Равновесие и кинетика процессов разделения и концентрирования ионов переходных металлов карбоксиэтилированными полисилоксанами тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 02.00.04, кандидат химических наук Лакиза, Наталья Владимировна

• Лакиза, Наталья Владимировна
• кандидат химических наук
• 2007

Оглавление диссертации кандидат химических наук Лакиза, Наталья Владимировна

Перечень условных буквенных обозначений и принятых сокращений.

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. Поверхностно-модифицированные материалы на основе соединений кремния (ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ).

1.1. Хелатные сорбенты на основе соединений кремния.

1.1.1. Синтез кремнийорганических сорбентов.

1.1.2. Физико-химические свойства модифицированных кремнеземов и полисилоксанов.

1.2. Кремнийорганические сорбенты с функциональными группами аминокарбоновых кислот.

1.3. Постановка задачи исследования.

ГЛАВА 2. МЕТОДИЧЕСКАЯ ЧАСТЬ.

2.1. Карбоксиэтилированные полисилокеаны: синтез и идентификация.

2.2. Характеристика используемых растворов.

2.3. Применяемая аппаратура.

2.4. Методика проведения сорбционных экспериментов в статических условиях.

ГЛАВА 3. Влияние состава раствора на сорбционные свойства карбоксиэтилированных полисилоксанов.

3.1. Влияние природы раствора.

3.2. Влияние кислотности среды на сорбционную способность карбоксиэтилированных полисилоксанов.

3.3. Влияние концентрации иона комплексообразователя.

ГЛАВА 4. Кинетика сорбции ионов переходных металлов карбоксиэтилированными полисилоксанами.

ГЛАВА 5. Селективные свойства карбоксиэтиламинопропилполисилоксанов.

ВЫВОДЫ

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Равновесие и кинетика процессов разделения и концентрирования ионов переходных металлов карбоксиэтилированными полисилоксанами»

Сорбция малых количеств неорганических и органических веществ на подходящих поглотителях широко используется в различных технологических процессах, связанных с очисткой газов промышленных предприятий от вредных примесей, разделением газов и жидкостей, утилизацией и очисткой сточных вод и т.д., а также при экологическом контроле состояния объектов окружающей среды.

Для группового выделения микроколичеств ионов переходных металлов широко используют сорбенты, модифицированные группами иминодиуксусной кислоты. Они характеризуются достаточно широкой областью рН сорбции, высокой емкостью и высокой скоростью достижения равновесия. Однако с их помощью весьма затруднительно выделить индивидуальные ионы переходных металлов, в частности, ионы меди (И). Большей дифференцирующей способностью к близким по свойствам ионам металлов и высокой избирательностью к ионам меди (И) обладают N-замещенные p-аминопропионовые кислоты, но как модифицирующие реагенты для получения сорбентов они практически не применяются.

Особый интерес среди комплексообразующих ионообменников представляют сорбенты на основе соединений кремния, обладающие химической стойкостью, механической прочностью, термостабильностью и высокой скоростью массообмена. Химически модифицированные полисилоксаны являются новой разновидностью кремнийсодержащих сорбентов. От традиционных химически модифицированных силикагелей они отличаются более высокой обменной емкостью. Кроме того, метод синтеза модифицированных полисилоксанов - «золь-гель» метод - позволяет модифицировать матрицу сорбента с целью изменения ее общей структуры, повышения термостойкости и химической устойчивости. Модификаторами для полисилоксанов могут быть оксиды алюминия, циркония или титана.

Сорбенты такого типа впервые синтезированы в Институте органического синтеза Уральского отделения РАН [1, 2]. Однако условия извлечения ионов переходных металлов, статика и кинетика их сорбции на карбоксиэтилированных полисилоксанах не изучалась. Для оптимизации сорбционного процесса, а также для выявления эксплуатационных возможностей сорбентов нового типа определение термодинамических и кинетических параметров процесса является необходимым этапом.

Представленная работа сосредоточена на комплексном изучении сорбционных свойств новых кремнийорганических сорбентов, модифицированных оксидами алюминия, циркония или титана, с привитыми группами N-замещенных p-аминопропионовых кислот.

Работа проводилась в рамках грантов: Программы Министерства образования и науки РФ «Университеты России» (УР.05.01.038 2004 г., УР.05.01.438 2005 г.), Уральского НОЦ «Перспективные материалы» (CRDF REC-005, ЕК-005-Х1,2004 г.), при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований {грант №06-03-32863-а).

