Математические модели процессов тепломассопереноса при изоляции тепловыделяющих радиоактивных отходов в галитах тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 00.00.00, кандидат наук Корчагина Олеся Олеговна

• Корчагина Олеся Олеговна
• кандидат наук
• 2025

Оглавление диссертации кандидат наук Корчагина Олеся Олеговна

Введение

Глава 1. Эволюция формы жидкого включения в галите в однородном поле градиента температуры

1.1. Постановка задачи

1.2. Численная реализация

1.3. Программный модуль

1.4. Результаты численных расчетов

1.5. Краткие выводы

Глава 2. Распределение температуры внутри жидкого включения в поле

внешнего градиента температуры

2.1. Обзор предложенных ранее выражений

2.2. Точное решение для эллиптического включения

2.3. Численный расчет, сравнение точного решения и

численного расчета

2.4. Приближенное выражение для включения в галите

2.5. Краткие выводы

Глава 3. Кинетическая модель поведения ансамбля включений

3.1. Миграция включения в галите в установившемся периоде

3.2. Поведение ансамбля включений

3.3. Программный модуль

3.4. Результаты расчетов

3.5. Краткие выводы

Глава 4. Оценка объема рассола, поступающего к пункту захоронения РАО, в

галитах с учетом их микроструктуры

4.1. Виды включений в галитах

4.2. Распределение температуры вокруг полости с РАО

4.3. Объем рассола, поступающий к области захоронения

4.4. Обсуждение и выводы

Глава 5. Интегральная аналитическая модель захоронения РАО

методом самопогружения

5.1. Этап установления движения

5.2. Условие применимости квазиодномерной модели

5.3. Глубина погружения капсулы в рамках квазиодномерной модели

5.4. Применение модели для реализации самопогружения в гранитах

5.5. Краткие выводы

Заключение

Список литературы

Приложение

Актуальность темы исследования. Безопасная долговременная изоляция радиоактивных отходов (РАО) и отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), в первую очередь, трансурановых радионуклидов, является важнейшей задачей, определяющей перспективы развития атомной энергетики.

Исторически предлагались различные способы решения проблемы изоляции РАО: Remix & Return, состоящий в смешивании РАО с отходами от добычи урановой руды до концентраций, когда удельная активность смеси становится порядка первоначальной, и размещение этой смеси в карьерах, где эта руда добывалась; размещение контейнеров с РАО на океанском дне, в частности в районах зоны субдукции; удаление отходов с помощью метода самопогружения.

В настоящее время считается, что создание долговременных подземных хранилищ на основе принципа "мультибарьерной защиты" в глубоких, геологически стабильных образованиях является наиболее приемлемым и предпочтительным способом решения данной проблемы. На сегодняшний день собрано достаточное количество фактов, свидетельствующих о технической выполнимости, экономической выгоде и безопасности такого решения. Тем не менее, для окончательной изоляции РАО конкурентоспособным остается и метод самопогружения в геологических средах, который ранее предлагался для захоронения всей совокупности РАО, накапливающихся в активной зоне ядерных реакторов [1-11].

При изоляции РАО методами, связанными с их долгосрочным размещением в стабильной геологической породе, важно подобрать вмещающую среду. Одним из кандидатов являются галиты - залежи каменной соли, которые обладают очень низкой влагопроницаемостью, что препятствует переносу опасных примесей течением грунтовых вод на большие расстояния, а также высокой теплопроводностью, что необходимо для отвода тепла от хранилищ РАО с высоким остаточным тепловыделением [12 - 14]. Кроме того, преимуществом данных сред является высокая пластичность солей, что обеспечивает сравнительно быстрое залечивание трещин. Отметим также широкое

распространение массивных залежей галитов в мире.

Несмотря на отсутствие течения грунтовых вод на больших масштабах, в соляных породах всегда присутствуют мелкие включения с характерными размерами 10-100 мкм, содержащие рассол. Они возникают в процессе формирования соляных формаций и находятся в стабильном (метастабильном) состоянии при условии, что отсутствуют внешние возмущения. При захоронении тепловыделяющих отходов в качестве внешнего источника возмущения выступает градиент температуры. Вследствие роста растворимости соли в воде с температурой концентрация раствора вблизи горячей стенки становится больше, чем вблизи холодной. Возникающий перепад концентрации приводит к потоку массы от горячей к холодной области, растворению горячей стенки и кристаллизации соли на холодной. В результате включение движется в сторону больших температур. Явление массопереноса жидкости в каменной соли осложняет условия захоронения тепловыделяющих отходов, так как рассол из микровключений со временем может выйти в полость хранилища, войти в контакт с металлическими контейнерами с РАО и вызвать их коррозию. В связи с этим, для минимизации рисков захоронения актуальными являются детальное рассмотрение теплофизических процессов, происходящих при изоляции РАО в солях, и оценки, способные определить приблизительное количество поступающего в полость с РАО рассола, вследствие миграции включений за времена, сравнимые с характерным временем полураспада компонентов РАО.

Несмотря на преимущества, которыми обладают долговременные подземные хранилища, для окончательной изоляции РАО конкурентоспособным остается и метод самопогружения в геологических средах. В основе этого метода лежит использование остаточного тепловыделения РАО. Если в предварительно подготовленную скважину опускать капсулы с РАО, то они будут разогревать и расплавлять окружающую породу, и опускаться вглубь расплавленной породы под действием собственного веса. Процесс вытеснения расплава, оценка скорости самопогружения при данных радиусах капсулы и мощности остаточного тепловыделения РАО нуждаются в детальном рассмотрении.

