Состояние и локализация медьсодержащей компоненты в катализаторах Cu/ZSM-5 и их влияние на каталитические свойства в реакциях превращения оксидов азота тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 02.00.15, кандидат химических наук Шутилов, Роман Александрович

  • Шутилов, Роман Александрович
  • кандидат химических науккандидат химических наук
  • 2012, НовосибирскНовосибирск
  • Специальность ВАК РФ02.00.15
  • Количество страниц 149
Шутилов, Роман Александрович. Состояние и локализация медьсодержащей компоненты в катализаторах Cu/ZSM-5 и их влияние на каталитические свойства в реакциях превращения оксидов азота: дис. кандидат химических наук: 02.00.15 - Катализ. Новосибирск. 2012. 149 с.

Оглавление диссертации кандидат химических наук Шутилов, Роман Александрович

Введение.

Глава 1. Литературный обзор.

1.1. Строение и физико-химические свойства цеолитов ZSM-5 и А1РО.

1.1.1. Алюмосиликатные цеолиты типа 28М-5.

1.1.2. Адсорбционные методы исследования микропористой структуры.

1.1.3. Алюмофосфатные цеолиты А1РО.

1.2.' Физико-химические и каталитические свойства катализаторов Си/28М-5 в реакциях разложения и восстановления углеводородами оксида азота.

1.2.1. Методы получения Си/^8М-5 катализаторов.

1.2.2. Состояние ионов меди и каталитические свойства Си^8М-5 катализаторов в реакции селективного каталитического восстановления N0 углеводородами.

1.2.3. Физико-химические и каталитические свойства катализаторов Си/28М-5 в реакции разложения ЫгО.

Рекомендованный список диссертаций по специальности «Катализ», 02.00.15 шифр ВАК

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Состояние и локализация медьсодержащей компоненты в катализаторах Cu/ZSM-5 и их влияние на каталитические свойства в реакциях превращения оксидов азота»

Медьсодержащие цеолитные катализаторы являются в настоящее время востребованными при решении злободневных экологических проблем, связанных в частности с обезвреживанием оксидов азота и аммиака в газовых выбросах промышленности и автотранспорта.

Известно, что оксиды азота являются одним из наиболее опасных загрязнителей атмосферного воздуха. На эти соединения, обладающие выраженным общетоксичным и раздражающим действием, установлены весьма низкие ПДК во всех промышленно развитых странах. Наряду с оксидами серы, оксиды азота вносят большой вклад в образование кислотных дождей, приводящих к гибели лесов и отравлению водоемов, в образование смога. В результате деятельности человека в настоящее время образуется около 60 млн.т. оксидов азота в год. Антропогенные выбросы, в основном, сконцентрированы в населенных регионах и приводят к высоким локальным приземным концентрациям N0. Основными источниками оксидов азота в промышленно развитых странах является энергетика и автотранспорт, дающие ~ 95% выбросов, вклад химической промышленности составляет менее 5%. Таким образом, основное количество антропогенных выбросов N0 образуется в результате сжигания газа, нефтяного топлива, угля, биомассы и других твердых топлив. Дальнейшее увеличение выбросов N0 может привести к необратимым экологическим последствиям в глобальном масштабе, поэтому вопросы снижения таких выбросов чрезвычайно актуальны. Основным методом очистки газовых выбросов является селективное каталитическое восстановление оксида азота до молекулярного азота. Восстановление проводят водородом, СО, углеводородами, в частности пропаном. В качестве катализаторов часто используются цеолиты ЕБМ-б, содержащие добавки Си, Со, N1, Бе.

Серьезные экологические последствия имеет также неконтролируемая эмиссия закиси азота (N20), приводящая к парниковому эффекту и разрушению озонового слоя в верхних слоях атмосферы. Антропогенными источниками закиси азота являются производство ади-пиновой кислоты, используемой для получения нейлона, производство азотной кислоты, широко используемой в различных отраслях химической промышленности. Дополнительным фактором, способствующим развитию работ направленных на решение экологических проблем, является постоянное ужесточение Российского и международного законодательства в данной сфере. Обезвреживание выбросов И20 также может осуществляться с использованием медьсодержащих цеолитных катализаторов.

Несмотря на многочисленные и многолетние исследования свойств медьсодержащих цеолитных катализаторов нельзя утверждать, что уже достигнуты оптимальные характеристики катализаторов. Перспективным направлением изучения свойств гетерогенных катализаторов и улучшение их эксплуатационных качеств представляется последовательное исследование основных стадий формирования катализатора и оптимизация этих стадий. Подобный последовательный и целенаправленный дизайн катализаторов будет способствовать получению нового качества, как в понимании формирования катализатора, так и в понимании собственно каталитической реакции. Начинать следует с исследования состояния ионов меди в исходных растворах солей меди, вариации способов нанесения их на носитель, изучение локализации медьсодержащей компоненты в пористой структуре цеолита и их влияния на каталитические свойства в реакциях селективного восстановления N0 пропаном и каталитического разложения N20.

Целью диссертационной работы является исследование состояния ионов меди в водных и водно-аммиачных растворах нитрата и ацетата меди, а также исследование состояния и локализации медьсодержащей компоненты в нанесенных катализаторах Си/28М-5, поиск корреляций между физико-химическими и каталитическими свойствами в реакциях превращения оксидов азота.

