Подвижность и биологическая доступность радиоцезия и радиостронция аварийного происхождения в системе "почва-вода" тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 03.00.01, доктор биологических наук Коноплев, Алексей Владимирович

  • Коноплев, Алексей Владимирович
  • доктор биологических наукдоктор биологических наук
  • 1997, Обнинск
  • Специальность ВАК РФ03.00.01
  • Количество страниц 319
Коноплев, Алексей Владимирович. Подвижность и биологическая доступность радиоцезия и радиостронция аварийного происхождения в системе "почва-вода": дис. доктор биологических наук: 03.00.01 - Радиобиология. Обнинск. 1997. 319 с.

Оглавление диссертации доктор биологических наук Коноплев, Алексей Владимирович

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ФОРМЫ НАХОЖДЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ

ЧЕРНОБЫЛЬСКОГО ПРОИСХОЖДЕНИЯ В ПРИРОДНЫХ СРЕДАХ И ПРОЦЕССЫ ИХ ТРАНСФОРМАЦИИ

1.1. Краткая характеристика района загрязнения.

1.2. Топливные частицы - главная особенность радиоактивного. загрязнения окружающей среды в результате аварии на ЧАЭС.

1.3. Определение основных химических форм радионуклидов с точки. зрения их поведения в окружающей среде.

1.4. Процессы трансформации химических форм радионуклидов в. природных средах.

1.4.1. Кинетика выщелачивания радионуклидов из топливных частиц по. результатам определения форм нахождения 908г в почвах ближней зоны

ЧАЭС.

1.4.2. Сорбция-десорбция радионуклидов почвами и донными отложениями.

1.4.3. Фиксация и ремобилизация радионуклидов почвами и донными. отложениями.

1.5. Основные результаты главы.

ГЛАВА 2. ЛАБОРАТОРНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ПРОЦЕССОВ

ТРАНСФОРМАЦИИ ХИМИЧЕСКИХ ФОРМ РАДИОНУКЛИДОВ В ПРИРОДНЫХ СРЕДАХ

2.1. Обратимая адсорбция и фиксация радиоцезия и радиостронция. почвенными минералами и почвой.

2.2. Исследование долговременной кинетики сорбции и фиксации радиоцезия. минеральной и органической почвами.

2.3. Исследование роли органического вещества в фиксации радиоцезия. почвами и донными отложениями

2.4. Развитие методологии определения характеристик равновесной. селективной сорбции радиоцезия почвами и донными отложениями

2.5. Основные результаты главы.

ГЛАВА 3. РАСПРЕДЕЛЕНИЕ РАДИОНУКЛИДОВ МЕЖДУ ТВЕРДОЙ

И ЖИДКОЙ ФАЗОЙ В СИСТЕМАХ «ПОЧВА - ПОЧВЕННЫЙ РАСТВОР», «ДОННЫЕ ОТЛОЖЕНИЯ - ПОРОВЫЙ РАСТВОР» И «ВЗВЕСЬ - ВОДА»

3.1. Использование коэффициента распределения в нестационарных условиях.

3.2. Прогнозирование форм нахождения радионуклидов в почвах и донных. отложениях

3.2.1. Кинетические параметры фиксации радиоцезия и радиостронция. в почвах и отложениях

3.2.2. Равновесная доля подвижной формы радиоцезия и радиостронция.

3.3. Прогнозирование распределения обменной формы радионуклидов в. природных почвенно-водных системах

3.3.1. Метод эффективной селективности.

3.3.2. Метод оценки обменного коэффициента распределения радиоцезия. основанный на использовании характеристик его селективной сорбции

3.4. Основные результаты главы.14j

ГЛАВА 4. ПОЛЕВЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ПОВЕДЕНИЯ

РАДИОНУКЛИДОВ В ПОЧВАХ И ВОДНЫХ ОБЪЕКТАХ. ПРОВЕРКА ФИШ КО - ХИМИЧЕСКИХ МОДЕЛЕЙ

4.1. Распределение 90Sr и 137Cs в системе «донные отложения - вода». водоемов ближней зоны Чернобыльской АЭС.

4.2. Исследование поведения радиоцезия и радиостронция в озерах.

Святое и Кожановское

4.3. Поведение Чернобыльского радиоцезия в предальпийских. озерах Констанц и Лугано.

4.4. Основные результаты главы.

ГЛАВА 5. СМЫВ РАДИОНУКЛИДОВ С ЗАГРЯЗНЕННЫХ

ВОДОСБОРОВ В ВОДНЫЕ ОБЪЕКТЫ

5.1. Коэффициент смыва и его параметризация через характеристики стока.

5.2. Исследование смыва на стоковых площадках в 30-км зоне ЧАЭС.

5.3. Механизмы перехода радионуклидов из почвы в поверхностный сток.

5.3.1. Катионный состав поверхностного стока и его влияние на. концентрацию радионуклидов в стоке.

5.3.2. Зависимость концентрации радионуклидов в стоке от. характеристик дождя и стока.

5.4. Оценка и прогнозирование концентрации радионуклидов в. поверхностном стоке и коэффициентов смыва.

5.5. Смыв радионуклидов с территории поймы во время ее затопления.

5.6. Основные результаты главы.

ГЛАВА 6. ВЕРТИКАЛЬНАЯ МИГРАЦИЯ РАДИОНУКЛИДОВ В

ПОЧВЕ И ДОННЫХ ОТЛОЖЕНИЯХ

6.1. Механизмы вертикальной миграции радионуклидов в почве.

6.2. Лабораторное исследование вымывания 908г и '"Сб Чернобыльского. происхождения фильтрационным потоком в почве

6.3. Анализ роли различных механизмов вертикальной миграции.

Чернобыльских радионуклидов в первые годы после аварии

6.4. Модель вертикальной миграции радионуклидов в почве с учетом. процессов трансформации форм их нахождения (ОПТ-Б)

6.4.1. Описание модели.

6.4.2. Проверка модели.

6.5. Модель вертикальной миграции радионуклидов в донных. отложениях (ТШТ-ВЗ).

6.5.1. Сценарий по загрязнению р. Клинч (штат Теннесси) в результате. выбросов национальной лаборатории в Ок Ридже

6.5.2. Вертикальное распределение Чернобыльского шСз в донных. отложениях оз. Констанц и оз. Форзее

6.6. Основные результаты главы.

ГЛАВА 7. ФОРМЫ НАХОЖДЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ В ПОЧВЕ

И ИХ ПЕРЕХОД В РАСТЕНИЯ

7.1. Параметры перехода радионуклидов в растения.

7.2. Моделирование физико-химических процессов, ответственных за. переход радионуклидов в растения.

7.4. Анализ эффективности агрохимических мероприятий, направленных. на снижение перехода радионуклидов в растения

7.5. Основные результаты главы.

Рекомендованный список диссертаций по специальности «Радиобиология», 03.00.01 шифр ВАК

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Подвижность и биологическая доступность радиоцезия и радиостронция аварийного происхождения в системе "почва-вода"»

Актуальность проблемы. В последние 50 лет после начала атомной эры существенное количество антропогенных радионуклидов поступило в окружающую среду. Их основными источниками являлись глобальные выпадения в результате испытаний ядерного оружия, захоронения радиоактивных отходов, хронические выбросы предприятий ядерного топливно-энергетического цикла и аварии на атомных реакторах.

В результате аварии на ЧАЭС более 50 миллионов кюри радиоактивных веществ выпали на огромной территории (Информация ., 1986). Повышение радиационного фона в мае 1986 г. было зафиксировано на большей части северного полушария Земли. Население 30-км зоны, а позднее и других районов с высокими уровнями загрязнения, было эвакуировано. Сотни тысяч гектаров плодородной земли выведено из хозяйственного оборота на неопределенный срок. Аварии атомных реакторов, хотя и несравненно меньших масштабов, случались неоднократно и до Чернобыльской катастрофы. В 1957 г возник пожар на реакторе, использовавшемся для получения плутония в Уиндскейле (Великобритания), в результате чего произошел выброс продуктов деления в окружающую среду. В 1971 г. почти 200 тыс. литров загрязненной радиоактивными веществами воды из переполненного хранилища отходов реактора в Монтхелло (штат Миннесота, США) вытекло в р. Миссисипи. В 1979 г. произошло расплавление активной зоны реактора на АЭС Три-Майл-Айланд (США). В 1985 г. на АЭС Индиан-Пойнт-2 близ Нью-Йорка произошла утечка радиоактивной воды за пределы станции. Этот список может быть значительно расширен.