Все сказанное выше позволяет считать тему диссертации актуальной и важной для практики.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Математические модели процессов тепломассопереноса при изоляции тепловыделяющих радиоактивных отходов в галитах»

Цели и задачи работы

Целью диссертационной работы является разработка математических моделей процессов тепломассопереноса и соответствующих расчетных программ для обоснования безопасной изоляции тепловыделяющих РАО в галитах.

В связи с этим в работе решаются следующие задачи:

1. Построение теории и разработка численного модуля для описания эволюции формы жидкого включения в галитах при движении в поле градиента температуры.

2. Вывод приближенного выражения для градиента температуры внутри жидкого включения.

3. Разработка кинетической модели и создание программного модуля для описания миграции ансамбля жидких включений в поле градиента температуры.

4. Оценка объема рассола, поступающего к хранилищу с тепловыделяющими РАО за счет миграции жидких включений, в том числе с учетом микроструктуры галита.

5. Построение интегральной аналитической модели процесса самопогружения тепловыделяющего шара в геологической среде.

Научная новизна

Автором впервые:

1. Разработана математическая модель эволюции формы жидкого включения в поле градиента температуры с учетом поверхностных явлений.

2. Получена приближенная формула для градиента температуры внутри жидкого включения в галитах с учетом геометрических свойств включения и теплофизических свойств включения и среды.

3. Разработана кинетическая модель миграции ансамбля включений в соляных породах под действием градиента температуры с учетом их коалесценции и бинарного распада.

4. Построена модель, позволяющая получить оценку максимально возможного количества рассола поступающего в полости с РАО за длительное время с учетом микроструктуры соляной породы.

5. Построена интегральная аналитическая модель, описывающая процесс самопогружения тепловыделяющего шара в геологическую среду.

Практическое значение

1. Разработанные математические модели могут быть использованы для обоснования безопасной окончательной изоляции тепловыделяющих РАО в соляных породах.

2. Созданная в работе интегральная аналитическая модель процесса самопогружения может быть применена для оптимизации размеров и радионуклидного состава капсул при их захоронении в различных средах.

Личный вклад автора состоит в следующем:

Все математические модели и программные модули, представленные в данной работе, разработаны автором лично или при его активном участии.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Математическая модель эволюции формы жидкого включения в начальный период термомиграции.

2. Приближенное выражение для градиента температуры внутри жидкого включения в галитах.

3. Кинетическая модель миграции ансамбля жидких включений в поле градиента температуры, учитывающая их коалесценцию и распад нестабильных включений.

4. Консервативная модель для оценки максимального объема рассола, который может поступить в полость с РАО.

5. Интегральная аналитическая модель процесса самопогружения капсулы с РАО и фокусировки теплового потока по направлению движения капсулы.

Достоверность результатов

Достоверность полученных результатов основана на использовании фундаментальных закономерностей процессов тепломассопереноса и современных численных методах. Разработанные модели и программные модули верифицированы существующими экспериментальными данными.

Апробация

Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих семинарах и конференциях: семинар лаборатории Теоретической физики ИБРАЭ, Москва 2019 г.; семинар по специальности для студентов МФТИ кафедры ИБРАЭ, Москва 2021 г.; конференция XX Школа Молодых Ученых ИБРАЭ РАН: «Безопасность и риски в энергетике» Москва 2019 г.; 61-я Всероссийская Научная конференция МФТИ, Москва 2018 г.; 62-я Всероссийская Научная конференция МФТИ, Москва 2019 г.; 63-я Всероссийская Научная конференция МФТИ, Москва 2020 г.; 64-я Всероссийская Научная конференция МФТИ, Москва 2021 г.; XI Российская научная конференция «Радиационная защита и радиационная безопасность в ядерных технологиях», Москва 2021 г.; 65-я Всероссийская Научная конференция МФТИ, Москва 2023 г.; XII международная конференция объединения молодых ученых и специалистов международной межправительственной организации Объединенный институт ядерных исследований «Алушта-2023», 67-я Всероссийская Научная конференция МФТИ, Москва 2025 г.; конференция XXIV Школа Молодых Ученых ИБРАЭ РАН: «Безопасность и риски в энергетике», Москва 2025 г.

Список публикаций по теме диссертации

По теме диссертации опубликовано 6 статей в ведущих рецензируемых научных журналах, входящих в перечень ВАК Минобрнауки России, и 1 свидетельство о регистрации программы.

1. О.О. Корчагина, А.Р. Аветисян, Анализ процесса «самопогружения» тепловыделяющего шара под действием силы тяжести, Известия Российской

академии наук. Энергетика 2019, № 2, C. 43-51, (ВАК K2, Scopus Q4, RSCI 0,548);

2. А.Р. Аветисян, О.О. Корчагина, Л.В. Матвеев, Программа для моделирования эволюции газо-жидкостных включений в соляных породах с учетом коалесценции и мгновенного равновероятностного бинарного распада в стационарном периоде термомиграции. Свидетельство о государственной регистрации программы для ЭВМ № 2020663965. 05.11.2020 г.