Для достижения указанной цели необходимо последовательно решить следующие наручные задачи:

• изучить состояние ионов меди в исходных водных и водно-аммиачных растворах, используемых для получения катализаторов, выявить химические факторы, позволяющие варьировать структуру комплексов меди;

• выбрать рациональные способы нанесения медьсодержащей компоненты на цеолит;

• исследовать состояние медьсодержащей компоненты в нанесенных Си^8М-5 катализаторах;

• исследовать локализацию медьсодержащей компоненты в пористом пространстве цеолита для чего необходимо усовершенствовать адсорбционные методы изучения микропористого пространства цеолитов;

• тестировать каталитические свойства катализаторов Си/г8М-5 в реакциях селективного восстановления N0 пропаном и разложения ИгО;

• установить корреляции между физико-химическими и каталитическими свойствами катализаторов Си/г8М-5.

Изучение состояния ионов меди в водных и водно-аммиачных растворах нитрата и ацетата меди будет проведено с использованием методов ЭПР и электронной спектроскопии. Свойства нанесенных медьсодержащих цеолитных катализаторов будут исследованы методами электронной спектроскопии диффузного отражения (ЭСДО), электронной микроскопии, ИКС, рентгенофазового анализа, ЭПР, ТПВ Н2. Исследование локализации медьсодержащей компоненты в пористом пространстве катализаторов будет проведено адсорбцион5 ными методами. Причем необходимым элементом этого этапа исследований будет разработка новой экспериментальной методики, сочетающей результаты по адсорбции паров (N2 при 77 К) и газов (Н2 при 77 К). В свою очередь, разработка этой методики требует проведения комплекса исследований с использованием модельных микропористых алюмофосфатных цеолитов А1РО, которые позволяют варьировать структуру микропористой ячейки при постоянном элементном составе. На заключительном этапе работы будет проведено тестирование каталитических свойств Си/ЕБМ-5 в реакциях селективного восстановления N0 пропаном и разложения N20 - реакциях чувствительных к состоянию меди в катализаторе и сделано заключение о влиянии локализации и состояния меди на каталитические свойства.

Личный вклад автора в работу состоял в синтезе изучаемых Си/28М-5 катализаторов, включая исследование состояния ионов меди в растворах и отработку методов нанесения медных компонентов на цеолит Автор принимал непосредственное участие в проведении адсорбционных исследований текстуры катализаторов, тестировании каталитических свойств, исследовании катализаторов методом ЭСДО. Часть экспериментальных результатов получена автором совместно с сотрудниками Института катализа СО РАН Г.А. Зенковец, Г.Г. Ивановой, В.Ф. Ануфриенко, Н.Т. Васениным, Т.В. Лариной, С.А. Яшник, В.И. Соболевым, О.В. Кихтяниным, И.В. Треневым. Автор участвовал в постановке задач, решаемых в диссертации, в обсуждении полученных результатов, в подготовке научных публикаций, выступал на научных симпозиумах и конференциях с материалами работы.

Похожие диссертационные работы по специальности «Катализ», 02.00.15 шифр ВАК

Заключение диссертации по теме «Катализ», Шутилов, Роман Александрович

Выводы

1. Показано, что строение ассоциатов и состояние ионов меди в концентрированных водно-аммиачных растворах нитрата и ацетата меди может регулироваться изменением соотношения NH4OH/Cu. Орбитальное упорядочение ионов Си2+ в ассоциатах обусловлено наличием мостиковых гидроксильных групп в аксиальном или экваториальном положении. Показано, что в водно-аммиачном растворе нитрата меди при соотношении NH4OH/Cu = 23 формируются аксиально связанные через гидроксильные группы ассоциаты тетрааммиаката меди с основным состоянием dx2-y2 (комплекс I типа), при соотношении NH4OH/Cu = 6-2

2 2 2 формируются ассоциаты с основными состояниями dy и dx -z (комплекс II типа) и ассоциа

2+ 2 2 ты ионов Си с основным состоянием dx у с гидроксильными группами в экваториальной плоскости и молекулами воды и аммиака в аксиальном положении (комплекс III типа). В водно-аммиачном растворе ацетата меди при NH4OH/Cu = 23 образуются комплексы ионов меди с частичным замещением кислорода ацетатных групп молекулами аммиака (комплекс типа Г) с сильным обменным взаимодействием. При понижении соотношения NH4OH/Cu = 4-2 формируется комплекс меди III типа.

2. Исследование кинетики сорбции меди на цеолите ZSM-5 показало значительное увеличение сорбции из водно-аммиачных растворов нитрата и ацетата меди, содержащих комплекс III типа, по сравнению с растворами, содержащими комплексы типа I и Г. Кинетические кривые, описывающие сорбцию меди цеолитом из водно-аммиачных растворов ацетата и нитрата меди, содержащих комплекс III типа, практически идентичны, но различаются в случае использования комплексов меди типов I и Г.

3. Комплексом физических методов (ЭСДО, ЭПР, ИКС, ТПВ Н2, электронной микроскопии) показано влияние прекурсора меди на дисперсность, состояние и локализацию медьсодержащей компоненты в катализаторах Cu/ZSM-5, полученных методами пропитки и ионного обмена.