Среди продуктов деления ядерного топлива наиболее экологически значимыми при рассмотрении долговременных последствий являются радиоцезий и радиостронций. Опасность 137Сз и 908г определяется: а) их высоким выходом при делении 23511; б) длительным периодом полураспада (около 30 лет); в) потенциально высокой растворимостью и подвижностью в природных средах; г) высокой биологической доступностью, обусловленной химической схожестью с жизненно важными питательными элементами: калием (радиоцезий) и кальцием (радиостронций) (Алексахин, 1963).

После аварии на ЧАЭС встала остро проблема прогнозирования миграции радионуклидов в природных средах и по пищевым цепям с целью поддержки принятия решений по мероприятиям в загрязненных районах, направленным на снижение радиационного риска населения (Пристер и др., 1991; А1ехакЫп, 1993; КгувЬеу е1 а1., 1996). Такое прогнозирование может быть осуществлено только на основе знаний о механизмах основных процессов миграции и трансформации различных химических форм радионуклидов. Подвижность и биологическая доступность радионуклидов аварийного происхождения определяется начальным соотношением их химических форм в выпадениях, скоростью процессов их трансформации в природных средах и физико-химическими характеристиками среды, влияющими на переход и распределение радионуклидов между средами. Характерной особенностью радиоактивного загрязнения в результате аварии на ЧАЭС было наличие нерастворимых в воде частиц диспергированного ядерного топлива, поведение которых в окружающей среде до этого не было изучено. Этот факт поставил под сомнение возможность прямого использования моделей и параметров поведения радионуклидов на основе исследований глобальных выпадений и модельных экспериментов и потребовал проведения фундаментальных исследований процессов миграции и трансформации химических форм радионуклидов Чернобыльского происхождения. Другой важной особенностью аварии на ЧАЭС явилось то, что один из наиболее экологически значимых радионуклидов - радиоцезий - переносился воздушными массами на большие расстояния и выпал в заметных количествах (до 1 Ки/км2 и более ) на территории большого числа Европейских государств (Швеция, Норвегия, Финляндия, Польша, Чехия, Словакия, Венгрия, Австрия, Германия, Швейцария, Великобритания и др.). Не забывая отрицательных последствий этого факта, нельзя не отметить и того, что это обеспечило уникальную возможность проведения комплексных исследований механизмов миграции радиоцезия на различных участках аварийного следа. Это позволяет разделить два типа факторов, определяющих поведение радиоцезия на различном удалении от источника: исходное соотношение форм в выпадениях и локальная специфика природных сред. Решить эту задачу можно только в рамках международного сотрудничества. Сбор данных о поведении радиоцезия на разнообразных по своим характеристикам территориях Европы, загрязненных после аварии, позволяет разработать новые и усовершенствовать существующие прогностические модели поведения радионуклидов в природных средах, провести их верификацию и проверку. С этой целью Международное Агентство по Атомной Энергии (МАГАТЭ) в кооперации с Комиссией Европейского Сообщества (КЕС) организовали и с 1988 по 1995 гг провели международную исследовательскую программу «Проверка моделей миграции радионуклидов в наземных, городских и водных экосистемах и сбор данных для этих целей» с коротким названием VAMP (VAlidation of Environmental Model Predictions). Близкие цели преследовала рабочая группа по использованию Чернобыльских данных международной программы BIOMOVS II (ß/Öspheric Model Validation .Study), работавшая с 1991 по 1996 гг. Важнейшей конечной целью этой деятельности является разработка и создание единой Европейской системы поддержки принятия оперативных решений для дистанционного управления в чрезвычайных ситуациях при ядерных авариях. Такая система создается в рамках проекта RODOS (Real-time on-line decision support systems for off-site emergency management). Развитие таких систем предусматривает не только использование прогностических моделей на основе представлений об основных механизмах поведения радионуклидов в природных средах, но и разработку методов их верификации, а также определения и оценки ключевых параметров.

Знание механизмов поведения радионуклидов в природных средах является основой разработки контрмер, направленных на снижение риска проживания на загрязненных территориях после ядерной аварии и оценки их эффективности.

Экологическая экспертиза и выбор мест расположения атомных электростанций и других ядерных объектов также требуют знаний о поведении радионуклидов в природных средах и методов оценки и прогнозирования соответствующих параметров.

Цель и задачи исследований. Целью настоящей работы является выявление основных процессов, определяющих подвижность и биологическую доступность Чернобыльских радионуклидов в почве и водных объектах, их параметризация на основе свойств радионуклидов и характеристик природной среды, разработка физико-химических моделей индивидуальных процессов миграции радионуклидов и трансформаций их форм нахождения.

При этом основными задачами исследования являются:

• Идентификация и выбор метода определения основных химических форм радионуклиов, определяющих их подвижность и биодоступность; изучение начальных форм нахождения радионуклидов в почве после аварии на ЧАЭС и кинетики их изменения со временем на различных участках аварийного следа.

• Изучение поведения топливных частиц в природных средах и их роли в процессах миграции и перехода радионуклидов между средами; их разрушения и выщелачивания из них радионуклидов.

• Изучение механизмов равновесной сорбции и фиксации радиостронция и радиоцезия твердой фазой почвы, донных отложений или взвеси; развитие методологии определения характеристик селективной сорбции радиоцезия.

• Разработка кинетической модели трансформации форм нахождения радионуклидов в почве и донных отложениях, определение соответствующих параметров и прогнозирование изменения форм нахождения радиостронция и радиоцезия.

• Изучение смыва радионуклидов с загрязненных водосборов и его параметризация через характеристики поверхностного стока. Разработка физико-химической модели перехода радионуклидов из почвы в поверхностный сток.

• Разработка методов оценки ключевых параметров миграции радионуклидов в системе «почва-вода», а именно коэффициента распределения и коэффициента смыва.

• Разработка сценариев для проверки математических моделей на основе сбора данных о Поведении радионуклидов в водных объектах и на их водосборах, расположенных на различных участках аварийного следа;

• Разработка модели перехода радионуклидов из почвьз в растения и параметризация на ее основе коэффициентов перехода ь7Сз и 9Н8г в растения через физико-химические характеристики почв.

Научная новизна определяется тем, что впервые:

Предложен метод и определены кинетические параметры выщелачивания радионуклидов из топливных частиц (основного процесса, определяющего долговременную динамику подвижности и биологической доступности радионуклидов в ближней зоне) в реальных условиях природных сред.

Выявлены основные процессы трансформации радионуклидов в почве и отложениях, впервые получены количественные значения эффективных констант скорости фиксации и ремобилизации 137Сэ и 908г в различных почвах 30-км зоны ЧАЭС. Выполнен прогноз изменения соотношения форм

137 90 о нахождения Се и Бг в почвах на различных участках загрязненной территории. Показано, что фиксация Сэ происходит в три стадии: первая наиболее быстрая (с характерным временем менее часа) обусловлена его селективной сорбцией и последующим коллапсом межпакетных областей кристаллической решетки глинистых минералов; вторая (с характерным временем несколько суток) связана с перераспределением Се с неселективных мест на селективные; и третья (с характерным временем несколько месяцев) обусловлена диффузией Cs в объем твердой фазы слоистых глинистых минералов.

Разработан метод определения характеристик обратимой селективной сорбции радиоцезия почвами и отложениями. Показано, что для целей моделирования и прогнозирования поведения радионуклидов в природных средах целесообразно использовать величину коэффициента распределения / I обменной формы радионуклида вместо суммарного коэффициента распределения. Предложен метод оценки коэффициента распределения на основе характеристик твердой фазы почвы, донных отложений или взвеси. Развитые представления позволили объяснить изменчивость коэффициента распределения для различных водных объектов в пределах 4 порядков ' величины.

Разработана и прошла тестирование в рамках международных программ BIOMOVS II и VAMP конвективно-дисперсионная модель миграции радионуклидов в почве и донных отложениях с учетом трансформации химических форм и неоднородности свойств почвы по профилю.

Экспериментально получены количественные характеристики смыва Чернобыльских радионуклидов с загрязненных водосборов 30-км зоны ЧАЭС. Предложен метод параметризации коэффициентов смыва радионуклидов в растворе и на взвеси через характеристики поверхностного стока. Разработан метод оценки параметров смыва радиоцезия и радиостронция на основе данных о стандартных характеристиках почв.

На основе предложенной модели перехода радиоцезия из почвы в растение впервые теоретически получена зависимость его коэффициента перехода от характеристик почвы.

