильям Томсон в 1878 году и Вольдемар Фойгт в 1897 году помогли разработать теорию процессов, лежащих в основе пироэлектричества. Братья Пьер и Жак Кюри в 1880-х годах изучали пироэлектричество, что привело к открытию некоторых механизмов, определяющих пьезоэлектрический эффект. Дальнейшее развитие пироэлектрического эффекта происходило параллельно с развитием сегнетоэлектрической области. Ученые обнаружили, что некоторые материалы обладают спонтанной поляризацией при низких температурах, которая изменяется с изменением температуры.

Благодаря обширным экспериментальным и теоретическим исследованиям пироэлектричества и развитию лазерной техники в 60-х годах XX века, потребность в детекторах, способных регистрировать лазерное излучение и определять его характеристики, резко возросла. Это стимулировало интерес к пироэлектрическим детекторам. Хотя тепловые пироэлектрические детекторы несколько уступают классическим фотоэлектрическим детекторам по чувствительности и скорости реакции, они не требуют криогенного охлаждения для работы в инфракрасном диапазоне. Кроме того, они обладают низкой стоимостью, стабильностью работы и устойчивостью к внешним воздействиям.

В настоящее время пироэлектрические и сегнетоэлектрические материалы нашли широкое применение в различных областях, таких как медицина, энергетика и электроника, а также в ускорительной физике [1-7]. Работы по интеграции пироэлектрических материалов в качестве альтернативы высоковольтного питания были проведены многими научными группами. Одним из знаковых результатов являются работы исследовательской группы под руководством американского учёного Джона Браунриджа [34]. Основной результат, полученный в ходе исследований Браунриджа - показана возможность генерации рентгеновского излучения пироэлектрическим кристаллом ниобата цезия (CsNbOз). С технической точки зрения, на основе фундаментального результата исследований в области пироэлектрических материалов, совместно с Дж. Браунриджем, привело к созданию американской компанией Amptek калибровочного источника

рентгеновского излучения Amptek Cool-X [47]. Настоящая работа направлена на улучшение качества знаний в области генерации высоковольтного потенциала, генерируемого пироэлектрическими кристаллами танталата (LiTaO3) и ниобата (LiNbO3) лития, для оптимизации фундаментальных и прикладных результатов работ, получаемых при использовании сегнетоэлектрических материалов в ускорительной физике.

Актуальность темы исследования

Как было отмечено ранее в процессе стремительного развития научно -технического прогресса, в том числе в области пироэлектричества, группа исследователей из США под руководством Дж. Браунриджа экспериментировала с использованием пироэлектрического кристалла ниобата цезия (CsNbO3) для генерации рентгеновского излучения [34]. В статье, опубликованной в журнале Nature в 1992 году, описывается эксперимент, в результате которого удалось получить поток рентгеновского излучения путем нагрева и охлаждения кристалла ниобата цезия в диапазоне от -196 °C до 26 °C с энергией излучения до 20 кэВ. Впоследствии та же группа ученых использовала кристаллы ниобата (LiNbO3) и танталата лития (LiTaO3) для генерации рентгеновского излучения [4]. Оказалось, что LiNbO3 и LiTaO3 показали себя более эффективными пироэлектрическими материалами, чем ниобат цезия. При аналогичных условиях эксперимента ниобат и танталат лития обеспечивают более высокую энергию и интенсивность рентгеновского излучения. В настоящее время LiNbO3 и LiTaO3 являются наиболее популярными пироэлектрическими материалами, применяемыми во многих областях науки и техники [11-14].

В начале 2000-х годов компания Amptek проявила интерес к работам Браунриджа. Amptek специализируется на производстве спектроскопических систем рентгеновского излучения и рентгеновских трубок. Совместная работа в 2003 году привела к созданию компактного источника рентгеновского излучения Amptek COOL-X [37].

Важный вклад в развитие пироэлектрической тематики внесла группа японских исследователей под руководством Синдзи Фукао [38, 51, 52, 54, 55]. Основная цель их работ заключалась в изучении механизма генерации заряда и его эмиссии с поверхности пироэлектрического материала [52], а также в исследовании повышения стабильности генерации рентгеновского излучения пироэлектрическими кристаллами [54]. Они также экспериментально определили зависимость смещения кристаллической подрешетки от выхода рентгеновского излучения [55].

Значительный вклад в развитие пироэлектрической тематики внесла исследовательская группа Ярона Данона [5, 35, 41, 48, 49, 98]. В своих работах они использовали однокристальную и двухкристальную схему расположения пироэлектрического материала для создания концепции нейтронного генератора [41], электронного ускорителя для медицинских целей [98], высокоэнергетического рентгеновского генератора [35], а также ускорителя для электронов и положительных ионов [48].

Работы харьковской группы ученых под руководством А.В. Щагина [58-61] логически продолжили исследования, начатые Даноном. В своих работах авторы обращают внимание на возможность увеличения максимальной энергии генерируемого потока рентгеновского излучения, а также электронных и ионных потоков при использовании специальных конструкций излучателя. В одной из работ [59] описаны эксперименты, направленные на поиск возможности увеличения потенциала между заряженной поверхностью кристалла и заземленной подложкой до 100 кВ. В работе [60] представлены спектры рентгеновского излучения и заряженных частиц, полученные при различных скоростях изменения температуры пироэлектрических кристаллов. Из данной работы следует отметить несколько ключевых моментов: увеличение скорости нагрева/охлаждения кристалла приводит к повышению граничной энергии электронов и ионов и их интенсивности; спектр ионов при охлаждении зависит от скорости нагрева; спектры электронов (в случае отсутствия электрического пробоя) имеют каскадную и кратную структуру с определенной энергией (приблизительно

30 кэВ), а после пробоя становятся моноэнергетическими; количество электронов, рожденных за один цикл нагрева/охлаждения, превышает количество ионов.

Исследования харьковской группы нашли продолжение в научном коллективе под руководством А.С. Кубанкина в Белгороде в 2016 году с участием А.В. Щагина. Их работы [71-93] представляют собой тщательный анализ различных параметров, связанных с пироэлектричеством. В этих работах авторы указывают на оптимальные параметры, такие как давление рабочего газа, скорость изменения температуры и расстояние от мишени до заряженной поверхности кристалла [92]. Стоит отметить, что такие исследования проводились ранее, но работы белгородского коллектива объединили и обобщили информацию, полученную в предыдущие годы.

Актуальность исследования пироэлектрических источников ионизирующего излучения можно обосновать несколькими ключевыми аспектами:

1. Технологический прогресс и инновации

Пироэлектрические источники ионизирующего излучения представляют собой передовую технологию, которая имеет потенциал для значительного прогресса в различных областях. Современные технологии требуют новых решений для генерации и использования ионизирующего излучения, что делает исследования в этой области крайне востребованными.

2. Экологическая безопасность и энергоэффективность

Традиционные источники ионизирующего излучения, такие как радиоактивные изотопы, могут быть опасны и трудны в утилизации. Пироэлектрические источники предлагают более безопасную и экологически чистую альтернативу, поскольку не содержат радиоактивных материалов и могут использоваться повторно, снижая нагрузку на окружающую среду.

3. Применение в медицине

В медицине ионизирующее излучение используется для диагностики и лечения различных заболеваний. Пироэлектрические источники могут обеспечить более точное и безопасное использование излучения, что особенно важно для онкологических клиник и диагностических центров. Исследования в этой области

способствуют улучшению медицинских технологий и повышению качества медицинской помощи. Существует патент [120], разработанный группой белгородских учёных под руководством А. Н. Олейника. В данном патенте подробно описан принцип получения ориентированных структур на основе сегнетоэлектрического порошка, что в последствии может стать универсальным обеззараживающим и антибактериальным средством.

4. Развитие промышленных и научных приложений

В промышленности и научных исследованиях ионизирующее излучение используется для неразрушающего контроля, анализа материалов и других применений. Пироэлектрические источники могут предложить более компактные и эффективные решения для этих задач, способствуя развитию новых технологий и улучшению существующих процессов.

5. Перспективы использования в космосе

Космическая индустрия требует надежных и долговечных источников энергии и излучения. Пироэлектрические материалы могут быть использованы в космических аппаратах для генерации ионизирующего излучения, что важно для долгосрочных миссий и исследований космоса.

6. Фундаментальные исследования и новые материалы

Исследования в области пироэлектричества и его применения способствуют развитию новых материалов и пониманию их свойств. Это важно для фундаментальной науки и может привести к открытию новых эффектов и технологий, которые будут иметь широкое применение в различных сферах.

Однако одним из малоизученных аспектов проявления пироэлектрического эффекта в условиях вакуума является корреляция между максимально возможным генерируемым электрическим потенциалом и диапазоном изменения температуры пироэлектрика. Обычно величину максимального генерируемого электрического потенциала на поверхности пироэлектрика можно оценить по величине максимальной энергии спектра рентгеновского излучения [28]. Из определения пироэлектрического эффекта следует, что количество индуцируемого заряда пропорционально степени изменения температуры, что позволяет предположить

аналогичную зависимость и для величины генерируемого электрического потенциала.