4. Исследование локализации медьсодержащей компоненты в пористой структуре Cu/ZSM-5 показало, что размещение кластеров ионов меди на поверхности кристаллов приводит к частичной блокировке объема микропористых каналов для молекул N2 при 77 К, в то же время доступность каналов для молекул Н2 не меняется. Установлено, что степень блокировки зависит от способа синтеза катализаторов и качественно определяется дисперсностью кластеров меди, размещенных в объеме мезопор. Наиболее дисперсные кластеры формируются при ионном обмене из водно-аммиачных растворов нитрата меди, содержащего комплексы I типа. Наиболее крупные кластеры образуются при синтезе катализаторов методом пропитки по влагоемкости. Размещение ионных форм меди в каналах цеолита не приводит к заметным изменениям объемов и размеров каналов.

5. Тестирование катализаторов Cu/ZSM-5, полученных с использованием комплексов I и III типов, в реакции СКВ N0 пропаном свидетельствует о значительном влиянии прекурсора и способа его нанесения на каталитические свойства. Показано, что наиболее высокой активностью, характеризуемой скоростью реакции, отнесенной на 1 г меди, обладают катализаторы, полученные методом ионного обмена с использованием комплекса I типа. В этих образцах достигается наибольшая дисперсность медьоксидных кластеров, стабилизированных на внешней поверхности кристаллов, что обусловливает высокою степенью использования активного компонента.

6. Показано, что в реакции разложения N20 при одинаковом содержании меди катализаторы Cu/ZSM-5, полученные с использованием комплекса III типа, обладают более высокой активностью по сравнению с катализаторами, полученными с использованием комплекса I типа. Это обусловлено более сильной ковалентностью связи Си-0 в оксидных кластерах, полученных с использованием комплекса III типа.

Благодарности

Считаю своим приятным долгом выразить благодарность своему научному руководителю, доктору химических наук Гаврилову Владимиру Юрьевичу за всестороннюю помощь и внимание к моей научной работе начиная с моих студенческих лет, ценные советы и рекомендации, определившие направление диссертационной работы.

Я также глубоко признателен и выражаю искреннюю благодарность сотрудникам Института катализа им. Г.К. Борескова, творческий вклад которых в результаты моей работы трудно переоценить: д.х.н. Зенковец Г.А., д.х.н. Ануфриенко В.Ф., к.х.н. Яшник С.А., д.х.н. Криворучко О.П., к.ф.-м.н. Лариной Т.В., д.х.н. Паукштису Е.А., Васенину Н.Т., к.ф.-м.н. Шубину A.A., к.х.н. Кихтянину О.В., Треневу И.В.

Заключение

Полученные в диссертационной работе результаты демонстрируют возможность регулирования состояния, размера и локализации кластеров ионов меди в структуре катализаторов Cu/ZSM-5. Это достигается путем варьирования соотношения NH4OH/C11 в водно-аммиачных растворах нитрата и ацетата меди, используемых в качестве прекурсора. В результате удается синтезировать катализаторы эффективные в реакциях СКВ N0 пропаном и каталитического разложения N2O, причем синтез осуществляется простыми методами, не требующими специального оборудования и дорогостоящего сырья.

В водно-аммиачном растворе нитрата меди, при концентрации меди 10 г/л и соотношении NH4OH/Cu = 23, формируются слабо связанные ассоциаты тетрааммиаката меди с основным состоянием dx2y2 (комплекс меди типа I). При понижении концентрации NH4OH

2 2 2

NH4OH/C11 = 7) формируются ассоциаты с основными состояниями dy и dx -z (комплекс

2+ 2 2 меди типа II), а при NH4OH/Cu = 5 - ассоциаты ионов Си с основным состоянием dx у с гидроксильными группами в экваториальной плоскости и молекулами воды и аммиака в аксиальном положении (комплекс меди III типа).

В водно-аммиачном растворе ацетата меди при при NH4OH/CU = 23 образуются комплексы ионов меди с частичным замещением кислорода ацетатных групп молекулами аммиака (комплекс меди типа Г) с сильным обменным взаимодействием. При понижении при NH4OH/Cu = 6-8 формируется комплекс меди III типа. Во всех случаях орбитальное упорядочение ионов Си2+ в ассоциатах обусловлено наличием мостиковых гидроксильных групп в аксиальном или экваториальном положении.

В водном растворе ацетата меди в широкой области изменения концентрации (0,66-20 г/л) медь находится в виде прочно связанных ассоциатов ионов Си2+ (с dx2y2 - основным состоянием) с сильным обменным взаимодействием в искаженном октаэдрическом окружении молекулами воды и ацетатными группами. В тоже время, ассоциации димеров ионов меди не наблюдается.

Использование растворов с различным состоянием ассоциатов меди для синтеза катализаторов Cu/ZSM-5 методом ионного обмена на цеолите ZSM-5 продемонстрировало значительное влияние прекурсора на величину и кинетику сорбции меди. Сорбция меди значительно возрастает при использовании водно-аммиачных растворов солей меди, содержащих комплекс III типа, по сравнению с растворами, содержащими комплекс меди типа I и Г. Причем при использовании комплекса III типа природа исходной соли меди практически не оказывает влияния на количество сорбированной меди (~3,2-3,5 вес.%). Сорбция меди на цеолите из водных растворов нитрата и ацетата меди заметно меньше и составляет ~ 1-2,5 вес.%. Различная величина сорбции меди связана с разной ассоциацией ионов меди в растворах. Повышение ассоциирования ионов в растворе способствует росту сорбции меди на поверхности цеолита.