3. А.Р. Аветисян, О.О. Корчагина, Л.В. Матвеев, Кинетическая модель эволюции жидких включений в соляных породах при высоких градиентах температуры, Радиоактивные отходы 2022 ,№ 18, С. 86-90, (ВАК K3);

4. А.Р. Аветисян, О.О. Корчагина, Л.В. Матвеев, Модель термомиграции жидкого включения в монокристалле галита в однородном поле градиента температуры. Радиоактивные отходы 2022, № 19, С. 100-104, (ВАК K3);

5. О.О. Корчагина, Распределение температуры внутри жидкого включения в поле внешнего градиента температуры, Известия Российской Академии Наук. Энергетика 2024, № 1, C. 42-46, (ВАК K2, Scopus Q4, RSCI 0,548);

6. О.О. Корчагина, Л.В. Матвеев, Модель для оценки объема рассола, поступающего в пункт захоронения РАО в галитах с учетом их микроструктуры. Радиоактивные отходы 2024, № 1(26), C. 95-102, (ВАК K3);

7. О.О. Корчагина, Л.В. Матвеев, Интегральная модель захоронения долгоживущих РАО методом "самопогружения". Известия Российской Академии Наук. Энергетика 2025, № 1, C. 48-60, (ВАК K2, Scopus Q4, RSCI 0,548).

Введение и обзор текущего состояния исследований

Одной из наиболее важных задач, от решения которой зависят перспективы развития атомной энергетики, является окончательная изоляция радиоактивных отходов (РАО). Рассматриваются различные варианты решения этой проблемы. Это и создание долговременных подземных контролируемых хранилищ на основе принципа "мультибарьерной защиты", и альтернативные способы, как например, захоронение РАО с помощью метода «самопогружения», а до недавнего времени, - удаления отходов на дно океана либо за пределы атмосферы - в космос и т.д. Создание долговременных подземных хранилищ рассматривается как наиболее перспективный вариант окончательной изоляции всей совокупности РАО (в том числе и трансурановых элементов) [1] и именно ему уделяется основное внимание разработчиков.

При долговременной изоляции РАО в подземных хранилищах считается, что надежность захоронений будет обеспечена совместным использованием как инженерных конструкций, имеющих, вообще говоря, ограниченный срок службы, так и естественных геологических барьеров, характеристики которых определяются свойствами вмещающих пород. Подземные хранилища планируется располагать на глубине от нескольких сотен метров до полукилометра, что должно обеспечить надежное удержание радионуклидов от выхода на поверхность или от попадания в используемые водные горизонты. При решении проблемы захоронения долгоживущих трансурановых элементов необходимо учитывать, что речь идет о временах от десяти тысяч лет и более [14], так что велика вероятность, что основную роль по предотвращению выхода радиотоксичных нуклидов в экосистему будут играть геологические барьеры. Таким образом, возникает вопрос о выборе вмещающей породы. В настоящее время в мире рассматриваются различные типы геологических формаций, в первую очередь, гранитоидные и глинистые массивы. Также в этом ряду стоят и галиты (залежи каменной соли). В силу своих свойств (низкая влагопроницаемость, высокие теплопроводность и пластичность) галиты на

данный момент являются единственной геологической средой, которая (в соответствии с рекомендациями МАГАТЭ) была использована для долговременной подземной изоляции радиоактивных отходов [13-15].

Однако, для обоснования надежности галитов как среды для долговременного захоронения долгоживущих РАО остался до конца не выясненным вопрос, связанный со спецификой микроструктуры природных галитов. Так, хорошо известно, что в соляных породах всегда присутствуют жидкие (либо газожидкостные) включения [13,14, 16-33] микроскопических размеров, которые образуются при формировании этих пород в процессе кристаллизации соли. При рассмотрении возможности создания хранилищ РАО, возникающие вокруг захоронения тепловыделяющих отходов температурные градиенты, могут привести к перемещению данных включений в направлении более высоких температур (то есть, в направлении хранилищ). В результате этого рассол будет поступать в полость хранилища и накапливаться вокруг контейнеров с отходами, что может вызвать коррозию вплоть до разгерметизации этих контейнеров.

В общем случае включения могут содержать жидкую, газовую и твердую фазы, причем все три фазы (жидкость, газ, твердое вещество) могут присутствовать в одном включении [13,14,21]. Основное внимание исследователей было направлено на описание процессов термомиграции включений с рассолом, так как именно они дают вклад в приток рассола в полости с РАО. Было показано, что процесс термомиграции обусловлен растворением/кристаллизацией соли на поверхности включений и диффузией растворенной соли внутри включений. Руководствуясь работами [13, 14, 16-33], можно отметить, что исследования российских и зарубежных ученых демонстрируют схожие подходы и результаты в вопросах описания процесса термомиграции жидких включений.

В работах [13, 14, 16-33] проводились исследования термомиграции жидких включений в соляной породе. В [17,22] вводилось формальное разделение процесса термомиграции выделенного включения на два основных периода:

начальный (переходный) период, и период установившегося (при постоянном градиенте температуры) движения. В экспериментах [17-19] было установлено, что в процессе термомиграции включения с рассолом способны менять свою скорость и форму: они вытягиваются в изотермической плоскости, а размер включения направленный вдоль градиента температуры стабилизируется. Данный процесс характеризует начальный период движения включения после возникновения градиента температуры. В работах [16-19,20,24] описаны особенности поведения включений в данном периоде времени, хотя формализованного описания всех физических процессов происходящих на этом этапе в данных работах приведено не было. В настоящей диссертации представлена математическая модель эволюции жидкого включения в поле градиента температуры с учетом неравновесносных условий на поверхности включения, которая позволила описать изменение формы включения в начальном периоде термомиграции.