Однако существует несколько механизмов утечки заряда с поверхности пироэлектрика, таких как: утечка через боковые поверхности материала или экранировка индуцируемого заряда окружающей средой, вклад которых может стать более значительным с увеличением электрического поля, что ограничивает величину достижимого электрического поля. Для точного определения зависимости максимального электрического потенциала от диапазона изменения температуры необходимо обеспечить высокий вакуум, около 10-5 - 10-6 торр, чтобы ограничить утечки заряда через окружающую среду и обеспечить условия для того, чтобы большая часть заряда оставалась на поверхности пироэлектрика.

Однако при таком давлении остаточного газа генерация рентгеновского излучения становится значительно слабее, что в итоге затрудняет корректную оценку максимально возможного генерируемого электрического потенциала при использовании пироэлектрического эффекта в условиях высокого вакуума.

Степень разработанности темы

Пироэлектрические материалы способны генерировать экстремально сильные электрические поля (до 108 В/м) при температурных изменениях, открывая уникальные возможности для создания компактных источников ионизирующего излучения. Физический принцип основан на ускорении заряженных частиц в возникающем пироэлектрическом поле, что при их взаимодействии с мишенями или газовой средой приводит к генерации рентгеновского излучения, нейтронных потоков или направленных пучков заряженных частиц.

Экспериментальные исследования продемонстрировали несколько ключевых направлений применения. При циклическом термоциклировании кристаллов LiNЪOз и LiTaOз достигаются поля, достаточные для ускорения электронов до энергий 10-100 кэВ, что при их торможении на металлических мишенях создает тормозное рентгеновское излучение. Вакуумные условия и использование острийных геометрий позволяют существенно повысить эффективность этого процесса.

Особый интерес представляет нейтронная генерация через ядерные реакции. Ускоренные в пироэлектрическом поле дейтроны при столкновении с дейтериевой мишенью инициируют реакцию D(d,n)3He, что в экспериментальных условиях дает нейтронные потоки порядка 103-104 н/с. Такой уровень выхода делает возможным создание портативных нейтронных источников для аналитических применений.

Главные преимущества пироэлектрических источников включают их компактность (отсутствие громоздких высоковольтных систем), управляемость через температурные режимы и низкую энергоемкость. Однако существуют и серьезные ограничения: относительно низкая мощность излучения по сравнению с традиционными ускорителями, проблемы долговременной стабильности материалов при многократном термоциклировании и сложности фокусировки частиц из-за нестационарности полей.

Перспективы развития связаны с созданием гибридных систем, сочетающих пиро- и пьезоэффекты для увеличения энергии частиц, применением наноструктурированных материалов с усиленной эмиссионной способностью, а также использованием лазерного нагрева для прецизионного управления динамикой полей. Эти направления исследований могут привести к созданию нового класса миниатюрных, энергоэффективных источников ионизирующего излучения для специализированных применений в аналитическом приборостроении, компактных ускорительных системах и других высокотехнологичных областях.

Целью диссертационной работы является:

Экспериментальное исследование процессов генерации сильных электрических полей пироэлектрическими материалами с анализом воздействия внешних условий на напряженность поля для практического применения в компактных устройствах ионизирующего излучения.

Для достижения поставленной цели были решены следующие задачи:

• разработан и создан вакуумный испытательный стенд;

• проведены исследования и разработана методика оценки граничного потенциала, генерируемого пироэлектрическим кристаллом при импульсной разрядке в условиях высокого вакуума;

• изучен вклад электризации боковых поверхностей в процесс генерации рентгеновского излучения пироэлектрическим источником ионизирующего излучения;

• изучены особенности пироэлектрического отклика на синусоидальное варьирование температуры пироэлектрических кристаллов в диапазоне малых частот.

Научная новизна работы

Предложен и описан новый метод оценки максимального электрического потенциала, генерируемого пироэлектрическими материалами, при реализации пироэлектрического эффекта в вакууме.

Впервые проведены подробные исследования влияния электризации боковых поверхностей пироэлектрического материала на процесс генерации рентгеновского излучения.

Впервые показано наличие оптимальной частоты изменения температуры пироэлектрического кристалла LiNЮз, при котором амплитуда осцилляций пироэлектрического тока будет максимальна.

Достоверность полученных результатов, представленных в диссертационном исследовании, обеспечивается современными

экспериментальными методами радиационной физики, использованием современного сертифицированного оборудования и апробированных экспериментальных методик, надежностью и непротиворечивостью результатов, полученных на большом количестве образцов и качественным анализом обнаруженных экспериментальных данных.

Теоретическая значимость работы состоит в доказательстве влияния электризации граней пироэлектрического кристалла, параллельных оси поляризации, на величину генерируемого кристаллом электрического потенциала за счет собственной электризации при изменении температуры образца.

Практическая значимость работы проведенной соискателем ученой степени исследований, заключается в разработке методики определения максимального электрического потенциала на полярной поверхности пироэлектрического материала в различных условиях. Продемонстрирована возможность определения оптимальной частоты изменения температуры пироэлектрического образца, благодаря которой можно экспериментально определить пироэлектрический коэффициент. Полученные в работе результаты были внедрены в технологический процесс испытания и тестирования систем регистрации ионизирующих излучений на базе ООО «Вакуумные системы и технологии». Соответствующий акт внедрения был подписан 16.10.2024 г.

Методология и методы исследования.

Исследование спектров рентгеновского излучения проводилось на основе апробированных методов экспериментальной физики высоких энергий. В частности, использовались сертифицированные и калиброванные полупроводниковые спектрометры для измерения спектров рентгеновского излучения, пикоамперметр для измерения электрического тока генерируемых пироэлектриком заряженных частиц, термопары и тепловизор для контроля температуры пироэлектрических материалов, а также высоковакуумная техника для обеспечения и контроля вакуума в экспериментальной установке.

Положения, выносимые на защиту:

1. Методика оценки электрического потенциала на полярной поверхности при пироэлектрическом эффекте путем инициации мгновенной тотальной эмиссии электронов;

2. Существует оптимальный диапазон частот изменения температуры для пироэлектрических кристаллов определенной толщины, при котором амплитуда осцилляции пироэлектрического тока будет максимальна;

3. Грани пироэлектрических кристаллов, параллельные оси поляризации, вносят вклад в величину генерируемого электрического потенциала за счет собственной электризации при изменении температуры образца, проявляющийся в уменьшении величины генерируемого поля.

Степень достоверности результатов диссертационного исследования обеспечивается применением апробированных экспериментальных методов радиационной физики, использованием современного сертифицированного научного оборудования, непротиворечивостью результатов, полученных на большом количестве образцов и согласием с результатами известных работ в перекрывающейся области

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Исследование особенностей генерации сильных электрических полей пироэлектрическими материалами»

Апробация работы

Результаты диссертационной работы были представлены на следующих международных научных конференциях:

- The 10th International Conference "Charged & Neutral Particles Channeling Phenomena" to be organised by the Italian National Institute for Nuclear Physics (INFN), the European Organization for Nuclear Research (CERN) (Italy, Riccione 8-13 September 2024). Тема доклада: «Experimental Investigation of Coherent Cherenkov Diffraction Radiation in Super-radiant Regime», перевод «Экспериментальное исследование когерентного дифракционного излучения Черенкова в режиме сверхизлучения»;

- The 10th International Conference "Charged & Neutral Particles Channeling Phenomena" to be organised by the Italian National Institute for Nuclear Physics (INFN), the European Organization for Nuclear Research (CERN) (Italy, Riccione 8-13 September 2024). Тема доклада: «Observation of Coherent Transition Radiation in Super-radiant Regime and its Application for Longitudinal Diagnostics», перевод Наблюдение когерентного переходного излучения в сверхизлучательном режиме и его применение для продольной диагностики»;

- The 10th International Conference "Charged & Neutral Particles Channeling Phenomena" to be organised by the Italian National Institute for Nuclear Physics (INFN), the European Organization for Nuclear Research (CERN) (Italy, Riccione 8-13 September 2024. Тема доклада: «Cherenkov diffraction radiation generated by 3D printed plastic samples», перевод «Д ифракционное излучение Черенкова, генерируемое пластиковыми образцами, напечатанными на 3D-принтере».

Соискателем опубликовано 4 статьи в журналах, рекомендованных ВАК для представления результатов диссертационных исследований и 4 статьи в других изданиях.

Личный вклад автора

Автор работы принимал участие во всех этапах получения научного результата, описанного в диссертационном исследовании. Основной вклад -создание экспериментальных стендов, подбор оптимальных параметров проведения экспериментов, обеспечение технического оснащения эксперимента. Также автор принимал активное участие в обработке полученных данных и обсуждениях при написании статей.