Исследование локализации ассоциатов меди в структуре цеолита ZSM-5 проведено методом ИК-спектроскопии и сорбционными методами с применением усовершенствованной методики анализа, использующей данные адсорбции газов (Н2) и паров (N2) при 77 К. Данная методика позволяет оценить доступность микроканалов цеолита для молекул разного размера и изменение объема и размера канала при возможном размещении в каналах компонентов катализатора. Эти новые возможности сорбционного анализа получены в результате изучения сорбции молекулярного водорода на алюмофосфатных цеолитах А1РО, обладающих при одинаковом элементном составе элементарной ячейки различными размерами микроканалов. В работе получен набор локальных изотерм адсорбции Н2 для серии цеолитов А1РО с размерами каналов от 0,53 до 0,8 нм. Применение разработанной методики для анализа локализации медьсодержащих компонентов в пористой структуре носителя показало, что размещение ассоциатов меди на поверхности кристаллитов приводит к частичной блокировке объема микропористых каналов для молекул N2 при 77 К, в то же время доступность каналов для молекул Н2 не меняется. Установлено, что степень блокировки зависит от способа синтезе катализаторов и определяется дисперсностью и концентрацией ассоциатов меди, размещенных в объеме мезопор. Наиболее дисперсные ассоциаты меди формируются при ионном обмене из водно-аммиачных растворов нитратов, содержащие комплексы меди типа I. Наиболее крупные ассоциаты образуются при синтезе катализаторов методом пропитки по влаго-емкости. Достаточно крупные ассоциаты меди в объеме мезопор формируются при синтезе катализаторов методом постсинтетического модифицирования и ионного обмена из водных растворов ацетата меди.

Исследование методом ИК-спектроскопии состояния гидроксильных групп в исходном цеолите и катализаторах Cu/ZSM-5 свидетельствует, что при получении катализаторов методом ионного обмена и пропитки растворами, содержащими комплексы I и III типа, сорбция ионов меди в основном происходят на внекаркасном алюминии, образующим мостиковые А1-ОН-А1, терминальные А1-ОН группы и на терминальных Si-OH группах находящиеся на поверхности кристаллов. В тоже время, использование водных растворов ацетата меди, способствует сорбции меди на внутриканальных мостиковых гидроксильных группах. В тоже время в литературе в большинстве работ априори принимается, что независимо от способа приготовления катализаторов Cu/ZSM-5 медь в них адсорбируется на мостиковых гидроксильных группах Al-OH-Si, а остальные типы гидроксильных групп, имеющихся в цеолите не рассматриваются в качестве центров сорбци меди.

Состояние ионов меди в катализаторах характеризуется двумя типами ионов Си2+, первые из которых легко восстанавливаются при проведении тренировки в вакууме, а при взаимодействии с СО образуют комплексы Си+-СО с vco=2138 см"1 и vco=2157 см"1, и ионы Си2+ которые не восстанавливаются в вакууме, а при взаимодействии с СО образуют комплексы Cu2+-CO (vCo=2192 см"1), которые предположительно соответствуют медьоксидным кластерам, стабилизированным на внешней поверхности кристаллов цеолита.

В результате исследований показано, что состояние ионов меди в катализаторах Cu/ZSM-5 достаточно многообразно и в определенных пределах может регулироваться состоянием комплексов ионов меди в водно-аммиачных растворах нитрата меди. Так, при использовании комплекса типа I при получении катализатора методом ионного обмена, практически вся введенная медь (97%) наблюдается методом ИКС, что может свидетельствовать о высокой дисперсности образующихся кластеров ионов меди. При использовании комплекса типа III только около 60% меди от общего ее содержания наблюдается методом ИКС, что может свидетельствовать об образовании кластеров ионов меди более крупного размера, что согласуется с результатами адсорбционных исследований. Дисперсность оксидных кластеров ионов меди будет по-разному проявляться в катализе.

Исследование катализаторов Cu/ZSM-5, полученных с использованием комплекса типа I, методом ЭСДО показывает, что ионы Си в них находятся в октаэдрическом кислородном окружении со слабым тетрагональным искажением, имеющиеся кластеры ионов Си2+ в плоскоквадратном оксидном окружении, характеризуются достаточно низкой ковалентностью связи Си-О. В катализаторах Cu/ZSM-5, полученных с использованием комплекса меди типа III, наряду с вышеприведенными состояниями дополнительно образуются оксидные кластеры ионов Си с более высокой ковалентностью связи Си-О. Увеличение ковалентности связи Си-0 в плоскоквадратных оксидных кластерах меди может определяться их размером. С увеличением размера кластера ковалентность связи Си-О должна возрастать, приближаясь в пределе к ковалентности связи в фазе СиО.

Тестирование катализаторов Cu/ZSM-5, полученных с использованием комплексов тиi па I и типа III, в реакции селективного каталитического восстановления N0 пропаном показало, что наиболее высокой активностью, в широкой области температур обладают катализаторы, полученные методом ионного обмена с использованием комплекса типа I, в которых достигается наибольшая дисперсность медь оксидных кластеров, стабилизированных на внешней поверхности кристаллов, что обусловлено высокой степенью использования активного компонента и снижением ковалентности связи Си-О в кластерах с уменьшением их размера.