При описании термомиграции жидких включений, было отмечено, что скорость миграции зависит от градиента температуры внутри жидкого включения, и этот градиент может отличаться от среднего значения градиента температуры в кристалле. Связь градиента температуры внутри включения и среднего градиента температуры в кристалле рассматривалась в ряде работ. Так в работе [17] утверждается, что если значения теплопроводности в кристалле соли и в растворе внутри включения различаются значительно (что, как правило, имеет место), то градиент внутри включения растет пропорционально аспектному соотношению r¡l , где R - размер включения в направлении перпендикулярном градиенту температуры, а L - размер вдоль градиента. В работе [17] для описания движения включений в кристаллах KCl была предложена формула, связывающая градиент температуры в объеме включения и средний градиент температуры в матрице через аспектное соотношение r¡l и константу <, где р - величина, зависящая от свойств вещества кристалла и включения, и для системы KCl-H2O выбиралась равной < «1/2 . В работе [19], где также подробно рассматривалась

теория и механизм миграции жидких включений в соли под действием градиента температуры, полагалось, что градиент температуры не зависит от параметров включения, а зависит только от значений теплопроводности во включении и в среде. В диссертационной работе получена приближенная формула для градиента температуры внутри включения, учитывающая как геометрические свойства включения я/ь , так и теплофизические свойства включения и среды.

В работе [17] достаточно подробно описывались физические процессы, приводящие к термомиграции включений. Механизм термоминрации состоит в следующем. Температура на поверхности включения, расположенной ближе к источнику тепла, выше, чем на поверхности, находящейся дальше от источника. Растворимость соли в рассоле увеличивается с повышением температуры, так что концентрация соли вблизи более горячей поверхности выше, чем вблизи более холодной поверхности. Диффузия соли от горячей к холодной поверхности включения приводит к перемещению включения в противоположном направлении, т.е. в направлении более высокой температуры. На стадии, когда можно считать форму включения установившейся, включения движутся с постоянной скоростью, приблизительно пропорциональной изотермическому размеру включения я, причем размер ь включений направленный вдоль градиента температуры приблизительно одинаков. В экспериментах [17], соответствующих данному временному периоду, явно наблюдалось явление коалесценции, что являлось следствием зависимости скорости включений от их изотермических размеров - быстрые включения догоняют медленные и сливаются с ними (имело место парное взаимодействие). Согласно экспериментальным данным [17], при коалесценции сохраняется суммарный объем включений, а скорость миграции увеличивается пропорционально изотермическому размеру нового включения. При этом размер вдоль градиента температуры сохраняется, так как он зависит от локального значения градиента температуры. Кроме того, из результатов работ [18, 22] следовало, что для размера включения, ориентированного перпендикулярно градиенту температуры, существует максимальное значение, при превышении которого включение теряет

устойчивость и распадается на более мелкие. Для установившегося периода термомиграции в диссертационной работе разработана кинетическая модель поведения ансамбля жидких включений в галитах при высоких градиентах температуры с учетом коалесценции и распада включений.

Конечной практической целью описания движения включений в поле градиента температур является оценка объема рассола, поступающего в полость с РАО. Несмотря на то, что миграция включений с рассолом исследуется достаточно давно, данная проблема еще окончательно не решена. В частности, в [17] было отмечено, что при оценках потоков рассола [17-25] не учитывалась микроструктура соляных формаций, а именно то, что природные галиты являются поликристаллами, и что наряду с изолированными включениями внутри отдельных зерен природные галиты могут содержать связанные системы включений на границах зерен, образующие каналы [13, 14]. С одной стороны, выход включений на границы зерен приводит к торможению включений. С другой стороны, попадая в связанные каналы, рассол может перемещаться внутри них и без движения отдельных включений. В настоящей работе будет показано, что учет внутренней структуры галита (наличие наряду с внутрикристаллическими включениями каналов из включений, расположенных на межкристаллитных гранях) играет решающую роль при оценке количества рассола, которое попадет в хранилище. При учете этого фактора количество рассола может составлять значительную часть объема хранилища.

Несмотря на то, что создание хранилищ в глубокозалегающих геологических формациях считается одним из перспективных способов, обеспечивающих длительную изоляцию РАО, к настоящему моменту окончательный выбор в их пользу еще не сделан, поэтому представляют интерес альтернативные варианты захоронения. Одним из таких вариантов окончательной изоляции РАО является метод «самопогружения» в геологических средах, который ранее предлагался для захоронения всей совокупности РАО, накапливающихся в активной зоне ядерных реакторов [2-4]. В основе данного метода лежит идея использования остаточного тепловыделения РАО для нагрева и плавления окружающей капсулу среды, и

последующего опускания капсулы в образовавшемся расплаве под действием силы тяжести.

Главное достоинство метода самопогружения - это возможность удалить РАО на большую глубину (в идеале - на всю толщину земной коры); при любом другом способе подземного захоронения достижение такой глубины технически реализовать невозможно.