Связь работы с научными программами

Работа выполнена в рамках государственного задания FZWG - 2020 - 0032.

Структура и объем диссертации

Работа состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Общий объём работы (включая рисунки и список литературы) составляет 110 страниц. Работа содержит 43 рисунка, 7 таблиц. Список литературы содержит 133 наименований.

Содержание работы

Во введении описываются общие понятия, касаемые пироэлектрических материалов, актуальность исследования, цели и задачи, решение которых необходимо для выполнения диссертационного исследования в полном объёме.

Первая глава содержит подробную обобщающую информацию о пироэлектрическом эффекте с точки зрения математического описания. Приводится объяснение возникновения пироэлектрического эффекта с точки зрения решения уравнений Максвелла-Лоренца. Приведено математическое описание возникновения вектора спонтанной поляризации и определения пироэлектрического коэффициента. Описаны определения фазовых переходов Ландау и вторичных фазовых переходов.

Описаны качественные, количественные, статистические и динамические методы измерения пироэлектрического коэффициента, их достоинства и недостатки.

Также присутствует математическое описание распространения тепловой волны в пироэлектрическом кристалле. Подробно рассмотрены типы пироэлектрических материалов, таких как: керамики, монокристаллы, композиты, пленки и способ их применения в различных областях науки и техники.

Приведена историческая справка об открытии пироэлектрического эффекта и литературный обзор наиболее значимых для темы диссертационного исследования работ в области применения пироэлектрических материалов, как источников ионизирующего излучения.

Во второй главе описана мотивация разработки методики оценки максимального электрического потенциала, генерируемого пироэлектрическим кристаллом LiTaOз. Кратко описана проблематика исследования со ссылками на наиболее значимые работы, описан предлагаемый метод определения электрического потенциала пироэлектрического кристалла. Основа предложенного метода заключается в производстве импульсной генерации рентгеновского излучения при реализации пироэлектрического эффекта в вакууме. В отличии от известных методов определения потенциала импульсная генерация в условиях высокого вакуума позволяет нивелировать утечки заряда с полярных поверхностей через окружающую среду.

Во второй части главы приводится подробное описание вакуумно-испытательного стенда, необходимые технические характеристики используемого оборудования с указанием области применения этого оборудования.

В следующем параграфе описана методика измерений. Приводится схема генерации излучения и объяснение выбора подхода к исследованию с алгоритмом действий.

Приведены результаты экспериментального исследования и рассуждения о природе полученных данных. Приведены спектры рентгеновского излучения, полученные в ходе выполнения исследования, а также зависимости максимальной

энергии рентгеновского излучения от величины предварительного нагрева. Проведено количественное сравнение полученных результатов максимальной энергии излучения с известными оценками величины максимальной разности потенциала для заданного изменения температуры.

Показано, что в области изменения температуры ДТ от 10 до 40°С, зависимость изменения максимальной энергии рентгеновского излучения линейна. Однако, при дальнейшем повышении температуры зависимость выходит на плато, что также связано с экранировкой заряда утечками с боковых граней и окружающей средой. Оценки максимальной энергии электронов, попадающих на поверхность кристалла, при изменении температуры монокристалла танталата лития на 50°С, показывают, что максимальная энергия составляет примерно 100 кэВ [4, 5]. Данные оценки хорошо согласуются с полученными в ходе данного экспериментального исследования данными. Разность между ожидаемой величиной энергии электронов и экспериментом составляет порядка 20% от общего количества индуцируемого заряда.

В третьей главе описывается исследование влияния электризации боковых граней пироэлектрического кристалла ЫМЬОз на процесс генерации рентгеновского излучения.

В начале описывается вклад различных электрооптических осей на процесс генерации заряда на полярных поверхностях пироэлектрика (механической, пьезоэлектрической и пироэлектрической оси).

Далее приводятся результаты исследования вклада механической обработки боковых граней пироэлектрического кристалла на процесс генерации ионизирующего излучения. Приведены спектры для исследований в различных условиях для двух пироэлектрических кристаллов ЫЫЪОз различной геометрической формы. В среднем, любое механическое и химическое воздействие на боковые грани негативно сказывается на процесс генерации рентгеновского излучения, при условии наличии заводской полировки изготовителем. Однако, если изначально боковая грань является шероховатой, то механическое и химическое воздействие может существенно улучшить выход рентгеновского

излучения (интенсивность и энергия сопоставимы с результатами абсолютно нового кристалла).

В следующем параграфе подробно описаны исследования влияния электризации боковых поверхностей, на процесс генерации рентгеновского излучения. Первая часть исследования описывает измерение пироэлектрического тока с отдельных боковых поверхностей. Получены данные пироэлектрического тока при измерениях с разных граней. Данные представлены в виде 5 независимых графиков.

Вторая часть - измерение пироэлектрического тока утечки со всех боковых гранях пироэлектрика при различных схемах заземления. Результаты представлены в виде графиков зависимости пироэлектрического тока от времени исследования, необходимого для нагрева кристалла на величину 15 °С. Основной результат: наблюдается продолжительный вторичный импульс пироэлектрического тока при отсутствии заземляющих поверхностей кристалла, что подтверждает наличие сильного взаимодействия между полярными поверхностями и боковыми гранями пироэлектрика; при заземлении Z+ поверхности наблюдается сильный первичный импульс, который свидетельствует о том, что он является следствием тока утечки с боковых граней. При заземлении верхней Z- аналогично предыдущему случаю, полярность первичного импульса тока на боковых гранях совпадала с полярностью пироэлектрического тока на незаземленной полярной поверхности 2+. Интенсивность вторичных импульсов была снижена, что указывает на уменьшение взаимодействия между поверхностями при заземлении одной из полярных граней. Заземление обеих полярных поверхностей приводит к резкому снижению интенсивности вторичных импульсов тока. В этом случае первичный импульс тока не превышал по величине вторичные импульсы, что указывает на минимизацию токов утечки и взаимодействий между поверхностями.

Третья часть эксперимента - измерение пироэлектрического тока при различных скоростях изменения температуры образца пироэлектрического кристалла между боковой X- и полярной Ъ~ поверхностями. В данном эксперименте величина изменения температуры оставалась неизменной для всех скоростей

изменения температуры (15°С). Измерения проводились при скоростях 2, 4, 6 и 8 градусов Цельсия. Результаты показаны в виде графика зависимости тока утечки с боковой поверхности от времени температурного воздействия. В зависимости от скорости время измерения варьировалось от 120 до 480 секунд. Временное разрешение составляло 1 с для всех исследований при различных скоростях изменения температуры. Основной результат - при скорости изменения температуры 2°С/мин, вторичные импульсы тока были наиболее выраженными. Это объясняется тем, что при медленном нагреве и охлаждении кристалла механические напряжения успевают развиваться и релаксировать, вызывая генерацию дополнительных электрических токов, вызванным термопьезоэлектрическим эффектом, который возникает из-за локальных механических напряжений в кристалле. При скоростях изменения температуры 4 и 6°С наблюдалось снижение интенсивности вторичных импульсов тока. Это следствие того, что механические процессы в кристалле все еще происходят, но их влияние на электрические токи становится менее выраженным. При оптимальной скорости изменения температуры (8°С/мин) вторичные импульсы тока были наименее интенсивными. При быстром термическом воздействии механические напряжения и релаксационные процессы не успевают полностью развиваться, что приводит к снижению интенсивности электрических токов.

Финальным этапом исследований влияния электризации боковой поверхности пироэлектрического кристалла на процесс генерации рентгеновского излучения стало измерение выхода рентгеновского излучения при реализации пироэлектрического эффекта с модификацией боковых поверхностей. Суть эксперимента - сравнить эффективность генерации ионизирующего излучения в условиях классической генерации пироэлектрическим кристаллом рентгеновского излучения в условиях, когда боковые грани: экранированы, для нивелирования тока утечки, и, когда боковые грани заземлены, для увеличения тока утечки с полярных поверхностей.

В ходе исследования было выяснено, что при классической схеме генерации излучения (когда боковые грани остаются не тронутыми) наблюдается

значительная генерация рентгеновского излучения. Покрытие боковых граней диэлектрическим клеем привело к заметному снижению генерации рентгеновского излучения. Заземление боковых граней полностью устранило генерацию рентгеновского излучения при положительной полярности заряда на полярной поверхности.

Этот результат является прямым доказательством того, что процессы электризации на боковых гранях играют ключевую роль в генерации рентгеновского излучения.

В четвертой главе приводится результат исследования пироэлектрического отклика при периодическом варьировании температуры кристаллов ниобата лития различной толщины 1, 2, 4 и 10 мм. Приведено математическое описание пироэлектрического тока при синусоидальном варьировании температуры образца.