Тестирование каталитических свойств образцов Cu/ZSM-5 в реакции разложения N20 показало, что при одинаковом содержании меди катализаторы, полученные с использованием комплекса меди типа III, характеризуются более высокой активностью по сравнению с катализаторами, полученными с использованием комплекса меди типа I, что, по-видимому, обусловлено более высокой ковалентностью связи Си-0 оксидных кластеров, полученных из комплексов типа III.

Список литературы диссертационного исследования кандидат химических наук Шутилов, Роман Александрович, 2012 год

1. Брек Д. Цеолитовые молекулярные сита. - Москва. - Мир. - 1976. - С. 778.

2. Maesen Т. The zeolite scene an overview. Introduction to Zeolite Science and Practice. // Studies in Surface Science and Catalysis. 3th Revised Edition. - Elsevier. - 2007. - V. 168. P. 1-2.

3. McCusker L.B., Baerlocher C. Zeolite structures. Introduction to Zeolite Science and Practice. // Studies in Surface Science and Catalysis. 3th Revised Edition. Elsevier. - 2007. - V. 168. -P. 13-37.

4. Миначев JI.M., Кондратьев Д.А. Свойства и применение в катализе цеолитов типа пента-сила. // Успехи химии. 1983. - Т. 52. - № 12. - С. 1921-1973.

5. Atlas of Zeolite Framework Types. (Ch. Baerlocher, L. B. McCusker, D. H. Olson), 6th Revised Edition. Elsevier. - Amsterdam. - 2007.

6. Kokotailo G.T., Lawton S.L., Olson D.H., Meier W.M. Structure of Synthetic Zeolite ZSM-5. // Nature. 1978. - V.272. - P. 437-438.

7. Крылов О.В. Гетерогенный катализ. Москва. - Академкнига. - 2004. - С. 679.

8. Barthomeuf D. Structural and Physicochemical Aspects of Acidic Catalysis in Zeolites. Catalysis by Zeolites. // Studies in Surface Science and Catalysis. Elsevier. - 1980. - V. 5. - P. 5564.

9. Paparetto G.E., Moretti E., Leofanti G., Gatti F. Toluene ethylation on ZSM zeolites. // J. Catal.- 1987. V.105. - P. 227-232.

10. Паукштис E.A. Инфракрасная спектроскопия в гетерогенном кислотно-основном катализе. Новосибирск. - Наука. Сибирское отд. - 1992. - С. 255.

11. Ечевский Г.В., Степанов В.Г., Харламов Г.В. Применение цеолитов в катализе. Москва. - Наука. - 1989. - С. 70-71.

12. Михейкин И.Д., Чувылкин Н.Д., Жидомиров Г.М., Казанский В.В. // Кинетика и катализ.- 1978.-Т. 19.-С. 1152-1159.

13. Chuvylkin N.D., Zhidomirov G.M., Kazansky V.B. Semiempirical quantum chemical calculations of intermediate complexes in catalytic reactions. VI. Butene isomerization. // J. Catal. -1975. V. 38. - №. 1-3. - P. 214-217.

14. Beran S. Quantum chemical study of the physical characteristics of the hydroxyl groups of zeolites IV. // J. Molec. Catal. 1981. - V. 10. -N 2. - P. 177-185.

15. Olson D. H., Kokotailo G. T, Lawton S. L., Meier W. M. Crystal structure and structure-related properties ofZSM-5.//J. Phys. Chem. 1981. - V. 85.-N. 15.-P. 2238-2243.

16. Kim S.D., Noh S.H., Seong K.H., Kim W.J. Compositional and kinetic study on the rapid crystallization of ZSM-5 in the absence of organic template under stirring. // Microporous Mesoporous Mat. 2004. - V. 72. - N 1-3. - P. 185-192.

17. Jacobs P.A., Beyer H.K., Valyon J. Properties of the end members in the Pentasil- family of zeolites: characterization as adsorbents. // Zeolites. 1981. - N 1. - P. 161-168.

18. Jacobs P. A., von Ballmoos R. Framework hydroxyl groups of H- ZSM-5 zeolites. // J. Phys. Chem. 1982. - V.86. - P. 3050-3052.

19. Novakova, J., Kubelkova, L., Dolejsek, Z., Jim, P. Activity of HZSM-5 and HNaY Zeolites in N the Interaction with. Ethylene: Effect of Water Vapour. // Collect. Czech. Chem. Commun.1979. V. 44. - P. 3341-3344.

20. Razdobarova N.L., Paukshtis E.A. Acid properties of ZSM-5 zeolites after hydrothermal treatment at 540°C. //React. Kinet. Catal. Lett. 1991. - V.43. -N 1-2. -P.515-520.

21. Ward J.W. The nature of active sites on zeolites: I. The decationated Y zeolite.// J.Catal. -1967. -V. 9.-N3.-P. 225-236.

22. Казанский В.Б. О механизме дегидроксилирования высококремневых цеолитов и природе образующихся при этом льюисовских кислых центров. // Кинетика и катализ. 1987. -Т. 28. -N. 3. - С. 557-565.

23. Kuhl G. H. Crystallization of Zeolites in the Presence of a Complexing Agent. // Proceedings of the Third International Conference on Molecular Sieves. (Edited by Uytterhoeven J. В.). Leuven University Press. Zurich. - 1973. - P. 227-232.

24. Kuhl G. H. The coordination of aluminum and silicon zeolites as studied by X-ray spectrometry. // J. Phys. Chem. Solids. 1977. - V. 38. - N 2. - P. 1259-1263.