Теоретическая и практическая значимость работы. Результаты работы вносят крупный вклад в развитие перспективного научного направления, связанного с изучением механизмов поведения радионуклидов в природных средах и разработкой научных основ методологии оценки и прогнозирования миграции и трансформации их химических форм в системе "почва-вода-растение". Разработанные физико-химические модели отдельных процессов миграции радионуклидов интегрированы в рамках систем поддержки принятия оперативных решений для дистанционного управления в чрезвычайных ситуациях при ядерных авариях.

Полученные экспериментальные результаты послужили основой официальных прогнозов вторичного загрязнения рек и водоемов зоны воздействия аварии на ЧАЭС в период весенних паводков и весеннего половодья, а также оценок и рекомендаций по проведению водо-охранных мероприятий, представленных Госкомгидрометом СССР в правительственную комиссию по ликвидации последствий аварии в 1986-88 гг. Разработанные физико-химические модели миграции и трансформации радионуклидов могут быть использованы при долгосрочном прогнозировании подвижности и биодоступности радионуклидов в системе "почва-вода" в случаях радиоактивного загрязнения природной среды, а также при оценке эффективности планируемых контрмер, направленных на снижение риска проживания на загрязненных территориях.

Реализация ряда положений и выводов, полученных в ходе выполнения данной работы внесла существенный вклад в решение народно-хозяйственной задачи - ликвидации последствий аварии на ЧАЭС в части оценки и прогнозирования радиационной обстановки загрязненных районов

Результаты теоретических и экспериментальных исследований, выполненных по теме диссертации, вошли в Руководящий документ Госкомгидромета по прогнозированию состояния загрязнения водоемов при нарушении нормальной эксплуатации АЭС, в руководство Всемирной Метеорологической Организации по гидрологическим аспектам аварийного загрязнений водных объектов и в учебник по радиоэкологии для студентов, подготовленный Международным союзом радиоэкологов. Массив данных наблюдений использован при разработке сценариев для проверки и верификации моделей миграции радионуклидов в природных средах в рамках международных программ BIOMOVS II, VAMP и BIOMASS. Личный вклад автора. Представленные в диссертации работы были выполнены либо лично автором либо в соавторстве с В.А. Борзиловым, A.A. Булгаковым, Ц.И. Бобовниковой, A.B. Голубенковым, В.Е. Поповым, Е.П. Вирченко, A.B. Щербаком, Ю.В. Швейкиным, Дж. Хилтоном, Р. Комансом, А. Кремерсом и др. Автор принимал непосредственное участие на всех этапах исследований - в постановке задач, планировании экспериментов, их практической реализации, выполнении расчетов, анализе и интерпретации результатов.

На защиту выносятся следующие основные цоложения.

1. В начальный период после аварии на ЧАЭС подвижность и биологическая доступность радионуклидов, выпавших в ближней зоне аварии, при близких условиях природной среды были существенно ниже, чем тех же радионуклидов на дальних участках следа вследствие осаждения топливных частиц преимущественно в ближней зоне. Метод определения доли 908г в составе топливных частиц.

2. Концептуальная схема (модель) основных процессов трансформации форм нахождения радиоцезия и радиостронция в системе «почва-вода». Величины кинетических параметров их выщелачивания из топливных частиц, фиксации и ремобилизации в различных почвах. Прогноз изменения подвижности и доступности радиоцезия на различных участках следа.

3. Метод определения характеристик обменной селективной сорбции радиоцезия почвами, отложениями и взвесями: емкости селективных сорбционных мест и обменного потенциала связывания радиоцезия. Количественные данные по этим параметрам для разных типов почв, отложений и взвесей из различных районов Европы, загрязненных в результате аварии на ЧАЭС.

4. Метод оперативной оценки и прогнозирования величины коэффициента распределения радиоцезия и радиостронция в почвах и водных объектах на основе данных о начальных формах радионуклидов в выпадениях и характеристик среды. Результаты сравнительного анализа распределения радиоцезия в водных объектах на различном удалении от аварийного реактора и в зависимости от особенностей характеристик среды.

5. Конвективно-дисперсионная модель миграции радионуклидов в почве и донных отлбжениях с учетом кинетики трансформации форм их нахождения и вертикальной неоднородности свойств почвы.

6. Методы экстренного экспериментального определения параметров смыва радионуклидов с загрязненных водосборов в случае аварийных ситуаций. Методы параметризации характеристик смыва через гидрологические характеристики поверхностного стока. Методы оценки и прогнозирования параметров смыва радиоцезия и радиостронция на основе данных о характеристиках водосборов и складывающих их почв.

7. Концептуальная модель перехода радиоцезия из почвы в растения. Метод параметризации коэффициента перехода радиоцезия из почвы в растения на основе данных о почвенных характеристиках.

Изложенные в работе результаты получены в 1986-1997 гг. в Институте экспериментальной метеорологии в ходе выполнения плановых НИР, в том числе заданий «Комплексной программы научно-исследовательских работ по оценке и прогнозированию радиационной обстановки в зоне аварии на Чернобыльской АЭС на 1986-1990 гг.»; «Государственной союзно-республиканской программы неотложных мер на 1990-1992 гг по ликвидации последствий аварии на Чернобыльской АЭС», раздел 1 ; Постановления ГКНТ № 140 от 08.05.85, тем Государственной научно-технической программы «Экология России». Ряд результатов получен при выполнении работ по международным программам VAMP, BIOMOVS, проекта ЕСР-3 «Моделирование и исследование механизмов поведения радионуклидов в водных объектах и их миграции с наземных в водные экосистемы» в рамках соглашения о международном сотрудничестве в области последствий аварии на ЧАЭС между Комиссией Европейского Сообщества, Белоруссией, Россией и Украиной (1991-1995 гг.); исследовательского проекта INTAS-94/2156

Выщелачивание радионуклидов из топливных частиц и кинетика их последующей трансформации в системе почва-вода» (1994-1997 гг.).

Апробация работы. Основные положения работы и результаты исследований докладывались и обсуждались на: I Всесоюзной конференции «Радиационные аспекты Чернобыльской аварии» (Обнинск, 1988); II Заседании рабочей группы ВМО по выбросам опасных веществ в атмосферу (Киев, 1988); III Всесоюзном симпозиуме «Изотопы в гидросфере» (Каунас, 1989); I Всесоюзном Радиобиологическом съезде (Москва, 1989); Всесоюзных совещаниях «Принципы и методы ландшафтно-геохимических исследований миграции радионуклидов» (Суздаль, 1989; Гомель, 1990; Пущино, 1991); II Всесоюзном научно-техническом совещании по итогам ликвидации последствий аварии на ЧАЭС (Чернобыль, 1990); Международном семинаре по сравнительному анализу воздействия на окружающую среду трех ядерных аварий: в Кыштыме, Уиндскейле и Чернобыле (Люксембург, 1990); Международном семинаре по сравнительному анализу эффективности контрмер в сельском хозяйстве (Брюссель, 1991); Международном семинаре по критическим уровням вмешательства при ядерных авариях (Кадараш, 1991); Семинаре Советского отделения Международного союза радиоэкологов «Радиоэкология и контрмеры» (Киев, 1991); Международном симпозиуме по применению изотопных методов в развитии водных ресурсов (Вена, МАГАТЭ, 1991); XXVII симпозиуме международного химического общества «Измерения радионуклидов после Чернобыльской аварии» (Берген, 1991); Международном семинаре «Гидрологические аспекты в районах расположения АЭС» (Париж, ЮНЕСКО, 1992); Международном симпозиуме «Химические формы - горячие частицы» (Зноймо, 1992); Конференции «Миграция радионуклидов в водных системах» (Обнинск, 1993); Международной конференции «Миграция-93» (Чарльстон, 1993); Международном симпозиуме «Гидрохимия-93» (Ростов-на-Дону, 1993); Международном семинаре по радиоэкологии поверхностных вод и эстуариев (Лиссабон, 1994); Международной конференции по воздействию радиоактивных выбросов на окружающую среду (Вена, МАГАТЭ, 1995); Всероссийской конференции «Радиоэкологические, медицинские и социально-экономические последствия аварии на Чернобыльской АЭС» (Голицыно, 1995); I Международной конференции «Радиологические последствия Чернобыльской аварии» (Минск, 1996); Международной конференции МАГАТЭ «10 лет после Чернобыльской аварии: обобщение опыта» (Вена, 1996); Международном симпозиуме по радиоэкологии (Вена, 1996); Международном симпозиуме по ионизирующему излучению (Стокгольм, 1996); Международной конференции «Воздействие атомных электрических станций и других радиационно-опасных объектов на гидрологический цикл и водные ресурсы» (Обнинск, 1996); Съезде физического общества Германии (Мюнхен, 1997); Международном симпозиуме «Соединения металлов и окружающая среда» (Модена, 1997) и др.