Одной из проблем реализации этого способа захоронения состоит в определении параметров (в частности, размеров) и свойств контейнеров с РАО (капсул), подлежащих захоронению. С одной стороны, контейнеры с РАО не должны быть очень большими. Поскольку подразумевается, что данные контейнеры будут изначально помещаться на дно скважин на определенной глубине, необходимо учитывать, что создание скважин большого диаметра, потребует слишком больших расходов. Также производство и транспортировка капсул больших размеров интенсивно выделяющих тепло к месту захоронения будет вызывать большие трудности. И не менее важно обеспечить целостность капсул в процессе самого процесса погружения, когда в процессе движения на самой капсуле будут возникать большие перепады температуры. С другой стороны, при малых размерах капсулы ее тепловыделения, которое определяется энерговыделением содержащихся в капсуле радионуклидов и объемом капсулы, может оказаться недостаточно, чтобы проплавлять окружающую породу. При разработке проблемы был предложен ряд технических решений [6-8,10,34] касающихся как выбора формы капсул и состава РАО в них, так и подготовки инфраструктуры, в частности, скважин для реализации процесса самопогружения.

Впервые приближенная математическая модель процесса самопогружения шара в формулировке задачи Стокса была предложена в работе [35]. Недостаток этой модели заключался в неточности описания зависимости толщины расплава от направления нормали к поверхности капсулы. Считалось, что все выделяемое капсулой тепло идет на проплавление породы строго вниз по ходу движения капсулы. Позднее в работах по методу самопогружения был введен дополнительный угол к поверхности расплава, который учитывал распределение

потоков тепла по всем направлениям. Это позволило уточнить распределение толщины расплава вдоль поверхности капсулы [36].

В диссертации разработана интегральная аналитическая модель захоронения методом самопогружения. Модель дает целостное представление о процессах на всех этапах захоронения. Модель описывает процессы установления температуры в капсуле и в окружающей среде и начального плавления среды при достижении температуры плавления, положение капсулы в каверне образующегося расплава и связанное с этим распределение потоков в зависимости от скорости погружения, условия торможения капсулы. Также обсуждены состав капсулы, рассчитана глубина ее погружения. Расчеты и оценки проведены для соляных формаций и скальных (гранит) пород. Оценки сравнивались с результатами расчетов, полученными с помощью алгоритма [36], доработанного на основании модели [35]. Предполагается, что предложенная аналитическая модель в дальнейшем может быть полезна для более детального изучения процесса самопогружения.

Глава 1. Эволюция формы жидкого включения в галите в однородном поле

градиента температуры.

Как было описано во введении, в поле градиента температуры жидкие включения мигрируют вдоль градиента, к источнику тепла. Термомиграцию жидкого включения можно разделить на два основных периода: начальный и установившийся [17, 21]. На начальном периоде у включения с рассолом меняется форма (уплощается вдоль изотермического размера) и скорость. В установившемся периоде форма и скорость считаются неизменными. Кроме того, в работах [17, 21] указано, что существует минимальный изотермический размер включения, ниже которого оно перестает мигрировать (я ).

В данной главе решается задача об эволюции формы жидкого включения в начальный период термомиграции. Экспериментальные данные [17] позволили установить, что после установления градиента температуры включения находятся в нестабильном состоянии и ведут себя сложным образом: меняется скорость миграции, форма. На основе данных экспериментальных наблюдений предложена математическая модель эволюции формы жидкого включения. Численная реализация математической модели подробно описывает изменение формы и скорости миграции включения в начальный период термомиграции.

1.1. Постановка задачи

Рассматривается эволюция формы жидкого включения в монокристалле галита в поле градиента температуры. Координата х направлена вдоль градиента температуры (см. Рис. 1). Отметим, что градиент температуры внутри включения отличается от среднего градиента температуры в среде (см. главу 2). Рассмотрим включение прямоугольной формы. Для поверхностей включения, ориентированных перпендикулярно градиенту температуры, будем считать, что на

правой поверхности температура более высокая, а на левой - более низкая (рисунок 1). Температура вдоль каждой из этих поверхностей (стенок) одинакова, поэтому можно назвать данные стенки изотермическими. На верхней и нижней стенках (рисунок 2) температура меняется пропорционально координате х . Ввиду роста растворимости соли в воде с температурой концентрация соли вблизи «горячих» областей включения больше, чем вблизи «холодных». Перепад концентрации приводит к возникновению потоков от более горячих областей к более холодным, так что на первых преобладает растворение соли, а на вторых — оседание (кристаллизация). В итоге, включение перемещается в сторону более горячих областей, и при этом меняется его форма [17-24].

Движение границ включения определяется балансом массы на этих границах: приходящим потоком соли из раствора на холодную и уходящим потоком соли в раствор с горячей границы. Данные потоки, в свою очередь, определяются распределением концентрации соли в растворе внутри включения. Обозначим область внутри включения за о. Распределение концентрации с в о удовлетворяет уравнению

(3 с

-+ УУС - В А С = 0 . (1.1)

д г

Здесь В есть коэффициент диффузии соли в рассоле, а г - скорость течения рассола внутри включения.

В равновесии значения концентрации на границе определяются из условия равенства химпотенциалов

М = М , (1.2)

где индекс £ означает, что величина относится к твердой фазе, а ь - к жидкой.