Цель работы: изучение закономерностей сорбционного выделения и концентрирования ионов переходных металлов (меди (II), никеля (II) и кобальта (II)) гибридными сорбентами на основе смешанных оксидов кремния, алюминия, циркония или титана с функциональными группами N-замещенных p-аминопропионовых кислот.

Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:

S Установление оптимальных условий извлечения ионов меди (II), никеля (II) и кобальта (II) карбоксиэтиламинопропилполисилоксанами.

S Теоретическое обоснование влияния природы и формы нахождения иона металла в растворе на сорбционное извлечение модифицированными полисилоксанами.

S Установление характера поверхности сорбентов, ее сродства к ионам переходных металлов; определение устойчивости комплексов, образующихся между ионами металлов и функциональными группами полисилоксанов.

S Установление механизма и оценка кинетических параметров сорбционного процесса.

S Исследование избирательности карбоксиэтилированных полисилоксанов к ионам меди (II).

Научная новизна

Впервые исследовано влияние природы буферного раствора, кислотности и времени контакта фаз на сорбционную способность нового класса сорбентов на основе соединений кремния, модифицированных оксидами алюминия, циркония или титана и содержащих группы N-замещенных p-аминопроппионовых кислот, по отношению к ионам переходных металлов (меди (II), никеля (II) и кобальта (II)). Установлены оптимальные условия концентрирования вышеуказанных ионов карбоксиэтилированными полисилоксанами из аммиачно-ацетатных буферных растворов.

Впервые определены равновесные и кинетические характеристики сорбции аммиачных комплексов меди (II), никеля (II) и кобальта (II) карбоксиэтиламинопропилполисилоксанами.

Установлено, что наибольшим сродством к поверхности карбоксиэтилированных полисилоксанов обладают ионы меди (II), за исключением сорбента на основе смешанных оксидов кремния и алюминия, проявляющее наибольшее сродство к ионам никеля (И) и кобальта (II).

Предложен механизм взаимодействия ионов переходных металлов с функциональными группами изученных полисилоксанов. Установлено, что сорбционный процесс проходит в смешаннодиффузионном режиме, определенный вклад в общую скорость процесса вносит и стадия взаимодействия сорбируемых ионов с функциональными группами модифицированных полисилоксанов.

Установлена селективность дикарбоксиэтилированных полисилоксана, полиалюмосилоксана, полицирконосилоксана и карбоксиэтилированного полититаносилоксана к ионам меди (II) в присутствии ионов никеля (II) и кобальта (И). Предложены сорбенты для избирательного выделения ионов Си (II).

Практическое значение работы

Определены оптимальные условия выделения, концентрирования и разделения переходных металлов с использованием хелатных сорбентов на основе соединений кремния, модифицированных оксидами алюминия, циркония или титана, с функционально-аналитическими группами N-замещенных Р-аминопропионовых кислот.

Полученные в диссертации количественные характеристики сорбционных процессов взаимодействия ионов переходных металлов с функциональными группами кремнийорганических сорбентов носят справочный характер и могут быть использованы при чтении курсов лекций по различным разделам физической и аналитической химии. Выявленные закономерности и количественные характеристики сорбции могут служить основой для разработки технологических процессов разделения и концентрирования ионов переходных металлов, а также оригинальных аналитических методик.

Положения, выносимые на защиту:

1. Данные о влиянии условий (природы буферного раствора, рН раствора, времени контакта фаз) на сорбционное извлечение и концентрирование ионов переходных металлов (меди (II), никеля (II) и кобальта (II)) гибридными сорбентами на основе смешанных оксидов кремния, алюминия, циркония и титана с функциональными группами N-замещенных Р-аминопропионовых кислот.

2. Связь между формой существования ионов меди (II), никеля (II) и кобальта (II) в сорбционных растворах в зависимости от кислотности раствора, присутствия комплексообразователей и возможностью взаимодействия их с функциональными группами карбоксиэтилированных полисилоксанов.

3. Описание статического равновесия, устанавливающегося в процессе ионного обмена, различными математическими моделями.

4. Количественные характеристики равновесия сорбции ионов меди (II), никеля (II) и кобальта (II) на карбоксиэтилированных аминопропилполисилоксанах (обменная емкость, константы, характеризующие сродство ионов переходных металлов к поверхности сорбентов и энергию сорбционного процесса).

5. Представления о возможном механизме процесса сорбции ионов переходных металлов на модифицированных полисилоксанах.

6. Рекомендации по применению полисилоксанов, содержащих фрагменты Р-аланина, для выделения и концентрирования ионов переходных металлов.