25. Пельменыциков А.Г. Квантово-химическое исследование кислотных каталитических центров окислов непереходных элементов. Диссертация . канд. хим. наук. Новосибирск. - Институт катализа СО АН. - 1984. - 152 С.

26. Danilina N., Krumeich F., Castelanelli S. A., van Bokhoven J. A. Where Are the Active Sites in Zeolites? Origin of Aluminum Zoning in ZSM-5. // J. Phys. Chem. C. 2010. - V. 114. - N 14. - P 6640-6645.

27. Dessau R.M., Valyocsik E.W., Goeke N.H. Aluminum zoning in ZSM-5 as revealed by selective silica removal. // Zeolites. 1992. - V. 12 - N 7. - 776-779.

28. Védrine J. C., Auroux A., Dejaifve P., Ducarme V., Hoser H., Zhou S. Catalytic and physical properties of phosphorus-modified ZSM-5 zeolite. // J.Catal. 1982. - V. 73. - N 1. - P. 147160.

29. Von Ballmoos R., Meier W. M. Zoned aluminium distribution in synthetic zeolite ZSM-5. // Nature. 1981. - V 289. -N 5800. - P. 782-783.

30. Althoff R., Schulz-Dobrick В., Schiith F., Unger K. Controlling the spatial distribution of aluminum in ZSM-5 crystals. // Microporous Materials. 1993 - V. 1. - N 3. - P. 207-218.

31. Jacobs P.A., Martens J.A. Synthesis of High Silica Zeolites. Chapter I: Synthesis of ZSM-5 Zeolites in the Presence of Tetrapropylammonium Ions. // Edited by P. A. Jacobs and J. A. Martens. 1987. V. 33. - P. 91-96.

32. Suib S.L., Stucky G.D., Blattner R.J. Volume Auger spectroscopy studies of natural and synthetic zeolites: I. Surface and bulk compositions// J.Catal. 1980. - V. 65. - N 1. - P. 174-178.

33. Chao K., Chern J. Aluminium distribution in large ZSM-5 crystals // Zeolites. 1988. - V. 8. -N l.-P. 82-85.

34. Derouane E. G., Gilson J. P., Gabelica Z., Mousty-Desbuquoit C., Verbist J. Concerning the aluminum distribution gradient in ZSM-5 zeolites // J.Catal. 1981. - V. 71. - N 2. - P. 233450.

35. Dwyer J., Fitch F. R., Qin G., Vickerman J. C. Study of the surface composition of zeolites by fast atom bombardment mass spectrometry // J. Phys. Chem. 1982. - V. 86. - N 23. - P 4574-4578.

36. Gabova V., Dedecek J. Cejka J. Control of A1 distribution in ZSM-5 by conditions of zeolite synthesis. // Chem. Commun. 2003. - V. 40. - N. 10 - P. 1196-1197.

37. Kim S.-H., Lee C.-Y., Kim G.-J. Synthesis of ZSM-5 and TS-1 zeolitas with bimodal micro-mesoscopic structures. // Studies in Surface Science and Catalysis. 2005. - V.158. - P. 407414.

38. Карнаухов А.П. Адсорбция. Текстура дисперсных и пористых материалов. Новосибирск. - Наука. - 1999. - 469 С.

39. Thommes М. Textural Characterization of Zeolites and ordered Mesoporous Materials by Physical Adsorption. // Studies in Surface Science and Catalysis. 2007. - V.168 (Introduction to Zeolite Science and Practice). - P. 495-523.

40. Barrett E.P., Joyner L.G., Hallenda P.P. The Determination of Pore Volume and Area Distributions in Porous Substances. I. Computations from Nitrogen Isotherms. // J. Am. Chem. Soc. -1951.-V.73.-P. 373-380.

41. Dollimore D., Heal G.R. Pore-Size Distribution in Typical Adsorption Systems. // J. Colloid Inter. Sci. 1970. - V.33.-N4. - P. 508-519.

42. Horvath G., Kavazoe K. Method for the Calculation of Effective Pore Size Distribution in Moilecular Sieve Carbon. // J. Chem. Eng. Jpn. 1983. - V.16. - P. 470-475.

43. Ustinov E.A., Do D.D. Application of Density Functional Theory to Analysis of Energetic Heterogeneity and Pore Size Distribution of Activated Carbons. // Langmuir. 2004. - V. 20. - P. 3791-3797.

44. Ustinov E.A., Do D.D. Comparison of nitrogen adsorption at 77 К on no-porous silica and pore wall of MCM-41 materials by means of density functional theory // J. Colloid Inter. Sci. -2006.-V. 297.-P. 480-488.

45. Neimark A.V., Lin Y., Ravikovitch P.I., Thommes M. Quenched solid density functional theory and pore size analysis of micro-mesoporous carbons. // Carbon. 2009. - V.47. - № 7. - P. 1617-1728.

46. Устинов Е.А., Фенелонов В.Б., Яковлев В.А., Елецкий П.И. Характеризация пористой структуры углеродных материалов с применением теории функционала плотности. // Кинетика и катализ. 2007. - Т. 48. - №4. - С. 629-638.

47. Tikhonov A.N., Arsenin V.Y. Solution of ill-posed problems. Wiley. - New York. - 1977. -272 P.

48. Jagiello J., Thommes M. Comparison of DFT characterization methods based on N2, Ar, CO2, and H2 adsorption applied to carbons with various pore size distributions. // Carbon. 2004. -V 42. - N 7. - P. 1227- 1232.