Следуя [18], выражения для химпотенциалов запишем в виде:

Мз = Мо,3 (т ) + из ар , (1.3)

ц ь=моь(т ) + ш т 1п С , (1.4)

где м0 8(т) и мь (Т) - слагаемые химического потенциала, зависящие только от температуры, Ар = р - р есть разность давлений в жидкости и в твердом теле,

определяемая поверхностным натяжением границы, - молярный объем соли в

твердой фазе, ш - универсальная газовая постоянная.

Движение поверхности включения с конечной скоростью приводит к тому, что термодинамическое равновесие не успевает установиться, и вместо равенства (1.2) на границе возникает скачок химпотенциала, так что для химпотенциала соли в растворе имеем

Ль = + ЛЛ

(1.5)

где Л/л - отличие химпотенциала на границе в растворе от равновесного, отрицательное для растворяющейся границы, и положительное для границы, на которую оседает соль из раствора. В итоге, между «горячей» и «холодной» стенками формируется распределение химпотенциала молекул соли, которое схематически изображено на рисунке 1.

Рисунок 1 - Распределение химического потенциала молекул соли во включении с бесконечными стенками.

Используя (1.3)-(1.5), получаем следующее выражение для концентрации на границах

С\г = Се (Т ) • еХР

Лл

ш т

еХР

ЛР ш т

(1.6)

где Се (р, т) - равновесная концентрация насыщенного раствора соли, которая установилась бы при достижении равновесия. Разность давлений на границе

жидкость - твердое тело, Лр = р - р, определяется поверхностным натяжением,

ёА

и при проведении расчетов рассчитывалась как Лр = у —, где у - поверхностное

ёУ

натяжение, А площадь поверхности определенной грани, V - объем включения. Скорость границы определяется из условия:

д С

В

= - СУ , (1.7)

д п

где С - концентрация в твердой фазе, и учтено, что концентрация соли в растворе много меньше концентрации в твердой фазе.

В качестве начальных условий выберем следующие

С (г = 0) = С п ( ) е0 (1.8)

т (г = 0) = То

где се0 - равновесная концентрация соли в рассоле при температуре т0 = 293 К.

Поправка к химпотенциалу Л¡и определяется степенью неравновесности и требует специального рассмотрения. Так в работе [18] было предложено, считать

Г-к

Ли = \ к° (1.9)

где к и к есть константы, определяющие степень неравновесности на растворяющейся и растущей гранях, соответственно.

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Корчагина Олеся Олеговна, 2025 год

Список литературы

1. National Research Council (NRC), The disposal of radioactive waste on land. National Academy Press, Washington, D.C., 1975.

2. K. Won, J. Han, A. Bonne, Radioactive waste disposal: Global experience and challenges, International Atomic Energy Agency, 1997.

3. J.J. Cohen, L.L. Schwartz, H.A. Tewes, Economic and environmental evaluation of nuclear waste disposal by underground in situ melting. Transactions of the American Nuclear Society, V. 18. P. 194-195, 1974.

4. S.E. Logan, Deep self-burial of radioactive wastes by rock-melting capsules. Nuclear Technology, V. 21. P. 111-124, 1974.

5. V.A. Kashcheev, A.S. Nikiforov, P.P. Poluektov, et. al., Toward a theory of self-disposal of high-level waste. At Energy, V. 73. P. 735-739, 1992.

6. Р.В. Арутюнян, Л.А. Большов, П.С. Кондратенко и др. Способ захоронения радиоактивных отходов и тепловыделяющая капсула для его осуществления / Пат. RU 2510540 C1. Российская Федерация, МПК G21F 9/28 (2006.01); патентообладатель ИБРАЭ РАН. - № 2012134053/07; заявл. 09.08.12; опубл. 27.03.14, Бюл. № 9, 2006.

7. А.Р. Аветисян, Р.В. Арутюнян, Л. А. Большов, П.С. Кондратенко, Л.В. Матвеев, Математическая модель управления процессом изоляции радиоактивных отходов методом самопогружения в геологических массивах. Атомная энергия, Т. 129. № 5. С. 277-280. 2020.

8. Р.В. Арутюнян, Л.А. Большов, А.М. Шведов, Самозахоронение радиоактивных отходов в геологических формациях за счет прямого нагрева пород у-излучением. Атомная энергия, Т. 123. № 2. C. 88-91, 2017.

9. S.E. Logan, Deeper geologic disposal: a new look at self-burial. Proc. WM'99 Conference, February 28 - March 4, Tucson, AZ, P. 10-51, 1999.

10. A.V. Byalko, Nuclear Waste Disposal: Geophysical Safety. USA, CRC press, 1994.

11. M. Ojovan, F. Gibb, Feasibility of very deep self-disposal for sealed radioactive sources. WM'05 Conference, February 27 - March 3,Tucson, AZ, 2005

12. D.H. Denham, D.A. Baker, J.K. Soldat, J.P. Corley, Radiological Evolution for Advanced Waste Management Studies, Battele Pacific Northwest Laboratory, Richland, Wash, Rept. BNWL 1974, 1973.

13. В.Г. Савоненков, С.И. Шабалев, Геохимические исследования подземных ядерных взрывов и каменной соли как аналогов захоронения РАО в соляных формациях, Санкт-Петербург, 2014.

14. Б. Коэн, Захоронение радиоактивных отходов ядерных реакторов, УФН, Т. 126. C. 101-121, 1978.