Апробация работы

Основные результаты работы доложены и обсуждены на 6 Всероссийской конференции «Экологические проблемы промышленных регионов» (Екатеринбург, 2004 г.), Всероссийской конференции «Аналитика России» (Москва, 2004 г.), VII конференции «Аналитика Сибири и Дальнего Востока» (Новосибирск, 2004 г.), III региональной научной конференции «Проблемы теоретической и экспериментальной аналитической химии» (Пермь, 2004 г.), Международной научной конференции «Молодежь и химия» (Красноярск, 2004 г.), Всероссийской научной конференции с международным участием «Электроаналитика-2005» (Екатеринбург, 2005 г.), Всероссийской конференции «Менделеевские чтения» (Тюмень, 2005 г.), II Международном симпозиуме «Разделение и концентрирование в аналитической химии и радиохимии» (Краснодар, 2005 г.), III Международной конференции «Экстракция органических соединений» (Воронеж, 2005 г.), Всероссийском симпозиуме «Эффекты среды и процессы комплексообразования в растворах» (Красноярск, 2006 г.), International Congress on Analytical Sciences ICAS-2006 (Moscow, 2006), VI Всероссийской конференции по анализу объектов окружающей среды «Экоаналитика-2006» (Самара, 2006 г.), Международной конференции «Теоретические аспекты использования сорбционных и хроматографических процессов в металлургии и химической технологии» (Екатеринбург, 2006 г.).

Публикации

По материалам диссертационной работы опубликовано 18 работ, в том числе: 2 статьи в ведущем рецензируемом научном журнале, 2 - в периодически издаваемых российских журналах, 1 - в сборнике трудов, 13 тезисов докладов Всероссийских и международных конференций.

Структура и объем диссертации

Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, выводов и списка литературы, включающего ИЗ библиографических ссылок. Работа изложена на 121 странице машинописного текста, содержит 28 таблиц и 60 рисунков.

Заключение диссертации по теме «Физическая химия», Лакиза, Наталья Владимировна

выводы

1. Впервые систематически исследована сорбция меди (И), никеля (И) и кобальта (II) сорбентами на основе соединений кремния, модифицированных оксидами алюминия, циркония или титана, с функциональными группами N-замещенных Р-аминопропионовых кислот в зависимости от природы раствора, кислотности, концентрации иона комплексообразователя, времени контакта фаз.

2. Проанализировано влияние состояния ионов металлов в аммиачно-ацетатных буферных растворах на их извлечение карбоксиэтилированными полисилоксанами. С ростом мольной доли аммиачных комплексов ионов меди (И), никеля (И) или кобальта (И) в растворе наблюдается увеличение степени извлечения ионов переходных металлов исследуемыми полисилоксанами.

3. Впервые получены изотермы сорбции ионов меди (И), никеля (И) и кобальта (II) на карбоксиэтилированных полисилоксанах. Поверхность сорбентов является химически неоднородной, т.е. имеются сорбционные группы различной химической природы, отличающиеся по химической активности. Сорбционный процесс взаимодействия ионов переходных металлов с функциональными группами полисилоксанов протекает по механизму Ленгмюра: на поверхности образуется мономолекулярный слой. Карбоксиэтилированные полисилоксаны, за исключением полиалюмосилоксана, проявляют большее сродство к ионам меди (И), дикарбоксиэтилированный полиалюмосилоксан - к ионам никеля (И) и кобальта (И). Ряды сродства ионов переходных металлов к поверхности карбоксиэтилированных полисилоксанов выглядят следующим образом: Cu(II)>Ni(II)>Co(II) (полисилоксан), Cu(II)<Ni(II)<Co(II) (полиалюмосилоксан), Cu(II)>Co(II)~Ni(II) (полицирконосилоксан и полититаносилоксан), Cu(II)>Co(II)>Ni(II) (фениламинополисилоксан).

4. На основании изучения кинетики процесса сорбции ионов меди (И), никеля (II) и кобальта (II) карбоксиэтиламинопропилполисилоксанами установлено, что лимитирующей стадией является как внешняя, так и внутренняя диффузия. Кроме того, определенный вклад в общую скорость процесса вносит и стадия взаимодействия сорбируемых ионов с функциональными группами модифицированных полисилоксанов.

5. Карбоксиэтилированные аминопропилполисилокеаны при контакте с растворами, содержащими эквимолярные количества нескольких переходных металлов, проявляют значительную избирательность при извлечении ионов меди (II), т.е. энергия координационной связи ионов меди (II) с ионогенными группами полисилоксанов больше, чем для ионов никеля (И) и кобальта (II). В соответствии с изменением избирательности сорбции катионы можно расположить в следующий ряд: Co(II)~Ni(II)<Cu(II), соответствующий ряду Ирвинга - Вильямса для О, N - лигандов.