49. Гаврилов В.Ю. Применение физической адсорбции водорода для исследования пористой структуры микро- и ультрамикропористых объектов. // Кинетика и катализ. 1995. -Т.36. -№ 4. - С. 631-635.

50. Гаврилов В.Ю. Адсорбция молекулярного водорода на высоко дисперсных микро- мезо-пористых образцах. // Кинетика и катализ. 2007. - Т.48. - № 6. - С. 856-859.

51. Гаврилов В.Ю., Устинов Е.А. Анализ изотерм адсорбции молекулярного водорода (77 К) на углеродных наноматериалах. // Кинетика и катализ. 2011. - Т.52. - № 3. - С. 470477.

52. Flanigen Е. М., Lok В. М., Lyle Patton R., Wilson S. Т. Aluminophosphate molecular sieves and the periodic table. // Pure and Appl. Chem. 1986. - V. 58. - N. 10. P. 1351-1358.

53. Ruren X., Pang W., Yu J., Huo Q., Chen J. Chemistry of zeolites and related porous materials. Synthesis and Structure. John Willey&Sons (Asia). - 2007. - 679 P.

54. Hedge S.G., Ratnasamy P., Kustov L.M., Kazansky V.B. Acidity and catalytic activity of SAPO-5 and A1PO-5 molecular sieves. // Zeolites. 1988. - V. 8. - № 2. - P. 137-141.

55. Yingxu Wei, Gongwei Wang, Zhongmin Liu, Peng Xie, Yanli He, Lei Xu Mn-Containing A1PO-11 and SAPO-11 Catalysts for Simultaneous Isomerization and Dehydrogenation of n-Butane. // Catal. Lett. 2003. - V. 91.-№ 1-2.-P. 35-40.

56. Wei W., Moulijn J.A., Mul G. Effect of steaming of iron containing A1PO-5 on the structure and activity in N20 decomposition. // Micropor. Mesopor. Mater. 2008. - V. 112. - № 1-3. -P. 193-201.

57. Wilson S.T., Lok B.M., Flanigen E.M. Crystalline Metallophosphate Compositions. // Pat. 4310440 USA. 1982.

58. Bennett J. M., Kirchner R. M. The structure of calcined A1PO-31: A new framework topology containing one-dimensional 12-ring pores. // Zeolites. 1992 - V. 12. - N. 4. - P. 338-342.

59. Li I. L., Tang Z. K. Structure study of Se species in channels of AIPO4-5 crystals // Appl. Phys. Lett. 2002. - V. 80. - N. 25. - P. 4822-4825.

60. Zahedi-Niak M. H., Joshi P. N., Kaliaguine S. Synthesis and characterization of A1PO-36, the missing end-member of ATS structure. // Chem. Commun. 1996. - N. 11. - P.1373-1374.

61. Richardson Jr. J.W., Vogt E.T.C. Structure determination and riveted refinement of aluminophosphate molecular sieve AIPO4-8. // Zeolites. 1992. - V.12. - N 1. - P. 13-19.

62. Bennett J.M., Richardson Jr. J.W., Pluth J.J., Smith J.V. Aluminophosphate molecular sieve AIPO4-II: partial refinement from powder data using a pulsed neutron source. // Zeolites. -1987. V. 7. - N 2. - P. 160-162.

63. Iwamoto M., Hamada H. Removal of nitrogen monoxide from exhaust gases through novel catalytic processes. // Catal. Today. 1991. - V. 10. -N. 1. - C. 57-71.

64. Iwamoto M., Yahiro H., Tanda K., Mizuno N., Mine, Y. Kagawa S. Removal of nitrogen monoxide through a novel catalytic process. 1. Decomposition on excessively copper-ion-exchanged ZSM-5 zeolites. // J. Phys. Chem. 1991. - V. 95. - N. 9. - P. 3727-3730.

65. Iwamoto M., Yokoo S., Sakai K., Kagawa S. Catalytic decomposition of nitric oxide over coppers-exchanged, Y-type zeolites. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1981- V. 77 - N. 1. - P. 1629-1638.

66. Iwamoto M., Yahiro H., Mine Y., Kagawa S. Excessively Copper Ion-exchanged ZSM-5 Zeolites as Highly Active Catalysts for Direct Decomposition of Nitrogen Monoxide. // Chem. Lett. 1989. - V.18 - N. 2. - P. 213-217.

67. Li Y., Hall W. K. Stoichiometric catalytic decomposition of nitric oxide over copper-exchanged zeolite (CuZSM-5) catalysts. // J. Phys. Chem. 1990. - V. 94. - N. 16. - P. 61456148.

68. Li Y., Hall W. K. Catalytic decomposition of nitric oxide over Cu-zeolites. // J. Catal. 1991. -V. 129.-N. l.-P. 202-215.

69. Hall W. K., J. Valyon Mechanism of NO decomposition over Cu/ZSM-5. // Catal. Lett. 1992. -V. 15.-N. 3.-P. 311-315.

70. Moretti G., Ferraris G., Fierro G., Jacono M. L., Morpurgo S., Faticanti M. Dimeric Cu(I) species in Cu/ZSM-5 catalysts: the active sites for the NO decomposition. // J. Catal. 2005. - V. 232. -N. 2. - P. 476-487.