Важным выводом из этого уравнения является разность фаз тока термически стимулированной проводимости от пироэлектрического тока на я/2. Это также отображено графически. Показаны зависимости амплитуды температурных осцилляций, монотонно убывающих из-за увеличения частоты, в связи с общим уменьшением времени температурного воздействия. Также показано, что для образцов большей толщины частота убывает сильнее из-за влияния экспоненциального множителя в уравнении (2).

Амплитуда осцилляций пироэлектрического тока имеет максимум на определенной частоте, которая смещается в сторону увеличения с уменьшением толщины образца. Кроме того, максимум имеет большую амплитуду при меньшей толщине образца. Наличие максимума обусловлено наложением линейной прямой

1ас = [ЯТг sm(ыt) + pAT1ыcos(ыt)\

(1)

к 2nvpAexp[—(nva)12x\cos[2nvt — (пуа)12х\

(2)

зависимости амплитуды пироэлектрического тока от частоты на монотонное падение амплитуды осцилляции температуры. Максимум амплитуды сильно зависит от коэффициента температуропроводности образца, который был взят из работы [7].

Далее приводится описание вакуумного испытательного стенда, разработанного для решения поставленных в главе задач. Приведена схема экспериментального исследования с описанием используемого оборудования. Показаны экспериментально полученные амплитуды осцилляции температуры и пироэлектрического тока от частоты при синусоидальном варьировании температуры.

С уменьшением толщины ожидалось, что зависимость амплитуды осцилляции температуры от частоты станет более линейной, однако, форма кривой остается близкой к экспоненциальному спаду, пусть и с меньшей крутизной. Как и предсказывает теоретический расчет, наблюдается широкий максимум амплитуды пироэлектрического тока, который смещается в сторону больших частот с уменьшением толщины образца.

Далее приведены рассуждения о сильной зависимости коэффициента температуропроводности от температуры образца, особенно в диапазоне комнатных температур. Основываясь на данных из работы [92], был произведен расчет оптимальной частоты осцилляции температуры образца, при которой амплитуда пироэлектрического тока максимальна, для образцов с различной толщиной при различной температуре.

Скорость изменения температуры может оказывать достаточно большое влияние на проявление пироэлектрического эффекта [92]. Это вполне объяснимо, так как пироэлектрический ток и скорость изменения температуры прямо пропорциональны друг другу [92]. С другой стороны, подобное поведение следует из решения уравнения теплопроводности, дифференцируя уравнение (3) по времени, получается результат идентичный (2). Тем самым, максимальная скорость изменения температуры растет с частотой осцилляции до какого-то предела, определяемого тепловыми константами образца.

в(х, = Bexp[—(nva)12x]cos[2nvt — (пуа)12х] (3)

Синусоидальное варьирование температуры было продемонстрировано как прекрасный способ точного определения пироэлектрического коэффициента для образцов субмиллиметровой толщины [10]. Настоящее исследование подтверждает этот вывод и для более толстых образцов. Показана частотная зависимость пироэлектрического коэффициента, рассчитанного из результатов измерении для образца толщиной 10 мм. Разброс значения пироэлектрического коэффициента, полученного во всех измерениях, не превышает 7%, а среднее значение составляет 7.67х10-5 ± 0.09х10-5 С/(т2°С), что весьма близко к паспортному значению для образца 7.80х10-5 С/(т2°С).

В заключении описываются общие выводы, исходя из результатов экспериментальных исследований, отраженных в диссертации.

Глава 1 Обобщающая информация о пироэлектрическом эффекте

Пироэлектрический эффект представляет собой изменение электрической поляризации кристалла при изменении его температуры. Это явление наблюдается в материалах, не обладающих центром симметрии, и связано с перераспределением внутренних зарядов в кристалле при изменении температуры. Понимание природы пироэлектрического эффекта важно для разработки различных устройств, таких как инфракрасные детекторы, генераторы и датчики температуры.

Пироэлектрический эффект можно объяснить с помощью основ электромагнитной теории и физики диэлектриков. Электромагнитное поле в вакууме и в среде описывается уравнениями Максвелла. В их дифференциальной форме уравнения Максвелла-Лоренца (4) записываются как:

где D - электрическое смещение, Е - электрическое поле, В - магнитная индукция, H - напряженность магнитного поля, р - плотность свободных зарядов, J - плотность тока.

В диэлектриках уравнения электростатики упрощаются, так как в установившемся режиме отсутствует переменное магнитное поле (дВ/д = 0) и ток смещения (Ш/д = 0):

-Ю = р -УБ = 0

-УхЕ = -эв/а

(4)

-УхН = J + ш/а

-ю = р

-УхЕ = 0

Электрическое смещение D в диэлектрике связано с электрическим полем Е и поляризацией Р следующим образом (6):

^ = еоЕ + Р

(6)

где ео - электрическая постоянная.

Поляризация диэлектрика Р определяется как суммарный дипольный момент единицы объема (7):

где р; - дипольный момент ьй молекулы, V - объем.

Пироэлектрики — это материалы, которые демонстрируют спонтанную поляризацию, т.е. наличие дипольного момента без внешнего электрического поля. Спонтанная поляризация возникает из-за специфического расположения атомов в кристаллической решетке, что приводит к отсутствию центра симметрии. Пироэлектрический эффект заключается в изменении этой спонтанной поляризации при изменении температуры (8). Изменение температуры приводит к смещению атомов и изменению дипольных моментов, что в свою очередь изменяет общую поляризацию кристалла.

где АР - изменение поляризации, р - пироэлектрический коэффициент, ДТ -изменение температуры.

Пироэлектрические материалы могут быть классифицированы как линейные или нелинейные в зависимости от характера зависимости поляризации от температуры. Для линейных пироэлектриков изменение поляризации пропорционально изменению температуры (9):

-Р = Ер^

(7)

-АР = р АТ

(8)

-АР = р ДТ

(9)

где р - пироэлектрический коэффициент, который остается постоянным.

В нелинейных пироэлектриках зависимость поляризации от температуры может быть более сложной, и р может зависеть от температуры (10):

Симметрия кристаллов играет ключевую роль в определении их пироэлектрических свойств. Кристаллы, демонстрирующие пироэлектрический эффект, не имеют центра симметрии, что приводит к анизотропии их электрических свойств. Полярность кристаллических структур также важна для понимания пироэлектрического эффекта. Кристаллы с постоянной поляризацией вдоль определенной оси являются полярными и демонстрируют пироэлектрический эффект. Пироэлектрический коэффициент р характеризует изменение поляризации кристалла при изменении температуры (11). Он определяется как частное изменение поляризации по температуре:

где Р - поляризация, Т - температура, Е - внешнее электрическое поле.

Фазовые переходы Ландау описывают изменения состояния материала, сопровождающиеся изменением его симметрии. В контексте пироэлектриков важны фазовые переходы второго рода, которые характеризуются непрерывным изменением параметров порядка. При фазовых переходах второго рода параметр порядка (например, поляризация) изменяется непрерывно, а вторая производная свободной энергии по температуре разрывна. Эти переходы можно описать с использованием разложения свободной энергии по параметру порядка (12):

-АР = р(Т) АТ

(10)

- р = (ЭР/ЭТ)е

(11)

С(Т, Р) = G0(T) + а(Т)Р2 + Р(Т)Р4 + у(Т)Р6 + - (12)

где G - свободная энергия, Gо - свободная энергия в отсутствии поляризации, а и в - константы Ландау, Т - температура Кюри, Р - поляризация.

Собственные сегнетоэлектрики имеют спонтанную поляризацию в отсутствии внешнего электрического поля и демонстрируют фазовые переходы второго рода. Несобственные сегнетоэлектрики требуют внешнего воздействия (например, механического напряжения), чтобы проявить сегнетоэлектрические свойства.

Методы измерений пироэлектрического эффекта.

Изучение пироэлектрического эффекта включает как качественные, так и количественные методы, которые позволяют оценить изменения поляризации кристаллов при изменении температуры. Методы измерений можно классифицировать на статические, квазистатические и динамические, в зависимости от характера и скорости изменения температуры.

Пироэлектрический эффект может быть изучен с помощью различных методик, каждая из которых имеет свои особенности и область применения. Качественные методы направлены на выявление наличия пироэлектрического эффекта и его общих характеристик. Эти методы часто используются для предварительной оценки материалов и включают:

• наблюдение изменения электрического поля при изменении температуры;

• визуализацию распределения поляризации с помощью оптических методов, таких как поляризация света.

Количественные методы позволяют измерить величину пироэлектрического эффекта и включают точные измерения изменения поляризации и электрических характеристик кристаллов при различных температурных условиях.

Статический метод измерения пироэлектрического эффекта заключается в изменении температуры кристалла и измерении результирующего изменения поляризации в установившемся состоянии. Этот метод требует достижения

термического равновесия, что обеспечивает точные измерения, но требует значительного времени. Принцип измерения:

• кристалл нагревается или охлаждается до определенной температуры;

• измеряется изменение поляризации после достижения термического равновесия;

• результаты фиксируются и анализируются для определения пироэлектрического коэффициента.