Список литературы диссертационного исследования кандидат химических наук Лакиза, Наталья Владимировна, 2007 год

1. Ятлук Ю.Г., Еремин Д.В., Неудачина Л.К. и др. Синтез и сорбционные свойства новых гибридных хелатообразующих сорбентов с функциональными группами Р-аланина//Изв. АН. Сер. Химическая. 2004. № 12. С. 2620-2625.

2. Ятлук Ю.Г., Журавлев Н.А., Корякова О.В. и др. Новые гибридные хелатные сорбенты с привитыми Р-аминопропионатными группами на основе смешанных оксидов кремния, алюминия титана или циркония //Изв. АН. Сер. Химическая. 2005. №8. С. 1783-1788.

3. Помогайло А.Д. Катализ иммобилизованными комплексами. М.: Наука, 1991. 448 с.

4. Лисичкин Г.В., Юффа А.Я. Гетерогенные металлокомплексные катализаторы. М.: Мир, 1989.324 с.

5. Singh А.К., Mehtab S., Jainet A.K. Selective electrochemical sensor for copper (II) ion based on chelating ionophores //Anal. Chim. Acta. 2006. V. 575. N 1. P. 25 -31.

6. Thangamuthu R., Lin C.W. Membrane electrode assemblies based on sol-gel hybrid membranes A preliminary investigation on fabrication aspects // J. Power Sources. 2005. V. 150. N 1. P. 48-56.

7. Walcarius A., Devoy J., Bessiere J. Silica-modifed electrode for the selective detection of mercury // J. Solid State Electrochem. 2000. N 4. P. 330-336.

8. Химия поверхностных соединений /Под ред. Г.В. Лисичкина. М.: ФИЗМАТЛИТ, 2003. 592 с.

9. Фадеев А.Ю., Алешин Ю.К., Лисичкин Г.В. Адсорбционные свойства химически модифицированных пьезокварцевых резонаторов с пленочными кремнеземными покрытиями //Журн. физич. химии. 1994. Т. 68. № 3. С.540-544.

10. Фадеев А.Ю., Филатов А.Л., Лисичкин Г.В. Реакционноспособные химически модифицированные пьезорезонаторы новый класс высокоселективных сенсоров //Докл. РАН. 1994. Т. 336. № 6. С. 786-788.

11. Модифицированные кремнеземы в сорбции, катализе и хроматографии /Под ред. Г.В. Лисичкина. М.: Химия, 1986. 248 с.

12. Гайда А.В., Староверов С.М. Модифицированные кремнеземные носители в биотехнологии //Журн. Всесоюз. хим. общ-ва. 1989. Т. 34. № 3. С. 356-363.

13. Сорбенты на основе силикагеля в радиохимии /Под ред. Б.Н. Ласкорина. М.: Атомиздат, 1977. 304 с.

14. Симонова Л.Н., Брускина И.М., Трофимчук А.К. Кремнезем с химически привитыми амидоксимными группами в высокоэффективной жидкостной хроматографии переходных металлов //Журн. аналит. химии. 1989. Т. 44. № 4. С.661-665.

15. Волощик И.Н., Руденко Б.А., Литвина М.Л. Ионохроматографическое определение катионов щелочноземельных металлов с использованием комплексообразующих и динамически покрытых сорбентов //Журн. аналит. химии. 1994. Т. 49. № 12. С. 1290-1294.

16. Нестеренко П.Н., Тихомирова Т.Н., Фадеева В.И. и др. Применение кремнезема с привитыми амидоксимными группами для высокоэффективной жидкостной хроматографии переходных металлов //Журн. аналит. химии. 1991. Т. 46. №6. С. 1108-1116.

17. Jones P., Nesterenko P.N. High-performance chelation ion chromatography. A new dimension in the separation and determination of trace metals //J. Chromatog. A. 1997. V. 789. N 1-2. P. 413-435.

18. Лосев B.H., Мазняк H.B., Трофимчук А.К. и др. Сорбционно-фотометрическое определение золота после его выделения кремнеземами, химически модифицированными производными тиомочевины //Зав. лаб. Диагностика материалов. 1998. Т. 64. № 6. С. 11-13.

19. Лосев В.Н., Кудрина Ю.В., Мазняк Н.В. и др. Применение силикагеля, химически модифицированного меркаптогруппами, для выделения,концентрирования и определения палладия спектроскопическими методами //Журн. аналит. химии. 2003. Т. 58. № 2. С. 146-150.