15. IAEA Safety Standards Series No. GSG-1. Classification of radioactive waste. General Safety Guide. IAEA, Vienna, 2009.

16. I. M. Chou, Migration rates of brine inclusions in single crystals of NaCl, MRS Online Proceedings Library (OPL) , V. 6: Symposium D - Scientific Basis for Nuclear Waste Management IV, 303, 1981.

17. T.R. Anthony, H.E. Cline, Thermal migration of liquid droplets through solids. Journal of Applied Physics, V. 9. P. 491-495, 1971.

18. Thomas H. Pigford, Migration of brine inclusions in salt. Nuclear Technology, V. 56. № 1. P. 93-101, 1982.

19. Я. Е. Гегузин, А. С. Дзюба, В. С. Кружанов, Исследование поведения жидких включений в кристалле в поле температурного градиента. Кристаллография, Т. 20, C. 383- 390, 1975.

20. T. R. Anthony, H. E. Cline. The kinetics of droplet migration in solids in an accelerational field. Philosophical Magazine, V. 22. P 893-901, 1970.

21. T.R. Anthony, H.E. Cline, Vaporization of liquid inclusion in solids. Philosophical Magazine, V. 24. P. 1483-1494, 1971.

22. H.E. Cline, T.R. Anthony, The shape relaxation of liquid droplets in solids. Acta Metallurgica, V. 19. P. 175-180, 1971.

23. T.R. Anthony, H.E. Cline, The stability of migrating droplets in solids. Acta Metallurgica, V. 21. P. 117-122, 1973.

24. Н.Е. Cline, T.R. Anthony, Effects of the magnitude and crystallographic direction of а thermal gradient on droplet migration in solids. Journal of Applied Physics, V.4 3. P. 10-15, 1972.

25. D.R. Olander, М. Balooch, Migration of brine inclusions in single crystal NaCI. Draft Report. University of California, 1979.

26. Е. MuchowsKi and D.R. Olander, Thermal-gradient migration of gasliquid inclusions in salt. Materials and Molecular Research Division Annual Report, Lawrence Berkeley Laboratory, 1978.

27. С.И. Гармашов, О скорости термомиграции жидких цилиндрических включений в кристалле в стационарных тепловых условиях. Физика твердого тела, Т. 61. С. 2303-2306. 2019.

28. А.С. Никифоров, А.С. Поляков, В.А. Кащеев, П.П. Полуэктов, Структура соляных формаций и надежность захоронения отвержденных радиоактивных отходов. Атомная Энергия, Т. 63, в. 2, стр. 105-109, 1987.

29. G.H. Jenks, H.C. Claiborne, Brine migration in salt and its implications in the geologic disposal of nuclear waste. 1981.

30. E. Roedder, H.E. Belkin, Springer Thermal gradient migration of fluid inclusions in single crystals of salt from the waste isolation pilot plant site (WIPP). Scientific Basis for Nuclear Waste Management, P. 453-464, 1980.

31. G.H. Jenks, Effects of temperature, temperature gradients, stress, and irradiation on migration of brine inclusions in a salt repository, U.S. Oak Ridge Natl. P. 67, 1979.

32. R.L. Bradshaw, Migration of brine cavities in rock salt, Florentino Sanchez. Journal of Geophysical Research, V. 74. P.4209-4212, 1969.

33. R.W. Durie, F.W. Jessen, Mechanism of the dissolution of salt in the formation of underground salt cavities. Society of Petroleum Engineers Journal, V. 4. P. 183-190, 1964.

34. Р.В. Арутюнян, А.М. Шведов, Радиоизотопное устройство для погружения в геологические формации земной коры / Пат. RU 2601288 C1. Российская Федерация, МПК G21F 9/24 (2006.01); патентообладатель ИБРАЭ РАН. - № 2015142152/07; заявл. 05.10.15; опубл. 27.10.16, Бюл. № 30. 2016.

35. Steven H. Emerman and D.L. Turcotte, Stokes's problem with melting. Heat Mass Transfer, V. 26. № 11. P. 1625-1630, 1983.

36. W. Chen, Z. Bo, Zh. Chen, H. Li, and F. Sun, New Analysis of contact melting of phase change material around a hot sphere. Heat Mass Transfer, V. 44. P. 281-286, 2008.

37. К. Бате, Е. Вильсон, Численные методы анализа и метод конечных элементов. М.: Стройиздат, C. 446, 1982.

38. H.C. Elman, D. J. Silvester, A. J. Wathen, Finite elements and fast iterative solvers: with applications in incompressible fluid dynamics. Oxford University. 2005.

39. J. Fish, T. Belytschko, A first course in finite elements. UK, 2007.

40. K. Lipnikov, Yu. Vassilevski, A. Danilov, et al. Advanced numerical instruments 2D. https://sourceforge.net/projects/ani2d. 2014.

41. А.Р. Аветисян, О.О. Корчагина, Л.В. Матвеев, Модель термомиграции жидкого включения в монокристалле галитов в однородном поле градиента температуры. Радиоактивные отходы, № 19, С. 100-104, 2022.

42. Л.Д. Ландау, Е.М. Лифшиц, Теоретическая физика VIII том, Электродинамика сплошных сред. 1957.

43. Е.М. Лифшиц, Л.П. Питаевский, Теоретическая физика X том, Физическая кинетика. 2002.