К преимуществам можно отнести высокую точность измерений. Недостатком же является длительное время проведения эксперимента, необходимость в установлении термического равновесия.

Квазистатический метод позволяет проводить измерения при медленном изменении температуры, что приближает условия к статическим, но позволяет ускорить процесс. Принцип измерения:

• температура кристалла изменяется медленно, чтобы избежать значительных градиентов температуры;

• поляризация измеряется непрерывно или с короткими интервалами;

• полученные данные анализируются для вычисления пироэлектрического коэффициента.

Преимуществом можно назвать более быстрое проведение экспериментов по сравнению со статическим методом. Недостатком - возможные ошибки из-за неполного установления термического равновесия.

Динамический метод включает измерения пироэлектрического эффекта при быстром изменении температуры. Этот метод позволяет изучать поведение кристаллов в условиях резких температурных изменений. Принцип измерения:

• температура кристалла изменяется быстро (например, с помощью импульсного нагрева);

• поляризация измеряется в реальном времени с высокой временной разрешающей способностью;

• анализируются данные для определения временной зависимости пироэлектрического эффекта.

Из очевидных плюсов - возможность изучения быстропротекающих процессов и неустановившихся режимов. Недостаток - требует сложного оборудования и может приводить к значительным градиентам температуры. Распространение тепловой волны в кристалле.

Распространение тепловой волны в кристалле описывается уравнением (13) теплового баланса, которое учитывает изменение температуры во времени и пространстве. Уравнение теплопроводности для однородного кристалла можно записать как:

- ЭТ/а = а У2Т (13)

где Т - температура, t - время, а - коэффициент теплопроводности, У2 - оператор Лапласа.

Поляризация в кристалле изменяется в зависимости от температуры, и ее пространственное распределение может быть описано с использованием пироэлектрического коэффициента и уравнения теплопроводности (14):

- Р(х, 1) = р(Т(х, 1)) (14)

где Р - поляризация, р - пироэлектрический коэффициент, Т(х, ^ - температура в точке х в момент времени 1

Для моделирования распространения тепловой волны и изменения поляризации в кристалле используются численные методы, такие как метод конечных элементов или метод конечных разностей. Эти методы позволяют учитывать сложные геометрии и граничные условия.

Пироэлектрические материалы.

Пироэлектрические материалы используются в различных устройствах благодаря их способности изменять поляризацию при изменении температуры. Существует несколько типов пироэлектрических материалов, включая керамику, полимеры, монокристаллы, композиты и пленки. Каждый из этих типов имеет свои особенности и области применения.

Керамика.

Керамические пироэлектрики представляют собой поликристаллические материалы, состоящие из множества мелких зерен. Примеры включают титанат бария (ВаТЮЗ), цирконат свинца (ЦТС) и танталат лития (ЬГГаОЗ). На рисунке 1 показан внешний вид керамического цилиндра ЦТС.

Рисунок 1 - Внешний вид керамического пироэлектрика ЦТС

Данный тип пироэлектрического материала обладает высокой температурной стабильность, устойчивость к механическим повреждениям, однако, имеет меньшую чувствительность по сравнению с монокристаллами.

Полимеры.

Пироэлектрические полимеры, такие как поливинилиденфторид (РУОБ), обладают гибкостью и могут быть легко интегрированы в различные конструкции. Пироэлектрические полимеры обладают высокой гибкостью, низкой стоимостью. Также из полимеров можно изготовить пироэлектрический материал с большой площадью полярной поверхности. Недостатком же полимеров является меньшая

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Кленин Артемий Александрович, 2025 год

Список литературы

1. Yang, W., et al. (2017). "A flexible pyroelectric nanogenerator based on a lead-free KNbO3 nanowire composite for energy harvesting and self-powered temperature detection." Nano Energy. doi:10.1016/j.nanoen.2016.12.052.

2. Zhu, G., et al. (2012). "High-performance pyroelectric nanogenerators based on electrospun PVDF nanofibers." Nano Energy. doi:10.1016/j.nanoen.2012.01.002.

3. Lang, S.B. (2005). "Pyroelectricity: From ancient curiosity to modern imaging tool." Physics Today. doi:10.1063/1.2117820.

4. Brownridge, J.D. (1992). "Pyroelectric X-ray generator." Applied Physics Letters. doi:10.1063/1.107898.

5. Geuther, J.A., Danon, Y. (2005). "High-energy x-ray production with pyroelectric crystals." Journal of Applied Physics. doi:10.1063/1.2133893.

6. Al-Khalidi, F.Q., et al. (2011). "Pyroelectric sensors for medical applications: Infrared thermography." Sensors. doi:10.3390/s110808157.

7. Zhu, G., et al. (2020-2023). "Pyroelectric hybrid devices for enhanced

8. Желудев, И.С. Основы сегнетоэлектричества / И.С. Желудев // М.: Атомиздат. - 1973. - 472 с.

9. Сивухин, Д.В. Общий курс физики. Т III. Электричество (4-е издание) / Д.В. Сивухин // М.: ФИЗМАТЛИТ; Изд-во МФТИ. - 2004. - 656 с.

10. Таганцев, А.К. Пиро-, пьезо-, флексоэлектрический и термополяризационный эффекты в ионных кристаллах / А.К. Таганцев // УФН. -1987. -Т.152. №3. - С. 423-448.

11. Буш, А.А. Пироэлектрический эффект и его применения (учебное пособие) / А.А. Буш. // М.: ГОУВПО МИРЭА. - 2005. - 212 с.

12. Bruster, D. Observation of the pyroelectricity of minerals / D. Bruster // Edinburgh J. Sci. - 1824. - Vol.7. - P.231.

13. Богуславский, С.А. Кинетическая теория изоляторов. Зависимость диэлектрической постоянной от температуры. Пироэлектричество / С.А.

Богуславский // Журн. Рус. физ.-хим. общ. Физ. отдел. - 1914. - Т. 46. Вып. 2. - С. 81-95.

14. Born, M. On the quantum theory of pyroelectricity / M. Born // Rev. Mod. Phys. - 1945. - Vol. 17. - P. 245.

15. Курчатов, И.В. Сегнетоэлектрики / И.В. Курчатов. // М.: Гос. техн.-теорет. изд-во. - 1933. - 104 с.

16. Гинзбург, В.Л. Теория сегнетоэлектрических явлений / В.Л. Гинзбург // УФН. - 1949. - T.38. - C.490-525.

17. Sampathkumar, P. Pyroelectric properties and electrocaloric effect in TGS1-xPx single crystals / P. Sampathkumar, K. Srinivasan // Materials Research Express. - 2016. - Vol. 3. - P. 10.

18. Kosorotov, V.F. Tertiary pyroelectric effect in lithium niobate and lithium tantalate crystals / V.F. Kosorotov, L.S. Kremenchugskij, L.V. Levash and et. al. // Ferroelectrics. - 1986. - Vol. 70. - P.27-37.

19. Lang, S.B. Pyroelectric Effect in Barium Titanate Ceramic / S. B. Lang // J. of App. Phys. - 1969. - Vol. 40. - P.4335.

20. Wentz, J.L. Primary Pyroelectric Effect in the PZT 95/5 Ceramic / J.L. Wentz, L.Z. Kennedy // J. of App. Phys. -1964. - Vol. 35. - P. 1767.

21. Chew, K.-H. Primary and secondary pyroelectric effects of ferroelectric 0-3 composites / K.-H. Chew, F.G. Shin, B. Ploss and et. al. // J. of App. Phys. - 2003. - Vol. 94. - p. 1134.

22. Furukawa, T. Piezoelectricity and Pyroelectricity in Polymers / T. Furukawa // IEEE Trans. on Electric. Ins. - 1989. - Vol. 24 No. 3. - P. 375.

23. Zook, J.D. Pyroelectric effects in thin film / J.D. Zook, S.T Liu. // J. of App. Phys. - 1978. - Vol. 49. - P. 4604.

24. Pandya, S. Pyroelectric energy conversion with large energy and power density in relaxor ferroelectric thin films / S. Pandya, J. Wilbur, J. Kim and et. al. // Nature Materials. - 2018. - Vol. 17. - P. 432.

25. Lang, S.B. Pyroelectric, Piezoelectric, and Photoeffects in Hydroxyapatite Thin Films on Silicon / S.B. Lang, S.A. Tofail, A.A.Gandhi // App. Phys. Lett. - 2011. -Vol. 98. - P. 123703.

26. InfraTec, Pyroelectric Infrared Detectors // Infratec-infrared.com. URL: https://www.infratec-infrared.com/sensor-division/service-glossary/pyroelectric-detector/

27. Dias, Pyroelectric Infrared Detectors // Dias-infrared.de. URL: http://www.dias-infrared.de/pdf/basics_eng.pdf

28. Eltec Instruments Inc. Introduction, Pyroelectric Infrared Detectors // URL: https://www.aldebaran.cz/bulletin/2015_40/ELTECdata100.pdf

29. Putley, E.H. Pyroelectric thermal imaging devices / E.H. Putley, R.Watton, J.H. Ludlow // Ferroelectrics. -1972. - Vol. 3. - P. 263-268.