По теме диссертации опубликовано 56 работ, включая материалы конференций.

I. ФОРМЫ НАХОЖДЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ ЧЕРНОБЫЛЬСКОГО ПРОИСХОЖДЕНИЯ В ПРИРОДНЫХ СРЕДАХ И ПРОЦЕССЫ ИХ ТРАНСФОРМАЦИИ

Похожие диссертационные работы по специальности «Радиобиология», 03.00.01 шифр ВАК

Заключение диссертации по теме «Радиобиология», Коноплев, Алексей Владимирович

Основные результаты выполненных исследований носят приоритетный характер и заключаются в следующем:

1. Разработан метод определения и получены кинетические характеристики выщелачивания радионуклидов из топливных частиц в естественных условиях для различных почв ближней зоны ЧАЭС.

2. Предложена концептуальная модель основных процессов трансформации форм нахождения радиоцезия и радиостронция в почве и водных объектах. Модель включает процессы выщелачивания радионуклидов из топливных частиц, сорбцию-десорбцию по механизму ионного обмена, фиксацию и ремобилизацию. Показано, что высокая степень связывания радио цезия почвами и наносами обусловлена двумя процессами: высокоселективной обратимой сорбцией и фиксацией слоистыми глинистыми минералами. Предложена диффузионная модель фиксации радионуклидов. Модель была проверена на массиве собственных и литературных экспериментальных данных. Получены количественные характеристики кинетики фиксации радиоцезия и радиостронция различными почвами в лабораторных и полевых условиях.

3. Предложен усовершенствованный метод определения емкости селективных сорбционных центров (FES) и обменного потенциала «связывания» радиоцезия (RIPex). Разработан метод определения высокоселективных центров (HAS) и получены количественные данные для широкого набора почв и донных отложений по емкостям FES и HAS, а также RIPex.

4. Разработан метод оценки распределения радионуклидов между средами, основанный на раздельном прогнозировании содержания обменной формы радионуклида и коэффициента распределения обменной формы К/х, позволяющий существенно снизить неопределенность прогнозов поведения радионуклидов в природных средах. Метод проверен на ряде водоемов Европы. Показано, что относительно высокие концентрации 137Cs в воде озер Святое и Кожановское Брянской области обусловлены высокой долей его подвижных форм в донных отложениях вследствие их низкой фиксирующей способности. При близких уровнях загрязнения донных отложений озер Святое и Кожановское радиоцезий существенно более подвижен в оз. Святое, а радиостронций - в оз. Кожановское, что обусловлено соответствующим соотношением концентраций калия и кальция в воде озер. Высокая самоочищающая способность оз. Констанц по отношению к радиоцезию и, соответственно, экстремально высокие значения суммарного коэффициента распределения (106 л/кг и более) обусловлены высокой фиксирующей способностью наносов, высокой емкостью селективных сорбционных центров и низкой концентрацией калия и аммония в воде озера.

5. Экспериментально определены коэффициенты смыва 134Cs; 137Cs; 103Ru; 106Ru; 144Ce и 90Sr Чернобыльского происхождения в растворенном состоянии и на взвешенных частицах. Наличие топливных частиц в аварийном выбросе Чернобыльской АЭС привело к тому, что нормированные коэффициенты «жидкого» смыва ^Sr Чернобыльского происхождения в первые годы после аварии в ближней зоне ЧАЭС были существенно ниже соответствующих величин для глобальных выпадений и искусственно внесенного ^Sr. Предложен метод оценки концентрации радиостронция и радиоцезия в поверхностном стоке с использованием эффективных коэффициентов селективности в системе «верхний слой почвы - сток». Получены экспериментальные оценки коэффициента смыва 90Sr и 137Cs при затоплении поймы р. Припять.

6. Показано, что скорость вертикальной миграции Чернобыльских радионуклидов в почве в значительной степени определяется соотношением их химических форм. Разработана конвективно-дисперсионная модель миграции радионуклидов в почве и донных отложениях, отличительной особенностью которой является учет кинетики трансформации форм нахождения радионуклидов и изменение свойств почвы по профилю. Модель была проверена с использованием собственных экспериментальных данных и по сценариям в рамках международных программ VAMP (МАГАТЭ) и BIOMOVS II.

7. Разработана модель перехода радиоцезия и радиостронция из почвы в растение, учитывающая процессы трансформации форм нахождения радионуклидов в почве, сорбцию-десорбцию в системе «почва - почвенный раствор» включая селективную сорбцию для радиоцезия, ионный обмен в системе «почвенный раствор - корневой обменный комплекс» и транспорт радионуклида через стенку корневой клетки. На основе модели для радиоцезия и радиостронция определен параметр биодоступности, являющийся комбинацией физико-химических характеристик почвы. Коэффициент перехода радионуклида из почвы в растение прямо пропорционален величине его фактора биодоступности для данной почвы. Использование предложенной параметризации коэффициента перехода позволит снизить неопределенность его оценок и прогноза.

Автор глубоко признателен Владимиру Андреевичу Борзилову, который с 1985 по 1992 гг возглавлял в Институте экспериментальной метеорологии направление работ, связанное с анализом и прогнозированием развития аварийных и других критических экотоксикологических ситуаций. Считаю своим приятным долгом выразить благодарность товарищам по работе в Институте экспериментальной метеорологии Ц.И. Бобовниковой, A.A. Булгакову, A.B. Голубенкову, В.Е. Попову, Е.П. Вирченко, В.Г. Жирнову, И.В. Кутнякову И.Г., Д. Копыловой, Шкуратовой, В.Б. Чумичеву, сотрудникам УкрНИГМИ (г. Киев) A.B. Щербаку, Ю. В. Швейкину, О.В. Войцеховичу, зарубежным коллегам О. Хоффману (США), Я. Ониши (США), Р. Комансу (Нидерланды), Дж. Хилтону (Англия), А. Кремерсу (Бельгия), М. Мадруге (Португалия), Б. Сальбу (Норвегия), Д. Оутон (Норвегия) и многим другим, в постоянном сотрудничестве с которыми была получена часть результатов диссертации. Выражаю глубокую признательность А. Даниловой за помощь в оформлении диссертации.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В результате проведенных экспериментальных и теоретических исследований созданы научные принципы методологии оценки и прогнозирования подвижности и биодоступности радиоцезия и радиостронция аварийного происхождения, которые могут быть использованы при создании систем поддержки принятия решений для дистанционного управления в чрезвычайных ситуациях при ядерных авариях, экологической экспертизе радиационно-опасных объектов, проведении и оценке эффективности мероприятий (контрмер), направленных на снижение риска проживания в загрязненных районах.

Список литературы диссертационного исследования доктор биологических наук Коноплев, Алексей Владимирович, 1997 год

1. Выщелачивание радионуклидов из частиц ядерного топлива и реакторного графита, выделенных из проб 30-км зоны Чернобыльской АЭС. Радиохимия, 32, № 2, 55-59.

2. Авдеев В.А., Бирюков Е.И., Кривохатский A.C., Селифонов В.И., Смирнова Е.А.1990а). Выщелачивание радионуклидов растворами различного состава из пробпочвы, отобранных в районе Чернобыльской АЭС в 1986 г. Радиохимия, 32, № 2, 59-63.

3. Алексахин P.M. (1963). Радиоактивное загрязнение почвы и растений. М.: Изд. АН СССР, 132 с.

4. Алексахин P.M., Нарышкин М.А. (1977). Миграция радионуклидов в лесных биогеоценозах. М.: Наука, 142 с.

5. Алексахин P.M., Моисеев И.Т., Тихомиров Ф.А. (1977). Агрохимия 137Cs и егонакопление сельскохозяйственными растениями. Агрохимия, № 2, 129-142.

6. Алексахин P.M., Крышев И.И., Фесенко C.B., Санжарова Н.И. (1990).

7. Радиоэкологические проблемы ядерной энергетики. Атомная энергия, 68, вып. 5, 320-327.