20. Иванов В.М., Яцимирская Н.Т., Щадрина А.И. Сорбционно-фотометрическое определение осмия //Журн. аналит. химии. 1985. Т. 40. № 12. С. 2226-2230.

21. Лосев В.Н., Елсуфьев Е.В., Алейникова Ю.В. и др. Низкотемпературное сорбционно-люминесцентное определение золота с использованием силикагеля, химически модифицированного меркаптогруппами //Журн. аналит. химии. 2003. Т. 58. № 3. С. 269-272.

22. Дьяченко Н.А., Трофимчук А.К., Сухан В.В. Сорбция кобальта в виде комплекса с нитрозо-Я-солью силикагелем с привитыми трифенилфлсфониевыми группами и его последующее определение в фазе сорбента //Журн. аналит. химии. 2002. Т. 57. № 11. С. 1202-1205.

23. Елсуфьев Е.В. Низкотемпературное сорбционно-люминесцентное определение платина К-аллил-N' -пропилтиомочевиной //Материалы международной научной конференции «Молодежь и химия». Красноярск, 2002. С. 151-153.

24. Вертинская Т.Э., Фадеева В.И., Мильченко Д.В. и др. Сорбция титана (IV) и тория (IV) фосфорнокислыми сорбентами на основе кремнезема //Журн. аналит. химии. 1986. Т. 41. № 6. С. 1067-1071.

25. Моросанова Е.И. Нековалентно иммобилизованные на кремнеземах аналитические реагенты для концентрирования, разделения и определения неорганических и органических соединений. Автореф. доктора хим. наук. /МГУ. М, 2001.48 с.

26. Мясоедова Г.В., Саввин С.Б. Хелатообразующие сорбенты. М.: Наука, 1984. 171 с.

27. Дятлова Н.М., Темкина В.Я., Колпакова И.Д. Комплексоны. М.: Химия, 1970. 417 с.

28. Дятлова Н.М., Темкина В.Я., Попов К.И. Комплексоны и комплексонаты металлов. М.: Химия, 1988. 544 с.

29. Херинг Р. Хелатообразующие ионообменники. М.: Мир, 1971. 263 с.

30. Салдадзе К.М., Копылова-Валова В.Д. Комплексообразующие иониты (комплекситы). М.: Химия, 1980. 336 с.

31. Андрианов К.А. Методы элементорганической химии. Кремний. М.: Наука, 1968. 368 с.

32. Ворошилова О.И., Киселев А.В., Никитин Ю.С. Синтез и исследование кремнеземных носителей с поверхностью, модифицированной у-аминопропильными группами //Коллоид, журнал. 1980. Т. 42. № 2. С.223-229.

33. Сухарев Ю.И. Синтез и применение специфических оксигидратных сорбентов. М.: Энергоатомиздат, 1987. 120 с.

34. Khatib I.S., Parish R.V. Insoluble ligands and their applications: I. A comparison of silica-immobilized ligands and fiinctionalized polysiloxanes //J. Organomet. Chem. 1989. V. 369. N1. P. 9-16.

35. Айлер P. Химия кремнезема. M.: Мир, 1982. 1127 с.

36. Тертых В.А., Белякова JI.A. Химические реакции с участием поверхности кремнезема. Киев, 1991. 478 с.

37. Лоскутова И.М., Фадеева В.И., Тихомирова Т.И. и др. Концентрирование циркония и отделение его от титана с помощью химически модифицированного силикагеля //Журн. аналит. химии. 1984. Т. 39. № 3. С. 471-475.

38. Leyden D.E., Lutterell G.H. Preconcentration of trace metals using chelating groups immobilized via silylatio. //Anal. Chem. 1975. V. 47. N 9. P. 1612-1617.

39. Кудрявцев Г.В., Лисичкин Г.В., Иванов B.M. Сорбция цветных металлов кремнеземами с привитыми органическими соединениями //Журн. аналит. химии. 1983. Т. 38. № 1. С. 22-32.

40. Leyden D.E., Luttrell G.H., Sloan A.E. et al. Characterization and application of silylated substrates for the preconcentration of cations //Anal. Chim. Acta. 1976. V. 84. N 1. P. 97-108.

41. Кудрявцев Г.В., Лисичкин Г.В. Сопоставление свойств привитых к поверхности кремнезема лигандов и их комплексов с гомогенными аналогами //Адсорбция и адсорбенты. Киев: Наукова думка, 1984. Вып. 12. С. 33-39.