30. Vermeij, G.F. The pyroelectric vidicon camera as a medical thermograph / G.F. Vermeij // J. Med. Eng. Technol. - 1979. - Vol. 5. - P.11.

31. Conklin, T. Applications of the pyroelectric vidicon / T. Conklin, E.H Stupp // Opt. Eng. - 1976. - Vol. 15. - P. 510-515.

32. Гончаренко, Б.Г. Пироэлектрический электронно-оптический преобразователь (варианты) / Б.Г. Гончаренко, Г.И. Брюхневич, И.М. Олихов // Патент № 2160479 от 10.12.2000.

33. Syed, S.P. Pyroelectric Sensor for Temperature Monitoring of Biological Fluids in Microchannel Devices / S.P. Syed, K.I. Antonino, S. Antonino and et.al. // IEEE Sensors J. - 2014. Vol. 14(8). - P. 2725-2730.

34. Brownridge, J.D. Pyroelectric x-ray generator / J.D. Brownridge // Nature. - 1992. - Vol. 358. - P. 277-278.

35. Geuther, J. Electron and positive ion acceleration with pyroelectric crystals / J. Geuther, Y. Danon // J. Appl. Phys. - 2005. - Vol. 97. - P. 074109.

36. Naranjo, B. Observation of nuclear fusion driven by a pyroelectric crystal / B. Naranjo, J. Gimzewski, S. Putterman // Nature. - 2005. - Vol. 434. - P. 1115-1117.

37. Brownridge, J.D. Electron and positive ion beams and x-rays produced by heated and cooled pyroelectric crystals such as LiNbO3 and LiTaO3 in dilute gases:

phenomenology and applications / J.D. Brownridge // Trends in Electro-Optics Research. (Edited by W. T. Arkin). Nova Science Publishers, Inc. - 2005. - P. 57-94.

38. Fukao, S. X-rays source using thermal excitation of pyroelectric crystal for medical application / S. Fukao, Y. Nakanishi, Y. Guan and et. al. // Progress in Electromagnetics Research: Symposium Proceedings, Moscow, Russia. - 2009. - P. 807.

39. Rosenman, G. Electron emission from ferroelectrics / G. Rosenman, D. Shur, Ya.E. Krasik and et. al. // J. Appl. Phys. - 2000. - Vol. 88. - P. 6109 - 6161.

40. Neidholdt, E.L. Ionization mechanism of the ambient pressure pyroelectric ion source (APPIS) and its applications to chemical nerve agent detection / E.L. Neidholdt, J.L. Beauchamp // J. Amer. Soc. Mass Spectr. - 2009. - Vol. 20 (11). - P. 20932099.

41. Geuther, J. Nuclear reactions induced by a pyroelectric accelerator / J. Geuther, Y Danon, F. Saglime // Phys. Rev. Lett. - 2006. - Vol. 96. - P. 054803.

42. Tornow, W. Neutron production with a pyroelectric double-crystal assembly without nano-tip / W. Tornow, W. Corse, S. Crimi and et. al. // Nuclear Instruments a. Methods in Phys. Research A. - 2010. - Vol. 624(3). - P. 699-707.

43. Bräunlich, P.F. Electron and x-ray generator / P.F. Bräunlich // US Patent 3840748 ot 08.10.1974.

44. Shafroth, S.M. Time dependence of X-ray yield for two crystal X-ray generators / S.M. Shafroth, W. Kruger, J.D. Brownridge // Nuclear Instruments a. Methods in Phys. Research B. - 1999. - Vol. 422(1-3). - P. 1-4.

45. Brownridge, J.D. Investigations of pyroelectric generation of x-rays / J.D. Brownridge, S. Raboy // J. Appl. Phys. - 1999. - Vol. 86. - P. 640.

46. Brownridge, J.D. X-ray fluoresced high-Z (up to Z=82) K x-rays produced by LiNbO3 and LiTaO3 pyroelectric crystal electron accelerators / J.D. Brownridge // Appl. Phys. Lett. - 2004. - Vol. 85. - P. 1298.

47. Pyroelectric X-Ray source COOL-X // Amptek. URL: http: //www. amptek.com/pdf/coolx.pdf

48. Geuther, J. Electron acceleration for X-ray production using paired pyroelectric crystals / J. Geuther, Y. Danon, F. Saglime and et. al. // Abstracts of the Sixth

International Meeting on Nuclear Applications of Accelerator Technology [AccApp'03].

- 2003. - Vol. 42. - P. 591-594.

49. Geuther, J. High-energy x-ray production with pyroelectric crystals / J. Geuther, Y Danon // J. Appl. Phys. - 2005. - Vol. 97. - P. 104916.

50. Geuther, J. Radiation generation with pyroelectric crystals / J. Geuther // PhD Thesis. Rensselaer Polytechnic Institute, Troy, New York. - 2007.

51. Fukao, S. X-ray source due to thermal excitation of pyroelectric crystal LiNbO3 / S. Fukao, Y Ito, S. Yoshikado // Key Engineering Materials. - 2004. -Vol. 248.

- P. 23.

52. Fukao, S. Excitation of X-rays Using Polarized LiNbO3 Single Crystal / S. Fukao, J. Kondo, Y. Nakanishi and et. al. // Key Engineering Materials. - 2006. - Vol. 301.

- P.205.

53. Nakanishi, Y. Relation between x-ray emission mechanism and crystal structure in LiNbO3 / Y. Nakanishi, H. Mizota, Y Ito and et. al. // Physica Scripta. - 2006.

- Vol. 73. - P. 471.

54. Fukao, S. Radiation of X-rays using polarized LiNbO3 single crystal in low-pressure ambient gas / S. Fukao, Y. Nakanishi, T. Mizoguchi and et. al. // IEEE Trans. Ultrason. Ferroelectr. Freq. Control. - 2009. - Vol.56. - P.9.

55. Fukao, S. Radiation of X-rays using Uniaxially Polarized LiNbO3 Single Crystal / S. Fukao, Y. Nakanishi, Y Ito and et.al. // 18th IEEE Intern. Symp. on the App.of Ferroelec. - 2009. - P. 1-6.

56. Nagaychenko, V.I. Spectra of pyroelectric X-ray generator / V.I. Nagaychenko, V.M. Sanin, A.M. Yegorov and et. al. // ВАНТ. Серия "Ядерно-физические исследования". - 2004. - Vol. 43(2). - P. 214-216.

57. Nagaychenko, V.I. Studies on the properties of X-ray radiation from the pyroelectric generator at different modes of its operation / V.I. Nagaychenko, V.M. Sanin, V.V. Sotnikov and et. al. // ВАНТ. Серия "Плазменная электроника и новые методы ускорения". - 2006. - V. 5. - P. 254-259.

58. Nagaychenko, V.I. The influence of size and surface condition of lithium niobate crystal on the energy and intensity of X-ray radiation of the pyroelectric generator

/ V.I. Nagaychenko, V. V. Sotnikov, A.V.Shchagin and et. al. // J. of Surface Investigation. X-ray, Synchrotron a. Neutron Techniques. - 2007. - V.3. - P.81-89.

59. Нагайченко, В.И. Увеличение энергии электронов в пироэлектрическом ускорителе / В.И. Нагайченко, В.В. Сотников, А.В. Щагин и др. // Вопросы атомной науки и техники. Сер. "Ядерно-физические исследования". - 2008. - №.5. - С.72-76.

60. Щагин, А.В. Пироэлектрический генератор рентгеновского излучения / Материалы по проекту УНТЦ 1911, под ред. А.В. Щагина. Харьков: ННЦ ХФТИ.

- 2007. - Т.1. 140 с.; - 2009. - Т.2. 92 с.

61. Shchagin, A.V. Ferroelectriс ceramics in a pyroelectric accelerator / A.V. Shchagin, V.S. Miroshnik, V.I. Volkov and et. al. // Appl. Phys. Lett. - 2015. - Vol. 107. -P. 233505.

62. Andrianov, V.A. X-ray source on the basis of the piroelectric crystal Sr0.61Ba0.39Nb2O6 / V.A. Andrianov, A.L. Erzinkian, L.I. Ivleva and et. al. // AIP advances.

- 2017. - Vol. 7. - P. 1-7.

63. Ghaderi, R. Determination of surface electric charge profile in pyroelectric crystals / R. Ghaderi, F.A. Davani // Appl. Phys. Lett. - 2014. - Vol.105. - P. 232906.

64. Ghaderi, R. Dynamics of pyroelectric accelerators / R. Ghaderi, F.A. Davani // Appl. Phys. Lett. - 2015. - Vol. 106. - P. 042906.