8. Алексахин P.M., Корнеев H.A. Ред. (1991). Сельскохозяйственнаярадиоэкология. М.: Экология, 398 с. Алексахин P.M. (1993). Радиоэкологические уроки Чернобыля. Радиобиология,33, вып. 1, 3-13.

9. Афанасьева Т.В., Василенко В.И., Терешина Т.В., Шеремет Д.В. (1979). Почвы

10. СССР. М.: Изд. «Мысль», 380 с. Бернадина Л И., Ветров В.А., Гаврилюк В.И., Олейник Р.Н. (1990). О переходе

11. Богатое С.А., Боровой A.A., Дубасов Ю.В., Ломоносов В.В. (1990). Форма ихарактеристики частиц топливного выброса при аварии на ЧАЭС. Атомная энергия, 1990, 69, вып.1, 36-40.

12. Борзилов В.А., Коноплев A.B., Ревина С.К., Бобовникова Ц.И., Лютик П.М., Швейкин

13. Ю.В., Щербак A.B. (1988). Экспериментальное исследование смыварадионуклидов, выпавших в результате аварии на Чернобыльской атомной электростанции. Метеорология и Гидрология, № 11, 43-53.

14. Борзилов В.А., Седунов Ю.С., Новицкий М.А., Возженников О.И., Коноплев A.B.,

15. Драголюбова И В. (1989а). Физико-математичуское моделирование процессов,определяющих смыв долгоживущих радионуклидов с водосборов тридцатикилометровой зоны Чернобыльской АЭС. Метеорология и Гидрология, № 1, 5-13.

16. Борзилов В.А., Возженников О.И., Герасименко А.К., Новицкий М.А., Седунов Ю.С.19896). Прогнозирование вторичного радиоактивного загрязнения ректридцатикилометровой зоны Чернобыльской атомной электростанции. Метеорология и Гидрология, №2, 5-13.

17. Борисюк Л.Г., Гаврилюк В.И., Доценко И.С. (1990). "Горячие" частицы вбиосфере. Вести АН БССР. Серия физико-энергетических наук, № 4, 38-41.

18. Булгаков A.A., Коноплев A.B., Попов В.Е. (1992). Прогноз поведения ^Sr и137Cs в системе "почва-вода" после аварии на Чернобыльской АЭС,- Эколого-геофизические аспекты ядерных аварий. Москва, Гидрометеоиздат, 21-42.

19. Булгаков A.A., Коноплев A.B. (1993) О применимости приближениядвухфазного порового раствора для моделирования перехода веществ из почвы в поверхностный сток. Метеорология и Гидрология, № 1, 78-80.

20. Булгаков A.A. (1997). Разработка методов прогнозирования распределения 90Srи b7Cs в природных системах «почва-вода». Дисс. на соиск. уч.ст. канд. хим. наук., Обнинск, 170 с.

21. Вакуловский С.М., Никитин А.И., Чумичев В.Б., Катрич И.Ю., Тертышник Э.Г., Носов

22. Вакуловский С М., Никитин А.И., Катрич И.Ю., Чумичев В.Б., Мартыненко В.П.,

23. Вдовенко В.M. (1960). Химия урана и трансурановых элементов. М.

24. Гулякин И.В., ЮдинцеваЕ.В. (1966). Радиоактивные изотопы в почвах и ихдоступность растениям. В кн.: Радиоактивность почв и методы ее определения. М., Наука, 155 с.

25. Ветров В.А., Алексеенко В.А., Пословин А.Л., Козорезов Е.В., Швейкин Ю.В. (1993).

26. Смыв радионуклидов паводковыми водами с природных водосборов. В кн.: Радиационные аспекты Чернобыльской аварии. Труды I Всесоюзной конференции. Обнинск, июнь 1988 г., 1, 367-372.

27. Зубарева И.Ф., Москалевич Л.П., Ковеня C.B. (1989). Вынос стронция-90 издренированной почвы в процессе водной эрозии. Почвоведение, № 4, 144-147.

28. Егорова В. А. (1987). О подвижности Sr в различных типах почв. Почвоведение, №7,117-121.

29. Иванов Ю.А. (1997). Радиоэкологическое обоснование долгосрочногопрогнозирования радиационной обстановки на сельскохозяйственных угодьях в случае крупных ядерных аварий (на примере аварии на Чернобыльской АЭС).

30. Гидрометеоиздат, 296 с. Информация об аварии на Чернобыльской АЭС и ее последствиях, представленная в

31. Кларксон Д. (1978). Транспорт ионов и структура растительной клетки. М: Мир, 368 с. Клечковский В.М., Гулякин И. В. (1958). Поведение в почвах и растениях микроколичеств Sr, Cs, Ru и Се. Почвоведение, № 3, 1

32. Коваленко И.Н., Филиппова A.A. (1979). Теория вероятностей и математическая статистика. М.: «Высшая школа», 368 с.

33. Кокотов Ю.А., Вилькен С.Р. (1969). Некоторые вопросы фиксации ионовглинами, слюдами и почвами. В кн.: Радиоактивные изотопы в почвах и растениях. Л., "Колос", 35-43.

34. Коноплев A.B., Борзилов В.А., Бобовникова Ц.И., Вирченко Е.П., Попов В.Е.,

35. Кугаяков И.В., Чумичев В.Б. (1988). Распределение радионуклидов, выпавших врезультате аварии на Чернобыльской АЭС, в системе "почва-вода". Метеорология и Гидрология, № 12, 63-74.

36. Коноплев A.B., Булгаков A.A., Шкуратова И.Г. (1990а). Миграция в почве и поверхностный сток некоторых радиоактивных продуктов в зоне Чернобыльской АЭС. Метеорология и Гидрология, №6, 119-121.

37. Коноплев A.B., Голубенков A.A. (1991). Моделирование вертикальной миграциирадионуклидов в почве (по результатам ядерной аварии). Метеорология и Гидрология, № 10, 62-68.

38. Коноплев A.B., Копылова Л.П., Бобовникова Ц.И., Булгаков A.A., Сиверина A.A.1992). Распределение 90Sr и Cs в системе донные отложения вода водоемовближней зоны Чернобыльской АЭС. Метеорология и Гидрология, № 1, 35-42.

39. Коноплев A.B., Бобовникова Ц.И., Булгаков A.A., Валетова Н.К., Вирченко Е.П.,

40. Корнеев H.A., Поваляев А.П., Алексахин P.M., Пантелеев Л. И., Ратников А.Н., Круглов

41. C.B., Санжарова Н.И., Исамов H.H., Сироткин А.Н. (1988). Сфераагропромышленного производства радиологические последствия аварии на Чернобыльской АЭС и основные защитные мероприятия. Атомная энергия, 63, вып. 2, 129-134.

42. Костюк П.Г., Гродзинский Д.М., Зима В.Л., Магура И.С., Сидорик Е.П., Шуба М.Ф.1988). Биофизика. Киев: Высшая школа, 503 с.

43. Кравец А.П., Гродзинский Д.М., Гуменная Н.Б., Кузьменко Л.М., Ермак М.М. (1995).

44. Модификации ионообменных характеристик первичных стенок высших растений и поглощения небиогенных элементов. ДоповШ Нацюналъног Академии Наук Украгни, № 8, 126-129.

45. Крышев И.И., Сазыкина Т.Г. (1986). Математическое моделирование миграции радионуклидов в водных экосистемах. М. : Энергоатомиздат.

46. Крышев И.И., Алексахин P.M., Рябов И.Н., Фесенко C.B., Санжарова Н.Й., Демин В.Ф.,

47. Блинова Л.Д., Зверева Г.Н., Силантьев А.Н., Чумак В.К., Зарубина О.Л. (1990).

48. Радиоактивное загрязнение районов АЭС. М.: Ядерное общество, 150 с.

49. Крышев И.И. (1992). Радиэкологические последствия Чернобыльской аварии. М.: Ядерное общество.

50. Люттге У., Хигинботам Н. (1984). Передвижение веществ в растении. М: Колос, 408с.

51. Марей А.Н., Бархударов P.M., Новикова Н.Я. (1974) Глобальные выпадения 137Cs и человек. М., Атомиздат.

52. Мартюшов В В., Спирин Д А., Базылев В В., Федорова Т.А., Мартюшов В.З., Панова

53. Л. А. (1995). Состояние радионуклидов в почвах восточно-уральского радиоактивного следа. Экология, №2, 110-113.

54. Махонько К.П., Авраменко A.C., Бобовникова Ц.И., Чумичев В.Б. (1977).