42. Холин Ю.В. Количественный физико-химический анализ комплексообразования в растворах и на поверхности химически модифицированных кремнеземов: содержательные модели, математические методы и их приложения. Харьков: Фолио, 2000. 286 с.

43. Савин С.Б., Штыков С.Н., Михайлова А.В. Органические реагенты для спектрофотометрических методов анализа //Успехи химии. 2006. Т. 75. № 4. С. 380-389.

44. Burggraf L.W., Kendall D.S., Leyden D.E. et al. Photoacoustic studies of complexation of copper (II) with an ethylenediamine analog immobilized on silica gel //Anal. Chim. Acta. 1981. V. 129. N. 1. P. 19-27.

45. Маторина H.H., Шепетюк Л.В., Карлина Л.В., Чмутов К.В., Галицкая Н.Б. Изучение сорбционных свойств иминодиацетатных ионитов. II. Поглощение Си (И) и Ni (II) амфотерным ионитом АНКБ-50 //Журн. физич. химии. 1978. Т. 52. №7. С. 1709-1712.

46. Тростянская Е.Б., Нефедова Г.З. Нерастворимые поликомплексоны //Журн. аналит. химии. 1985. Т. 20. № 8. С. 775-780.

47. Цизин Г.И., Формановский А.А., Михура И.В. и др. Комплексы меди (И) с конформационно подвижными аминокарбоксильными полимерными лигандами //Журн. неорг. химии. 1990. Т. 35. № 4. С. 960-966.

48. Тихомирова Т.И., Лукьянова М.В., Фадеева В.И. и др. Концентрирование некоторых ионов переходных металлов на кремнеземе с привитыми группами иминодиуксусной кислоты //Журн. аналит. химии. 1993. Т. 48. № 1. С. 73-77.

49. Нестеренко П.Н., Пирогов А.В., Шпигуи О.А. Современные системы разделения для ионной хроматографии //Зав. лаб. Диагностика материалов. 2003. Т. 69. №3. С. 10-18.

50. Nesterenko P.N., Shpigun О.А. High-performance chelation chromatography of metal ions on sorbents with grafted iminodiacetic acid //Russ. J. Coordin. Chem. (Engl. Transl.). 2002. V. 28. N 10. P. 726-736.

51. El-Nahhal I.M., Zaggout F.R., Nassar M.A. Glicinate ligand system //Anal. Lett.2000. V. 33. N 15. P. 3373-3395.

52. Маторина H.H., Шепетюк JI.B., Карлина Л.В. Кислотно-основные свойства иминодиацетатных амфотерных ионитов //Сорбция и хроматография. М.: Наука, 1979. С. 122-125.

53. Parish R.V., El-Nahhal I.M., El-Kurd Н.М. et al. Synthesis of some new polysiloxane ligand systems (iminodiacetate). Part I //Asian J. Chem. 1999. V. 11. N 3. P. 790-799.

54. El-Nasser A.A., Parish R.V. Solid polysiloxane ligands containing glycine- or iminodiacetate-groups: synthesis and application to binding and separation of metal ions //J. Chem. Soc., Dalton Trans. 1999. N 19. P. 3463-3466.

55. Яцимирский К.Б., Васильев Е.П. Константы нестойкости комплексных соединений. М.: Изд-во АН СССР, 1969.160 с.

56. El-Nahhal I.M., Zaggout F.R., Nassar М.А. Synthesis, characterization and application of immobilized iminodiacetic asid-modified silica //J. Sol-Gel Sci. Technol. 2003. V. 28. N 3. P. 255-265.

57. Умланд Ф., Янсен А., Тириг Д. и др. Комплексные соединения в аналитической химии. Теория и практика применения. М.: Мир, 1975. 536 с.

58. Элефтеров А.И., Нестеренко П.Н., Шпигун О.А. Одновременное хроматографическое определение щелочных и щелочноземельных металлов. Использование хелатообразующего катионообменника //Журн. аналит. химии. 1996. Т. 51. №9. С. 964-969.

59. Bashir W., Paull В. Determination of trace earth metals in brines using chelation ion chromatography with an iminodiacetic acid bonded silica column //J. Cromatogr. A.2001. V. 907. N1-2. P. 191-200.

60. Лакиза Н.В., Неудачина Л.К., Ятлук Ю.Г. и др. Новые кремнийорганические сорбенты для сорбции катионов металлов //Аналитика и контроль. 2005. Т. 9. № 4. С.391-398.