65. Andrianov, V.A. Space-Time Inhomogeneity of the Electron Flow in Pyroelectric X-Ray Sources / V.A. Andrianov, A.A. Bush, A.L. Erzinkyan and et. al. // J. of Surface Investigation. X-ray, Synchrotron a. Neutron Techniques. - 2017. - V.11(4). -P.704-709.

66. Alivov, Y. Hybrid pyroelectric/nanotube LiNbO3/TiO2 X-ray source / Y. Alivov, M. Klopfer, S. Molloi // Appl. Phys. Lett. - 2013. - Vol. 102. - P. 143106.

67. Kawai, J. Pyroelectric X-ray application to X-ray absorption and emission spectroscopies / J. Kawai, H. Ishiib, H. Ida // X-Ray Spectrom. - 2012. -Vol. 41. - P. 216218.

68. Imashuku, S. Development of target changeable palm-top pyroelectric x-ray tube / S. Imashuku, J. Kawai // Rev. Sci. Instrum. - 2012. - Vol. 83(1). - P. 016106.

69. Imashuku, S. Development of Miniaturized Electron Probe X-ray Microanalyzer / S. Imashuku, J. Kawai, A. Imanishi // Analytical Chemistry. - 2011. - Vol. 83(22). - P. 8363-8365.

70. Imashuku, S. Handbook of X-ray Imaging. Chapter 6: Technology of Pyroelectric X-ray Tubes / S. Imashuku. (edited by P. Russo). // Boca Raton: CRC Press. - 2018.

71. Олейник, А.Н. Наблюдение рентгеновского излучения от пироэлектрического источника в различных геометриях / А.Н. Олейник, А.С. Кубанкин, А.В. Щагин // Тез. докл. XLIV междунар. Тулинов. конф. по физике взаимодействия заряжен. частиц с кристаллами. М.: Ун-т. кн. - 2014. - С. 46.

72. Олейник, А.Н. Применение пироэлектрического эффекта в ускорителях заряженных частиц / А.Н. Олейник, А.С. Кубанкин, А.В. Щагин // 12-я Курчатов. молодеж. науч. школа. Сб. аннот. М. - 2014. - С. 208.

73. Олейник, А.Н. Применение пироэлектрического эффекта для генерации рентгеновского излучения / А.Н. Олейник, А.С. Кубанкин, А.В. Щагин // XIX междунар. конф. мол. уч. и спец. ОИЯИ. Сб. аннот. Дубна. - 2014. - С. 18.

74. Олейник, А.Н. Пироэлектрический эффект для генерации рентгеновского излучения и ускорения заряженных частиц / А.Н. Олейник, А.С. Кубанкин, А.В. Щагин и др. // Тез. докл. XLIX школы ПИЯФ по физ. конд. сост. Сб. аннот. СПб. - 2015. - С. 46.

75. Олейник, А.Н. Наблюдение рентгеновского излучения от пироэлектрического источника в различных геометриях / А.Н. Олейник, А.С. Кубанкин, А.В. Щагин и др. // Тез. докл. XLV междунар. Тулинов. конф. по физике взаимодействия заряжен. частиц с кристаллами. М.: Ун-т. кн. - 2015. - С. 52.

76. Oleinik, A. Distribution of the yield of X-rays produced in the pyroelectric accelerator on the pyroelectric crystal surface. / A. Oleinik, O. Ivashchuk, P. Karataev and et. al. // XI Intern. Symp. Radiation from Relativistic Electrons in Periodic Structures "RREPS-15". Saint Petersburg. - 2015. - P. 86.

77. Олейник, А.Н. Исследование распределения заряда с поверхности пироэлектрического кристалла LiNbO3 / А.Н. Олейник, О.О. Иващук, А.С.

Кубанкин, и др. // Тез. докл. XLVI междунар. Тулинов. конф. по физике взаимодействия заряжен. частиц с кристаллами. М.: Ун-т. кн. - 2016. - С. 4.

78. Олейник, А.Н. Определение оптимальных условий генерации рентгеновского излучения при помощи пироэлектрического эффекта / А.Н. Олейник, О.О. Иващук, А.С. Кубанкин, и др. // Тез. докл. XLXI школы ПИЯФ по физ. конд. сост. Сб. аннот. СПб. - 2017. - С. 46.

79. Олейник, А.Н. Изучение свойств пироэлектрического генератора рентгеновского излучения / А.Н. Олейник, О.О. Иващук, В.Ю. Иониди и др. // Тез. докл. XLVII междунар. Тулинов. конф. по физике взаимодействия заряжен. частиц с кристаллами. М.: Ун-т. кн. - 2017. - С. 60.

80. Олейник, А.Н. Углеродные нанотрубки в пироэлектрическом источнике рентгеновского излучения / А.Н. Олейник, О.О. Иващук, А.А. Кленин и др. // Тез. докл. XLVII междунар. Тулинов. конф. по физике взаимодействия заряжен. частиц с кристаллами. М.: Ун-т. кн. - 2017. - С. 8.

81. Oleinik, A. Application of carbon nanotubes in pyroelectric X-Ray source / A. Oleinik, O. Ivashchuk, A. Klenin and et al. // XII Intern. Symp. Radiation from Relativistic Electrons in Periodic Structures "RREPS-17". Hamburg. - 2017. - P. 86.

82. Oleinik, A. Experimental investigation of properties of a pyroelectric X-Ray source / A. Oleinik, O. Ivashchuk, A. Klenin and et. al. // XII Intern. Symp. Radiation from Relativistic Electrons in Periodic Structures "RREPS-17". Hamburg. - 2017. - P. 87.

83. Oleinik, A. Development of new approaches to increase the intensity of X-ray radiation in a pyroelectric source / A. Oleinik, P. Karataev, A. Kubankin and et. al. // 8th Intern. Conf. Charged & Neutral Particles Channeling Phenomena "Channeling 2018". Ischia. - 2018. - P. 223.

84. Иващук, О.О. Исследование выхода рентгеновского излучения от пироэлектрических источников c конусообразными мишенями / О.О. Иващук, А.С. Кубанкин, А.Н. Олейник и др. // Поверхность. Рентген., синхротрон. и нейтрон. исслед. - 2016. - № 8. - C. 80-84.

85. Ivashchuk, O.O. Investigation of the Yield of X-Ray Radiation from Pyroelectric Sources with Cone-Shaped Targets / O.O. Ivashchuk, A.S. Kubankin, A.N.

Oleinik and et. al. // J. of Surface Investigation. X-ray, Synchrotron a. Neutron Techniques. - 2016. - Vol. 8. - P. 70.

86. Громов М.Б. Измерение анизотропии распределения выхода рентгеновского излучения с поверхности пироэлектрического кристалла / М.Б Громов., О.О. Иващук, В.Ю. Иониди и др. // Краткие сообщения по физике ФИАН. -2016. - № 11. - С.3-7.

87. Gromov, M.B. Measurement of distribution anisotropy of X-ray yield from a pyroelectric crystal surface / M.B. Gromov, O.O. Ivashchuk, V.Y Ionidi and et. al. // Bulletin of the Lebedev Physics Institute. - 2016. - Vol. 43. - P. 319.

88. Oleinik, A.N. Pyroelectric deflector of charged particle beam / A.N. Oleinik, A.S. Kubankin, R.M. Nazhmudinov and et.al. // JINST. - 2016. -Vol.11. -P08007

89. Вохмянина, К.А. Возможность применения пьезокерамики ЦТС-19 в пироэлектрических источниках рентгеновского излучения / К.А. Вохмянина, О.О. Иващук, В.Ю. Иониди // Стекло и Керамика. - 2016. - № 11. - С. 27-31.

90. Vokhmyanina, K. A. Possibility of Using the Piezoceramic PZT-19 in Pyroelectric X-Ray Generators / K. A. Vokhmyanina, O. O. Ivashchuk, V. Yu. Ionidi and et.al. // Ceramic and Glass. - 2017. - Vol. 73. - P. 415-419.

91. Chepurnov, A.S. Carbon nanotubes in pyroelectric X-ray source / A.S. Chepurnov, O.O. Ivashchuk, E.P. Kitsyuk and et al. // JINST. - 2017. - Vol.12. - P. 11002.

92. Kubankin, A.S. Optimal speed of temperature changes of a crystal in a pyroelectric X-ray radiation source / A.S. Kubankin, A.S. Chepurnov, O.O. Ivashchuk and et.al // AIP Advances. - 2018. - Vol. 8. - P. 035207.

93. Ivashchuk, O.O. Influence of mechanical treatment of the Z-surface of lithium niobate on the properties of X-ray pyroelectric source. / O. O. Ivashchuk, A.A Klenin, A.S. Kubankin // Journal of Nano- and Electronic Physics. - 2018. - Vol. 10. - P. 06014-06018.