55. Коэффициент стока стронция-90 и цезия-137 с поверхности почв речного бассейна. Метеорология и Гидрология, №10, 62-66.

56. Новицкий М.А. (1995). Математические модели для прогноза миграциизагрязняющих веществ в окружающей среде от расположенных в районах водоемов источников. Дисс. докт. ф-м. н. Обнинск, 259 с.

57. Орлов Д.С. (1985). Химия почв. Изд. МГУ, 376 с.

58. Павлоцкая Ф.И. (1974). Миграция радиоактивных продуктов глобальных выпадений в почвах,- М., Атомиздат, 270 с.

59. Павлоцкая Ф.И. (1981). Формы нахождения и миграция радиоактивных продуктовглобальных выпадений в почвах. Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора химических наук. ГЕОХИ. Москва. 44с.

60. Павлоцкая Ф.И. (1997). Основные принципы радиохимического анализаобъектов природной среды и методы определения радионуклидов стронция и трансурановых элементов. Ж. Анал. Химии, 52, №2, 126-143.

61. Павлоцкая Ф.И., Мясоедов Б.Ф. (1985). Определение содержания и формнахождения искусственных радионуклидов в объектах окружающей среды. В кн.: Современные методы разделения и определения радиоактивных элементов. М. 1989.

62. Петряев Е.П., Лейнова С.Л., Данильченко Е.М., Самодуров В.П., Соколик Г.А. (1990а).

63. Механическая устойчивость активных частиц, обнаруженных на территории Белоруссии. Тезисы докладов Всесоюзной конференции "Геохимические пути миграции радионуклидов в биосфере". Гомель, с. 76.

64. Радиохимия, 11, № 3, 317-325 Прохоров В.М. (1981). Миграция радиоактивных загрязнений в почвах.

65. Физико-химические механизмы и моделирование. М: Энергоиздат, 98 с. Ровинский Ф.Я., Морозова Г.К., Синицына З.Л., Синицын Н.М. (1973).

66. Переход в воду и мигрирующая способность радионуклидов при мирном применении атомной энергии. В кн. Радиоэкология водных организмов. Распределение и миграция радионуклидов в пресноводных и морских биогеоценозах. Рига, Зинатне, 1973.

67. Ровинский Ф.Я., Синицина З.Л. Черханов Ю.П. (1976). К вопросу миграциистронция-90 из почвы с поверхностными водами. Почвоведение, №8, 52-55.

68. Ровинский Ф.Я., Синицына З.Л. (1979). Прогноз качества речной воды впериод весеннего половодья. Метеорология и гидрология, №6, 74-77.

69. Седунов Ю.С., Борзилов В.А., Коноплев A.B., Новицкий М.А. (1988).

70. Середа Г. А., Шулепко З.С. (1966) Сборник методик по определениюрадиоактивности окружающей Среды. Методики радиохимического анализа., Гидрометеоиздат, 183 с.

71. Силантьев А.Н. (1969). Спектрометрический анализ радиоактивных проб внешней среды. Л., Гидрометеоиздат, 183 с.

72. Соколик А.И., Демко Г.Г., Горобченко Н.Е., Юрин В.М. (1997). Основные механизмы поступления l37Cs в корневую систему растений. Радиационная Биология Радиоэкология., 37, вып. 5, 787-795.

73. Суркова Л.В., Погодин Р.И. (1991). Состояние и формы нахождения цезия-137в почвах различных зон аварийного выброса ЧАЭС. Агрохимия, №4, 84-86.

74. Тимофеев-Ресовский H B., Титлянова A.A. (1966) Поведение радиоактивныхизотопов в системе почва-раствор. В кн.:"Радиоактивность почв и методы ее определения", М.,"Наука", 46-80.

75. Тимофеева H.A. (1960).К вопросу о миграции радиостронция в биогеоценозах. Доклады АН БССР, 133, N2, 488-491.

76. Тихомиров Ф.А., Щеглов А.И., Цветнова О.Б., Кляшторин А.Л. (1990).

77. Геохимическая миграция радионуклидов в лесных экосистемах зоны радиоактивного загрязнения ЧАЭС. Почвоведение, №10, 41-51.

78. Фрид A.C., Прохоров В. М. (1969). Об измерении коэффициента распределениярадиоизотопов во влажной почве. В кн.: Радиоактивные изотопы в почвах и растениях. Вып. 10, Л, "Колос", 20-31.

79. Фриссел М. (1993). Биологическая доступность искусственных радионуклидов,поступивших в природную среду. Исследования рабочей группы почва-растение Международного союза радиоэкологов. Геохимия, № 7, 980-991.

80. Юдинцева Е.В., Гулякин И.В. (1968). Агрохимия радиоактивных изотопов стронция и цезия. М.: Атомиздат, 472 с.

81. Юдинцева Е.В., Жигарева Т.Л., Павленко Л.И. (1983). Формы 90Sr и 137Cs вдерново-подзолистой почве при известковании и применении удобрений. Почвоведение, No. 9, 41-46.

82. Ahuja LR., Sharpley A.N., Yamamoto M., Menzel R.G. (1981). The depth of rainfall-runoff-soil interaction as determined by 32P. Water Resources. Res., 17, 969-974.

83. Ahuja L.R.(1982). Release of a soluble chemical from soil to runoff. Trans. Am. Soc.1. Agric. Eng., 25, 948-953.

84. Ahuja L.R. (1986). Characterisation and modelling of chemical transfer to runoff. Adv. Soil Set, 4, 149-188.

85. Ahuja L.R. (1990). Modelling Solute Chemical Transfer to Runoff with Rainfall Impact as a Diffusion Process. Soil Sci. Soc. Am. J., 54, № 2, 312-321.

86. Alexakhin R.M. (1993). Countermeasures in agricultural production as an effectivemeans of mitigating the radiological consequences of the Chernobyl accident. Sci. Total Env., 137, №1-3, 9-20.

87. Alexakhin R.M., Firsakova S., Rauret G., Dalmau I., Arkhipov N., Vandecasteele, Ivanov Yu.,

88. Fesenko S.V., Sanzharova N.I. (1996). Fluxes of radionuclides in agricultural environment

89. Avogadro A., Bidoglio G. (1986). Effects of environmental parameters on distributioncoefficients. In: Application of distribution coefficients to radiological assessment models. Proceedings of an International Seminar, Leuven, 7-11 October 1985, 72-82.

90. Bear J. (1972).Dynamics of fluids in porous media. American Elsevier Publishing Co., New York.

91. BIOMOVSII Technical Report № 1. (1993).Guidance for uncertainty analysis developed for participants in the BIOMOVS II Study.

92. BIOMOVS II Technical Report No. 16. (Ed. by M. Elert). (1996). Uncertainty and Validation. Effect of Model Complexity on Uncertainty Estimates.

93. Blaylock G. (1993). Clinch river scenario for VAMP river sub-group. IAEA, Vienna.

94. Bollhofer A., Mangini A., Lenhard A, Wesseis M., Giovanoli F., Schwarz B. (1994).

95. High-resolution 2I0Pb dating of Lake Constance sediments: stable lead in Lake Constance. Env. Geology, 24, 267-274.

96. Brouwer E., Baeyens B., Maes A., Cremers A. (1983). Cesium and rubidium ion equilibria in illite clay. J.Phys. Chem., 87, 1213-1219.

97. Brouwer S., Thiry Y., Mittenaere C. (1994). Availability and fixation of radiocaesium in a forest brown acid soil. The Sci. Total Environ., 143, 183-191.

98. Bruggenwert M.G.M., Kamphorst A. (1974). Survey of experimental information oncation exchange in soil systems. In: Bolt G. H.(Ed.). Soil Chemistry. B. Physico-chemical Models. Elsevier, Amsterdam-Oxford-London, 141-203.

99. Bulgakov, A. A., and Konoplev, A. V. (1996) Diffusional modelling of radiocaesium fixation by soils. Radiation Protection Dosimetry, 64, N1/2, 11-13.

100. Bunzl K., Schultz W. (1985). Distribution coefficients of 137Cs and ^Sr by mixtures of clay and humic material. J. Radioanal. Nuclear Chem., 90, № 1, 23-37.

101. Burkov A.I., Gerasimenko A.K., Jobson H E., Novitsky M.A., Voszhennikov O.I., Zheleznyak M.I. (1992). Methods of calculating and forecasting pollutant transport in water bodies. In:

102. Health Physics, 4, No.2, 293-296. Comans R.N.J., Middelburg J.J., Zonderhuis J., Woittiez J.R.W., De Lange G.J., Das H.A., Van der Weijden (1989). Mobilization of radiocaesium in pore water of lake sediments.