61. Colonge J., Descotes G., Frenay G. //Bull. Soc. Chim. Fr. 1963. N 10. P. 2264. Цит.по 2.

62. Скорик Ю.А., Неудачина Л.К., Вшивков А.А. Корреляционный анализ кислотно-основных и комплексообразующих свойств N,N-fln(2-карбоксиэтил)анилинов //Журн. общ. химии. 1999. Т. 69. № 2. С. 296-301.

63. Багрецова М.А. Синтез и аналитические свойства сорбента с силоксаиммобилизованным ариламинопропионовым лигандом. Дипл. работа. УрГУ. Екатеринбург, 2003.49 с.

64. Шварценбах Г., Флашка Г. Комплексонометрическое титрование. М.: Химия, 1970. 360 с.

65. Коростелев П.П. Приготовление растворов для химико-аналитических работ. М.: АН СССР, 1962.312 с.

66. Сусленникова В.М., Киселева Е.К. Руководство по приготовлению титрованных растворов. Л.: Химия, 1978. 96 с.

67. Иванов А.В., Фигуровская В.Н., Иванов В.М. Молекулярная абсорбционная спектроскопия комплексов 4-(2-пиридилазо)резорцина как альтернатива атомно-абсорбционной спектроскопии//Вест. Моск. ун-та. Сер. 2. Химия. 1992. Т. 33. № 6. С. 570-574.

68. Батлер Дж. Н. Ионные равновесия. Л.: Химия, 1973.448 с.

69. Неудачина Л.К., Ятлук Ю.Г., Баранова Н.В. Синтез и физико-химические свойства хелатных сорбентов с функциональными группами N-арил-З-аминопропионовых кислот //Изв. АН. Сер. Химическая. 2006. № 5. С. 800-806.

70. Воюцкий С.С. Курс коллоидной химии. М.: Химия, 1976. 512 с.

71. Фиштик И.Ф., Ватаман И.И. Термодинамика гидролиза ионов металлов. Кишинев: Штиинца, 1988.296 с.

72. Фиштик И.Ф. Термодинамика сложных химических равновесий. Кишинев: Штиинца, 1989.316 с.

73. Лурье Ю.Ю. Справочник по аналитической химии. М.: Химия, 1979.480 с.

74. Назаренко В.А., Антонович В.П., Невская Е.М. Гидролиз ионов металлов в разбавленных растворах. М.: Атомиздат, 1979. 192 с.

75. Redlich О., Peterson D.L. A useful adsorption isotherm //J. Phys. Chem. 1959. V. 63. N6. P. 1024.

76. Onyango M. S., Kojima Y., Aoyi 0. Adsorption equilibrium modeling and solution chemistry dependence of fluoride removal from water by trivalent-cation-exchanged zeolite F-9 //J. Colloid Interf. Sci. 2004. V. 279. N 2. P. 341-350.

77. Lorenc-Grabowska E., Gryglewicz G. Adsorption characteristics of Congo Red on coal-based mesoporous activated carbon //Dyes Pigments. 2007. V. 74. N 1. P. 34-40.

78. Адамсон А. Физическая химия поверхностей. M.: Мир, 1979. 568 с.

79. Chang M.-Y., Juang R.-S. Equilibrium and kinetic studies on the adsorption of surfactant, organic acids and dyes from water onto natural biopolymers //Colloids Surf. A: Physicochem. Eng. Aspects. 2005. V. 269. N 1-3. P. 35^16.

80. Gupta S.S., Bhattacharyya K.G. Adsorption of Ni(II) on clays //J. Colloid Interf. Sci. 2006. V. 295. N 1. P. 21-32.

81. Kalavathy M.H., Karthikeyan Т., Rajgopal S. Kinetic and isotherm studies of Cu(II) adsorption onto H3P04-activatedrubber wood sawdust //J. Colloid Interf. Sci. 2005. V. 292. N 2. P. 354-362.

82. Li N., Bai R. Copper adsorption on chitosan-cellulose hydrogel beads: behaviors and mechanisms //Separ. Purific. Technol. 2005. V. 42. N 3. P. 237-247.

83. Кокотов Ю.А., Пасечник В.А. Равновесие и кинетика ионного обмена. Л.: Химия, 1970.336 с.

84. Елькин Г.Э., Кокотов Ю.А. О кинетических характеристиках неорганических ионитов. В кн.: Химия и технология неорганических сорбентов. Пермь, 1980. С. 154-158.

85. Риман В., Уолтон Г. Ионообменная хроматография в аналитической химии. М.: Мир, 1973.376 с.