94. Павлинский, Г.В. Основы физики рентгеновского излучения / Г.В. Павлинский // М.: ФИЗМАТЛИТ; Изд-во МФТИ. - 2007. - 240 с.

95. Friske, E. Investigation of the durability of a pyroelectric neutron source and secondary electron suppression / E. Friske, G. Deuter, J. Jochum // Eur. Phys. J. A. - 2015. - Vol. 51. - P. 42.

96. Brownridge, J.D. Self-focused electron beams produced by pyroelectric crystals on heating or cooling in dilute gases / J.D. Brownridge, S.M. Shafroth, D. Trott and et. al. // Appl. Phys. Lett. - 2001. - Vol. 78. - P. 1158.

97. Kukhtarev, N. Generation of focused electron beam by pyroelectric and photogalvanic crystals / N. Kukhtarev, T. Kukhtareva, M. Bayssie and et. al. // J. Appl. Phys. - 2004. - Vol. 96. - P. 6794.

98. Geuther, J. A. Magnetic deflection of electrons and ions produced by pyroelectric crystals / J. A. Geuther, Y. Danon // ANS Annual Meeting, San Diego, CA. -2005. - P. 9.

99. Sanna, S. LiNbO3 surfaces from a microscopic perspective / S. Sanna, W.G. Schmidt // J. Phys.: Condens. Matter. - 2017. - Vol. 29. - P. 413001.

100. XR-100SDD Silicon Drift Detector (SDD) // Amptek. URL: http://amptek.com/products/xr-100sdd-silicon-drift-detector/

101. Wong, K.K. Properties of Lithium Niobate / K.K. Wong // London, UK: INSPEC. - 2002.

102. Popescu, S.T. Interferometric measurement of the pyroelectric coefficient in lithium niobate / S.T. Popescu, A. Petris, V.I. Vlad // J. Appl. Phys. - 2013. - Vol. 113. -P.043101.

103. Shostak, R.I. An analysis of the temperature dependence of the spontaneous polarization of LiNbO3 crystals / R.I. Shostak, S.V. Yevdokimov, A.V. Yatsenko // Crystallogr. Rep. - 2009. - Vol. 54. - P. 492.

104. Jachalke, S. How to measure the pyroelectric coefficient? / S. Jachalke, E. Mehner, H. StöCKer and et. al. // App. Phys. Rev. - 2017. - Vol. 4. - P. 021303.

105. XR-100CdTe X-Ray & Gamma Ray Detector // Amptek. URL: http://amptek.com/products/xr-100cdte-x-ray-and-gamma-ray-detector/

106. Кособоков, М.С. Формирование микро- и нанодоменных структур в ниобате лития и танталате лития после импульсного лазерного нагрева / М.С. Кособоков // Дисс. на соискание степени к. ф.-м. н. Екатеринбург. - 2016.

107. Sugie, H. Carbon nanotubes as electron source in an x-ray tube / H. Sugie, M. Tanemura, V. Filip and et. al. // Appl. Phys. Lett. - 2001. - Vol. 78. - P. 2578.

108. Cheng, S. A compact X-ray generator using a nanostructured field emission cathode and a microstructured transmission anode / S. Cheng, F.A. Hill, E.V. Heubel and et. al. // J. of Phys.: Conf. Ser. - 2013. - Vol. 476. - P. 012016.

109. Basu, A. A portable x-ray source with a nanostructured Pt-coated silicon field emission cathode for absorption imaging of low-Z materials / A. Basu, M.E. Swanwick, A.A. Foman and et. al. // J. of Phys. D: App. Phys. - 2015. - Vol. 48. - P. 22.

110. Елецкий, А.В. Углеродные нанотрубки / А.В. Елецкий // УФН. - 1997. -Vol. 167. - P. 945-972.

111. Dresselhaus, M.S. Carbon Nanotubes. Synthesis, Structure, Properties, and Applications. / M.S. Dresselhaus, G. Dresselhaus, P. Avouris // Topics in Applied Physics. Berlin: Springer-Verlag. - 2001. - Vol. 80

112. Бугаев, А.С. Маломощные рентгеновские трубки (современное состояние)/ А.С. Бугаев, П.А. Ерошкин, В.А. Романько и др. // УФН. - 2013. - Vol. 183. - P. 727-740.

113. CNT X-ray Sources // Xintek. URL: http://www.xintek.com/cnt-x-ray-sources/

114. Hong, J.H. Fabrication of a compact glass-sealed x-ray tube with carbon nanotube cold cathode for high-resolution imaging / J.H. Hong, J.S. Kang, K.C. Park // J. of Vac. Sci. & Tech. B. - 2018. -Vol. 36. - P. 02C109.

115. Bell, M.S. Carbon nanotubes by plasma-enhanced chemical vapor deposition / M.S Bell, K.B.K. Teo, R.G. Lacerda and et. al. // Pure. Appl. Chem. - 2006. - Vol. 78. -P. 1117-1125.

116. Ryazanov, R. The study of contact phenomena at the interface of silicon -CNT array, synthesized by PECVD method / R. Ryazanov, E. Kitsyuk, A. Shamanaev and

et. al. // IEEE Conference of Russian Young Researchers in Electrical and Electronic Engineering. - 2019. - P. 1976-1979.

117. Бочаров, Г.С. Влияние электрического поля на ориентацию углеродных нанотрубок в процессе их роста и эмиссии / Г.С. Бочаров, А.А. Книжник, А.В. Елецкий и др. // ЖТФ. - 2012. - Т. 82. Вып. 2. - С.113.

118. Saito, Y Carbon Nanotube and Related Field Emitters: Fundamentals and Applications / Y. Saito // Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. - 2010.

119. R W Whatmore 1986 Rep. Prog. Phys. 49 1335

120. Патент РФ № 2796209, от 08.02.2023. Способ создания ориентированных структур на основе сегнетоэлектрического порошка. Олейник А.Н., Кубанкин А.С., Гильц М.Э.

121. Chepurnov A. S. et al. Compact neutron generators for the calibration of low background experiments //Journal of Physics: Conference Series. - IOP Publishing, 2019. - Т. 1390. - №. 1. - С. 012103.

122. Oleinik, A.N., Bolotov, E.V., Gilts, M.E. et al. Dependence of the Endpoint Energy of X-Ray Radiation on the Preliminary Temperature Change during the Pyroelectric Source Operation in the Pulsed Mode. Bull. Lebedev Phys. Inst. 48, 127130 (2021).

123. Oleinik, A.N., Karataev, P.V., Klenin, A.A. et al. Lateral Surface Electrization of Z-Cut Lithium Niobate During Pyroelectric Effect. Russ Phys J 63, 119125 (2020). https://doi.org/10.1007/s11182-020-02010-w

124. Ivashchuk, O.O., Klenin, A.A., Kubankin, A.S., Oleinik, A.N., Shchagin, A.V. Influence of mechanical treatment of the Z-surface of lithium niobate on the properties of X-ray pyroelectric source. Journal of Nano- and Electronic Physics, Vol. 10, Is. 6, 2018, 06014.

125. R M Nazhmudinov et al, Observation of X-rays during heating a pyroelectric crystal by an infrared laser, 2022 J. Phys.: Conf. Ser. 2238 012001.

126. L.E. Garn, E.J. Sharp, Use of low-frequency sinusoidal temperature waves to separate pyroelectric currents from nonpyroelectric currents. Part I. Theory, J. App. Phys. 53 (1982) 8974. URL: https://doi.org/10.1063/1.330454

127. L.E. Garn, E.J. Sharp, Use of low-frequency sinusoidal temperature waves to separate pyroelectric currents from nonpyroelectric currents. Part II. Experiment, J. App. Phys. 53 (1982) 8980. URL: https://doi.org/10.1063/L330455

128. Oleinik, A., Gilts, M., Karataev, P., Klenin, A., Kubankin, A. Peculiarities of the pyroelectric current generated using a LiNbO 3 single crystal driven by low-frequency sinusoidal temperature variation. Journal of Applied Physics Volume 132, Issue 20, 28 November 2022

129. R.A. Morgan, Measurement of the thermal diffusivity of nonlinear anisotropic crystals using optical interferometry, APPLIED OPTICS / Vol. 26, No. 24 / 15 December 1987

130. Ogawa, H., Ohta, H., & Waseda, Y. (1993). Thermal diffusivity measurement of LiNbO3 melts doped with MgO by the laser flash method. Journal of Crystal Growth, 133(3-4), 255-260. doi:10.1016/0022-0248(93)90162-p

131. H. Khanbareh et. al., A temperature oscillation instrument to determine pyroelectric properties of materials at low frequencies: Towards elimination of lock-in methods, Rev. Sci. Instrum. 86 (2015) 105111. URL: https://doi.org/10.1063/L4932678

132. https://www.hawach.com/filter-membranes/pvdf-membrane-filters.html

133. https://www.amptek.com/internal-products/xr-100cdte-x-ray-and-gamma-ray-detector