103. Nature, 339, 367-369. Comans R.N.J. (1991). Sorption of cadmium and cesium at mineral/water interface:

104. Reversibility and its implications for environmental mobility. Ph. D. Thesis. Utrecht, 171 p.

105. Comans R.N.J., Haller M., De Preter P. (1991). Sorption of caesium on illite: nonequilibrium behaviour and reversibility. Geochim. Cosmochim Acta, 55, 433-440. Comans R.N.J., Hockley D.E. (1992). Kinetics of caesium sorption on illite. Geochim.

106. Cremers A., Elsen A., De Preter P., Maes A. (1988). Quantitative analysis of radiocaesium retention in soils. Nature, 335, No. 6187, 247-249.

107. De Preter P. (1990). Radiocaesium retention in aquatic, terrestrial and Urbanenvironment: a quantitative and unifying analysis. Ph.D. Thesis. K.V.Leuven, Belgium, 93 p.

108. Drissner J., Klemt E., Burmann W., Enslin F., Heider R., Schick G., Zibold G.

109. Availability of caesium radionuclides for plants-classification of soils and role of micorrhiza. J.Environ. Radioactivity, 1997 (submitted for publication).

110. Drover D.P. (1972). Cation exchange in plant roots. Comm. in soil science and plant analysis, 3, № 3, 207-209.

111. Eberl D.D. (1980). Alkali cation selectivity and fixation by clay minerals. Clay and Clay Minerals, 28, No. 3, 161 -172.

112. ECP-3 Report (1994). Modelling and study of the mechanisms of the transfer ofradioactive material from the terrestrial ecosystem to and in water bodies around Chernobyl. Final Report for EC-coordinated ECP-3 Project. COSU -CT93-0041, 90p.

113. ECP-5 Report (1996). Behaviour of radionuclides in natural and semi-naturalenvironments. (Ed., M. Belli, F. Tikhomirov). Experimental Collaboration Project №5. Final Report, EUR 16531 en., 147 p.

114. Evans D.W., Alberts J. J., Clark R.A., (1983). Reversible ion-exchange fixation ofcesium-137 leading to mobilization from reservoir sediments. Geochim. Cosmochim. Acta, 47, 1041-1049.

115. Fayer M. J., Jones T.L. UNSAT-H VERSION 2.0: Unsaturated Soil Water and Heat Flow Model, PNL-6779, UC-702, PNL Battelle, Richland, WA, USA, 1990.

116. Formica S.J., Baron J.A., Thibadeaux L.J., Valsaraj K.T. (1988). PCB transport intolake sediments Conceptual model and laboratory simulations. Env. Sci. Technol., 22

117. Frere M.H., Champion D.F. (1967). Characterization of fixed strontium in sesquioxide gel-kaolimite system. Soil Science Society of America Proceedings, 31, 181-191.

118. Fried J.J., Combarnous M.A. (1971). Dispersion in porous media. Adv. Hydrosci., 1, 169-282.

119. Hamilton E.J. (1986). Ka values: an assessment of field v. Laboratory measurements. In:

120. Application of distribution coefficients to radiological assessment models. Proceedings of an International Seminar, Leuven, 7-11 October 1985,4-14.

121. Haynes R.J. (1980). Ion exchange properties of roots and ionic interactions within theroot apoplasm: their role in ion accumulation by plants. The Botanical Review, 46, No. 1, 75-99.

122. Heald W.R. (1960). Characterization of exchange reactions of strontium or calcium on four clays. Soil Science Soc. Amer. Proc., 24, 91-94.

123. Hilton J., Cambray R.S., Green N. (1992). Fractionation of radioactive caesium inairborne particles containing bomb fallout, Chernobyl fallout and atmospheric material from the sellafield site. J.Environ. Radioactivity, 15, 103-108.

124. Hilton J. (1997). Aquatic radioecology post Chernobyl a review of the past and alook to the future. In: Freshwater estuarine radioecology. Proceedings of an international seminar, Lisbon, Portugal, 21-25 March 1994. Elsevier, 47-74.

125. Hird A.B., Rimmer D.L., Livens F.R. (1995). Total caesium-fixating potentials of acid organic soils. J.Environ. Radioactivity, 26, 103-118.

126. R-89. Working Group Soil-to-Plant Transfer Factors. Vl-th Report RIVM. Bilthoven (Netherlands).

127. R-90. Working Group Soil-to-Plant Transfer Factors. Vl-th Report RIVM. Bilthoven (Netherlands).

128. Jackson M.L. (1972). Soil Chemical Analysis.- Advanced Course.

129. Jacobs D.G. (1962). Cesium Exchanse Properties of vermicullite. Nuclear Science and Engineering, 12, 285-292.

130. Juo A.S.R., Barber S. A. (1969). An explanation of variability of in Ca-Sr exchangeselectivity of soils, clay and humic acid. Soil Science Soc. Amer. Proc.,33, 364-369.

131. Kaminski, S. (1991). Radiocesium aus dem Tschernobyl-Fallout im Bodensee. GWF

132. Wasser-Abwasser, 132, 671-674.

133. Kashparov V.A., Ivanov Yu.A., Zvarich S.I., Protsak V.P., Khomutinin Yu.V., Kurepin A.D.,

134. Pazukhin E.M. (1996). Formation of hot particles during the Chernobyl nuclear power plant accident. Nuclear Technology, 114,246-253.

135. Kirschman R. (1990). Agricultural countermeasures taken in the Chernobyl region and evaluation of results. IUR, Belgium.

136. Kiyoshi T., Ko-Ling Y., Shingo N. (1961). Adsorption of radioactive strontium bysoils especially in relation to native calcium. Soil Science and Plant Nutrition, 1961, 7, №4, 152-156.

137. Knight A.H., Crooke W.M., InksonRH. (1961). Cation exchange capacities of higherand lower plants and their related uronic acid content. Nature, 192,No. 4798, 142-143.

138. Knisel W.G., Ed (1980). CREAMS: A field-scale Model for Chemicals Runoff, and

139. Erosion from Agricultural Management Systems. US DA Conservation Research Report No. 26; 643 p.

140. Konoplev, A.V., Borzilov, V.A., Bulgakov, A.A., Nikitin, A.I., Novitsky, M.A., and

141. Konoplev AV., Bulgakov A. A. (1992b) Behaviour of the Chernobyl-origin Hot

142. Particles in the Environment. Proceedings of the International Symposium on Radioecology. Chemical Speciation Hot Particles, Znojmo, October 12-16.

143. Konoplev A V., Bulgakov A.A., Popov V.E., Bobovnikova Ts.I. (1992c) Behaviour of long-lived radionuclides in a soil-water system. Analyst, 117, 1041-1047.

144. Konoplev A.V., Bulgakov A.A. (1995b). Prediction of radionuclide concentrations inoverland flow from contaminated watersheds. In: Environmental Impact of Radioactive Releases.Proceedings of the International Symposium Vienna, May 1995, IAEA, 811813.

145. Konoplev A. V., Bulgakov A. A., Popov V.E., Hilton J., Comans R.N.J. (1996b). Long-term investigation of 137Cs fixation by soils. Radiation Protection Dosimetry, № 1/2, 15-18.

146. Konoplev A.V., Forschner A., Kaminski S., Klenk T., Konopleva I.V., Walser M., Zibold G.1996a). Modelling of I37Cs migration in sedi ments of two prealpine lakes. Protection of

147. Natural Environment. Proceedings of the International Symposium on Ionising Radiation, Stockholm, May 20-24, 1996, 693-698. Konoplev A. V., Drissner J., Klemt E., Konopleva I.V., Zibold G. (1996b)

148. Chernobyl contaminated area. J. Environ. Radioactivity, 28, № 1, 91-103.

149. Kryshev I.I., Sazykina T.G., Isaeva L.N. (1996). Risk assessment from contaminationof aquatic ecosystems in the areas of Chernobyl and Ural radioactive patterns. Radiation Protection Dosimetry, 64, № 1.2, 103-107.

150. Kryshev I.I., Sazykina T.G., Ryabov I.N., Chumak V.K., Zarubin O.L. (1996). Model testing using Chernobyl data: II. Assessment of the consequences of the radioactive contamination of the Chernobyl nuclear power plant. Health Phys., 70, № 1, 13-17.