86. Полянский Н.Г., Горбунов Г.В., Полянская Н.Л. Методы исследования ионитов. М.: Химия, 1976. 208 с.

87. Лебедев К.Б., Казанцев Е.И., Розманов В.М. и др. Иониты в цветной металлургии. М.: Металлургия, 1975. 352 с.

88. Белявская Т.А., Вольтова Т.А., Брыкина Г.Д. Хроматография неорганических соединений. М.: Высш.шк., 1986. 207 с.

89. Гельферих Ф. Иониты. М.: Изд-во ин. лит-ры, 1962.490 с.

90. Boyd G.E., Adamson A.W., Myers L.S. The exchange adsorption of ions from aqueous solutions by organic zeolides kinetics //J. Am. Chem. Soc. 1947. V. 69. N 11. P. 2836-2848.

91. Wang S., Li H. Kinetic modelling and mechanism of dye adsorption on unburned carbon//Dyes Pigments. 2007. V. 72. N 3. P.308-314.

92. Guibal E., Milot C., Tobin J.M. Metal-anion sorption by chitosan beads: equilibrium and kinetic studies ^nd. Eng. Chem. Res. 1998. V. 37. N 4. P. 1454-1463.

93. Cestari A.R., Vieira E.F.S., Pinto A.A. et al. Multistep adsorption of anionic dyes on silica/chitosan hybrid. 1. Comparative kinetic data from liquid- and solid-phase models //J. Colloid Interf. Sci. 2005. V. 292. N 2. P. 363-372.

94. Wang S., Li H., Xu L. Application of zeolite MCM-22 for basic dye removal from wastewater //J. Colloid Interf. Sci. 2006. V. 295. N 1. P. 71-78.

95. Ионный обмен. Под ред. Маринского Я. М.: Мир, 1968. 567 с.

96. Lagergren S. Zur teorie der sogenannten adsorption geoloster stoffe //Kung. Sven. Veten. Hand. 1898. V. 24. P. 1-39. Цит. no 103.

97. Cheung W.H., Ng J.C.Y. McKay G. Kinetic analysis of the sorption of copper (II) ions on chitosan //J. Chem. Technol. Biotechnol. 2003. V. 78. N 5. P. 562-571.

98. Low J.D. Kinetics of chemisorption of gases on solids // Chem. Rev. 1960. V. 60. N 3. P. 267-312.

99. Ho Y.S., Ng J.C.Y., McKay G. Kinetics of pollutant sorption by biosorbents: review. //Separ. Purific. Methods. 2000. V. 29. N 2. P. 198-232.

100. Хроматографический метод разделения ионов. М.: Изд-во ин. лит-ры, 1949. 400 с.

101. Елович С.Ю., Жаброва Г.М. Механизм каталитического гидрирования этилена на никеле //Журн. физич. химии. 1939. Т. 13. № 12. С. 1775-1786.

102. Karanfil Т., Kitis M., Kilduff J. Role of Granular Activated Carbon Surface Chemistry on the Adsorption of Organic Compounds. 2. Natural Organic Matter //Environ. Sci. Technol. 1999. V. 33. N 18. P. 3225-3233.

103. Kundu S., Gupta A.K. Adsorptive removal of As (III) from aqueous solution using iron oxide coated cement (IOCC): Evaluation of kinetic, equilibrium and thermodynamic models // Separ. Purific. Technol. 2006. V. 42. N 3. P. 237-247.

104. Macedo J.S., Almeida L.E., Vieira E.F.S. et al. Kinetic and calorimetric study of the adsorption of dyes on mesoporous activated carbon prepared from coconut coir dust //J. Colloid Interf. Sci. 2006. V. 298. N 2. P. 515-522.

105. Sun C., Qu R., Ji C., Wang C., Sun Y., Yue Z., Cheng G. Preparation and adsorption properties of crosslinked polystyrene-supported low-generation diethanolamine-typed dendrimer for metal ions //Talanta. 2006. V. 70. N 1. P. 14-19.

106. Неудачина JI.K., Осинцева Е.В., Скорик Ю.Г., Вшивков А.А. N-арил-З-аминопропионовые кислоты селективные реагенты для определения меди в продуктах металлургического производства //Журн. аналит. химии. 2005. Т. 60. № 3. С. 271-277.

107. Автор выражает признательность доктору химических наук Ятлуку Юрию Григорьевичу за помощь в проведении экспериментов.

108. Выражаю признательность студентам кафедры аналитической химии Уральского госуниверситета, с которыми автор сотрудничал в процессе написания диссертации.