44. А.Р. Аветисян, О.О. Корчагина, Л.В. Матвеев, Кинетическая модель эволюции жидких включений в соляных породах при высоких градиентах температуры. Радиоактивные отходы, № 18. С. 86-90, 2022.

45. А.Р. Аветисян, О.О. Корчагина, Л.В. Матвеев, Программа для моделирования эволюции газо-жидкостных включений в соляных породах с учетом коалесценции и мгновенного равновероятностного бинарного распада в

стационарном периоде термомиграции. Свидетельство о регистрации программы для ЭВМ 2020663965, 05.11.2020. Заявка № 2020663253 от 01.11.2020.

46. https://jupyter.org

47. НП-093-14. Федеральные нормы и правила в области использования атомной энергии. Критерии приемлемости радиоактивных отходов для захоронения. 2014.

48. О.О. Корчагина, Распределение температуры внутри жидкого включения в поле внешнего градиента температуры. Известия Российской академии наук. Энергетика, № 1. С. 42-46, 2024.

49. С.А. Богатов, П.А. Блохин, С.С. Уткин, А.Н. Дорофеев, А.И. Киселёв, П.В. Козлов, С.А. Лукин, М.Б. Ремизов, М.А. Семёнов. Усредненные оценки удельной активности и тепловыделения остеклованных высокоактивных отходов, накопленных на ФГУП «ПО «МАЯК» // Вопросы радиационной безопасности. № 3. С. 3-12, 2021.

50. Никифоров А.С., Поляков А.С., Полуэктов П.П., Способ захоронения радиоактивных отходов / Патент Би 826875 А1, G21F 9/24,1980.

51. Л.Я. Косачевский, Л.С. Сюи, К вопросу о «самозахоронении» радиоактивных отходов. Журнал Технической Физики, Т. 69. № 11. С. 123-127, 1999.

52. Физические величины. Справочник. Под редакцией И.С. Григорьева, Е.З. Мейлихова. Москва Энергоатомиздат 1991, 1234 с.

53. В.Н. Докутович, Е.С. Филатов, В.А. Хохлов, В.И. Минченко, Теплопроводность расплавов ШС13 - МС1 (М = К, Cs). Институт высокотемпературной электрохимии УрО РАН 620990, 2010.

54. О.О. Корчагина, А.Р. Аветисян, Анализ процесса «самопогружения» тепловыделяющего шара под действием силы тяжести, Известия Российской академии наук. Энергетика, № 2, С. 43-51, 2019.

55. В.Г. Ефанкин, В.А. Кащеев, П.П. Полуэктов, А.С. Поляков, Лабораторное моделирование самозахоронения радиоактивных отходов. Атомная Энергия, т. 76, в. 2, а 161-163, 1994.

Приложение 1. Решение задачи о зависимости температуры от времени на

поверхности тепловыделяющего шара.

Решается задача о распределении температуры в среде с теплопроводностью к2, в которую помещена тепловыделяющая сферическая капсула радиуса я с теплопроводностью кг.

Для сферически симметричного случая система уравнений в сферических координатах имеет вид

5 Т 1 5 2 5 Т 0*1 2 г = г 5 г 5 г Ж

5 * с1

5 Т2 1 5 2 5 Т2 - а2 2 г г 5 г 5 г = 0

5 *

где индекс 1 относится к капсуле, а индекс 2 - к оружающей среде, а. коэффициенты температуропроводности, с теплоемкость в капсуле.

Распределение температуры должно удовлетворять начальному условию

Т1,2 (* = 0 )= 0 ,

где для удобства температура отсчитывается от начальной температуры среды . Граничные условия имеют вид:

Т (г = 0) < да , Т2 (г = да) = 0 ,

Т1 (г = я ) = т2 (г = я ) , -к,

(5 Т Л

V 5г у

= - К

(дг2 Л

V 5 г У

Решение задачи удобно искать в представлении Лапласа

СО

Г (г) = |г(г,г)ехр(-/7г)</г.

0

Решение в представлении Лапласа имеет вид:

Т , = р 1

Ж А

2

■ + — е

Б

\а1

в

Т , = — е

р2

г

с, р г

р

Константы определяются из граничных условий:

г

А =-Г У ,

схр

(sh {Р)-РсЬ (Р))р—

Г —1

к2\ 1 + р |

I Ж )

где

К (sh (р)-р^ (Р))-к2 sh (р)\ 1 + Р- — 1

= _I V — )

У= г

К2\ 1 + РА— I

I У а 2 )

я2

г1 =

а1

Для температуры на границе капсулы (г = я ) получаем

I Жя Жя ! жя 1

Т =-г +-гу-1 . shр =-г(1 + у-1 shр)

схр схр схр

Для перехода во временное представление учтем, что при обратном преобразовании Лапласа основной вклад в интегралы будут давать значения переменной Лапласа, удовлетворяющие условию рг < 1. Тогда, если нас

интересуют времена г >> ^, имеем р = у[~рг~

ь

г

<< 1, и, разлагая г

гиперболический синус и косинус по малому р вплоть до третьего порядка малости, получаем

Тя ( р )

ж я2 1

3к2 р (1 )'

я2

где г 2 = —. а 2

Выполняя обратное преобразование Лапласа, окончательно приходим к

следующей зависимости температуры от времени на поверхности шара:

Тп

ЖЯ

(

3к

4лг

Т , г >>

да ' 1