151. Kudelsky A.V., Smith J.T., Ovsyannikova S.V., Hilton J. (1996). Mobility of

152. Chernobyl derived 137Cs in peatbog system within the catchment of the Pripyat river, Belarus. Sci. Total Environ., 188, 101-113.

153. Mackenzie R. (1963). Retention exchange ions by montmorillonite. Proceedings of the International. Clay Conference, Stockholm.

154. Madruga M.J. (1993) Adsorption-desorption behaviour of radiocaesium andradiostrontium in sediments. Ph.D.Thesis. K.V.Leuven, Belgium, 1993, 121 p.

155. Maidment, DR., Ed. (1992) Handbook of Hydrology. McGraw-Hill Inc.

156. Marsha I.S., Thibault D.H. (1990) Default soil solid/liquid partition coefficients, Kas, for four major soil type: a compendium. Health Physics, 59, № 4, 471-482.

157. McBride M.B. (1988). Surface chemistry of soil minerals. In: Minerals in Soil

158. Environments, eds J.B. Dixon, S.B. Weed. Soil Sci. Soc. Am., Madison, WI, USA.

159. McCall, PL and Tevesz, JJS (1982). Animal sediments relations. Plenum Press, NY, 289-330.

160. Megaw W. J., Chadwick R.C., Wells A C., Bridges J.E. (1960). The ignition andoxidation of overheated model Calder fuel elements and the release of iodine -131 from them. UKAEA Report AERE R3435, HMSO London.

161. Miller R., Klemt E., Klenk T., Zibold G., Burger M., Jacob A. (1996). Bundesamt fùer Gesundheitswesen (CH). Jaresbericht 1995. Fribourg. B.3.13, 1-10.

162. Millington R.J., Quirk J.M. (1961). Permeability of porous solids. Trans. Faraday Soc., 57

163. Nikolova I., Johanson K.J., Dahlberg A. (1997).Radiocaesium in fruitbodies andmicorrhizae in ectomycorrhizal fungi. J. Environ. Radiactivity, 1997, 37, No. 1, 115125.

164. Nilsson K., Jensen B.S., Carlsen L. (1985). The migration chemistry of strontium. Nuclear Science and Technology, 7, № 1, 149-200.

165. Nisbet A. (1993), Effect of soil-based countermeasures on solid-liquid equilibria inagricultural soils contaminated with radiocaesium and radiostrontium. Sci. Total Environ., 137, 99-118.

166. Nisbet A.F., Konoplev A.V., Shaw G., Lembrechts J.F. Merckx, Smolders E., Vandecasteele

167. C.M., Loensjo H., Carini F., Burton O. (1993). Application of fertilisers and améliorants toreduce soil to plant transfer of radiocaesium and radiostrontium in the medium to long term summary. Sci. Total Env., 137, 173-182.

168. Olsen C.R., Simpson H.J., et al. (1981). Sediment mixing and accumulation rate effectson radionuclide depth profiles in Hudson estuary sediments. J. Gephys. Res., 86, Cll, 1020-1028.

169. Page Y.B ., Baver L.D. (1940). Ionic size in relation to fixations by colloidal clay. Soil

170. Sci. Soc. Am. Proc., 4, № 2, 150-160.

171. Page A.L., Miller R.H., Keeney D R. Eds. (1982).Methods of Soil Analysis. Part 2 -Chemical and microbiological properties, 674-676.

172. Prister B.S., Belli M., Sanzharova N.I. Fesenko S.V., Bunzl K., Petriaev E.P., Sokolik G.A,

173. Alexakhin R.M., Ivanov Yu.A., Perepelyatnikov G.P., II'in M.I. (1996).

174. Richards L.(Ed) (1954) Diagnosis and improvement of saline and alkali soils. US DA Handbook 60, NY.

175. Santschi, P.H., Bollhalder, S., Zingg, S., Luck, A. and Farrenkothen, K. (1990). Theself-cleaning capacity of surface waters after radioactive fallout. Evidence from European Waters after Chernobyl, 1986-1988. Environ. Sci. Tech., 24, 519-527.

176. Savant A.M., Reible D.D., Thibodeaux L.J. (1987).Convective transport within stable river sediments. Water Resources Res., 23

177. Sawhney B.L. (1972). Selective sorption and fixation of cations by clay minerals: a review. Clays and clay minerals, 20, 93-100.

178. Shaw G., Bell J.N.B. (1991). Competitive effects of potassium and ammonium on caesium uptake kinetics in wheat. J. Environ. Bad., 13,283-296.

179. Shaw G. (1993). Blockade by fertilisers of caesium and strontium uptake into crops: effects on the root uptake process. Sci. Total Environ., 137, № 1-3,119-133.

180. Sibley T.H., Myttenaere C. Ed. (1986). Application of distribution coefficients to radiologicalassessment models. Proceedings of an International Seminar, Leuven, 7-11 October 1985, 430 p.

181. Smith J.T., Hilton J. Comans R.N.J. (1995). Application of two simple models to thetransport of 137Cs in an upland organic catchment. Sci. Total Environ., 168, 57-61.

182. Smith J.T., Comans R.N.J. (1996). Modelling the diffusive transport and remobilisation of137Cs in sediments: The effect of sorption kinetics and reversibility. Geochimica et Cosmochimica Acta, 60, № 6, 995-1004.

183. Smith J.T., D.R.P. Leonard, J. Hilton, P.G. Appleby (1997). Towards a generalised modelfor the primary and secondary contamination of lakes by Chernobyl derived radiocaesium. Health Physics, 72, № 6, 880-892.

184. Smolders E., Kiebooms L., Buysse J., Mercks R. (1996). 137Cs uptake in spring wheat

185. Triticum aestivum L. Cv Tonic) at varying K supply. I. The effect in solution culture. Plant and Soil, 181, 205-209.

186. Smolders E., Kiebooms L., Buysse J., Mercks R. (1996). 137Cs uptake in spring wheat

187. Triticum aestivum L. Cv Tonic) at varying K supply. II. A potted soil experiment. Plant and Soil, 181, 211-219.

188. Smolders E., Sweeck L., Mercks R., Cremers A. (1997). Cationic interactions inradiocaesium uptake from solution by spinach. J. Env. Radioactivity, 34, № 2, 161-170.

189. Squire H.M. (1966). Long-term studies of strontium-90 in soils and pastures. Radiation Botany, 6, 49-67.

190. Tamura T., Jacobs D.G. (1960). Structural implications in cesium sorption. Health Physics, 2, 391-398.

191. Taylor A.W. (1968). Strontium retention in acid soils of the North Carolina Coastal Plain. Soil Science, 106, 440-447.

192. Tessier A., Campbell P.G.C., Bisson M. (1979). Sequential extraction procedure forthe speciation of particulate trace metals. Analytical Chemistry, 51, No. 7, 844-851.

193. Valcke E. (1993) The behaviour dynamics of radiocaesium and radiostrontium in soils rich in organic matter. Ph.D. Thesis, K.V.Leuven, Belgium, 135 p.

194. Valcke E., Cremers A. (1994). Sorption-desorption dynamics of radiocaesium in organic matter soils. Sci. Total Environ, 157, 275-283.

195. Valcke E., Engels B., Cremers A. (1997). The use of zeolites as amendments in radiocaesium-and radiostrontium-contaminated soils: A soil chemical approach. Zeolites, 18, 225231.

196. Van Genuchten M.Th., Wierenga P.J. (1986). Solute dispersion coefficients andretardation factors. In: Methods of Soil Analysis. Part 1 Physical and mineralogical methods. (Ed. A. Klute). ASA, 1025-1054.

197. Chernobyl. Luxembourg: Commission of the European Communities; EUR 13574, 528548.

198. Prediction of solid/liqiud distribution coefficients of radiocesium in soils and sediments. Part one: A simplified procedure for the solid phase characterisation. Applied Geochemistry, 11, № 4, 589-594.

199. Modelling of radionuclide transfer in rivers and reservoirs: Validation study performed within IAEA/CEC VAMP programme. In: Environmental Impact of Radioactive Releases. Proceedings of the International Symposium Vienna, May 1995, IAEA, 355368.

Обратите внимание, представленные выше научные тексты размещены для ознакомления и получены посредством распознавания оригинальных текстов диссертаций (OCR). В связи с чем, в них могут содержаться ошибки, связанные с несовершенством алгоритмов распознавания. В PDF файлах диссертаций и авторефератов, которые мы доставляем, подобных ошибок нет.