71. Li Y., Armor J. Catalytic decomposition of nitrous oxide on metal exchanged zeolites. // Applied Catalysis B: Environmental. 1992. - V. 1. - P. L21-L29.

72. Leglise J., Chambellan A., Cornet D. Hydroconversion of n-nonane catalyzed by PdHY zeolites: I. Influence of catalyst pretreatment. // Appl. Catal. 1991. - V. 69. -N. 1. - P. 15-31.

73. Held W., Koning A., Richter Т., Li P. Catalytic NOx reduction in net oxidizing exhaust gas. // SAE Technical Paper Series. 900496. - 1990. - P. 13-18.

74. Shelef M. Selective Catalytic Reduction of NOx with N-Free Reductions. // Chem. Rev. 1995. -V. 95.-N. l.-P. 209-225.

75. Centi G., Perathoner S. Nature of active species in copper-based catalysts and their chemistry of transformation of nitrogen oxides. // Appl. Catal. A. 1995. - V. 132. - N. 2. - P. 179-259.

76. Walker A.P. Mechanistic studies of the selective reduction of NOx over Cu/ZSM-5 and related systems. // Catal. Today. 1995. -V. 26. -N. 2. - P. 107-128.

77. Yashnik S. A., Ismagilov Z. R., Anufrienko V. F. Catalytic properties and electronic structure of copper ions in Cu/ZSM-5. // Catal. Today. 2005. - V. 110. - N. 3-4. - P. 310-322.

78. Цикоза JI.T., Матус E.B., Исмагидов 3.P., Сазонов В.А., Кузнецов В.В. Влияние химической природы исходной соли меди на Си/А1 и активность катализаторов CuZSM-5. // Кинетика и катализ. 2005. - Т. 46. - N. 4. - С. 1152-1159.

79. Ansell G.P., Diwell A.F., Golunski S.E., Hayes J.W., Rajaram R.R., Truex T.J., Walker A.P. Mechanism of the lean NOx reaction over Cu/ZSM-5. // Appl. Catal. B: Environmental. 1993. -V. 2. - N. l.-P. 81-100.

80. Torre-Abreu C., Ribeiro M.F., Henriques C., Ribeiro F.R. Selective catalytic reduction of NO with propene over CuMFI zeolites: dependence on Si/Al ratio and copper loading. // Appl. Catal. B: Environmental. 1997. -V. 11. -N. 3-4. - P. 383-401.

81. Kharas K.C.C. Performance, selectivity, and mechanism in Cu/ZSM-5 lean-burn catalysts. // Appl. Catal. B: Environmental. 1993. - V. 2. - N. 2-3. - P. 207-224.

82. KJiaras K.C.C., Robota H.J., Liu D.J. Deactivation in Cu/ZSM-5 lean-burn catalysts. // Appl. Catal. B: Environmental. 1993. - V. 2. - N. 2-3. - P. 225-237.

83. Petunchi, J. O. Sill G., Hall W.K. Studies of the selective reduction of nitric oxide by hydrocarbons. // Appl. Catal. B: Environmental. 1993. - V. 2. -N. 4. - P. 303-321.

84. Словецкая К.И., Алимов М.А., Алешин Э.Г., Кучеров А.В., Слинкин А.А. Закономерности восстановления и окисления системы Cu/ZSM-5. // Кинетика и катализ. 1996. - Т. 37.-N. 1.-С. 134-140.

85. Кучеров А.В., Слинкин А.А., Кондратьев Д.А., Бондаренко Т.Н., Рубинштейн A.M., Ми-начев Х.М. О координации и реактивной способности катионов Си(2+) в мордените и ZSM-5. // Кинетика и катализ. 1985. - Т. 26. -N. 2. - С. 409-415.

86. Dedecek J., Wichterlova В. Role of Hydrated Cu Ion Complexes and Aluminum Distribution in the Framework on the Cu Ion Sitting in ZSM-5. // J. Phys. Chem. B. 1997. - V. 101. - N. 49. -P. 10233-10240.

87. Zhang Y., Leo К. M., Sarofim A. F., Hu Z., Flytzani-Stephanopoulos M. Preparation effects on the activity of Cu/ZSM-5 catalysts for NO decomposition. // Catal. Lett. 1995. - V. 31. -N. l.-P. 75-89.

88. Ионе К.Г. Полифункциональный катализ на цеолитах. Новосибирск. - Наука. - 1982. -С. 230.

89. D' Itri J. L., Sachtler W. M. H. Reduction of NO over impregnated Cu/ZSM-5 in the presence of02.//Catal. Lett. 1992,- V. 15.-N. 3.-P. 289-295.

90. Криворучко О.П., Ануфриенко В.Ф., Паукштис Е.А. Ларина Т.В., Бургина Е.Б., Яшник2| 2+

91. С.А., Исмагилов З.Р., Пармон В.Н. Стабилизация Со и Си внекаркасными ионами алюминия в каналах цеолита HZSM-5. // ДАН. 2004. - № 398. - N. 3. - С. 356-360.

92. Anderson М. W., Kevan L. Study of copper (2+)-doped zeolite NaH-ZSM-5 by electron spin resonance and electron spin echo modulation spectroscopes. // J. Phys. Chem. 1987. - V. 91. -N. 15.-P. 4174-4179.

93. Кучеров А.В., Слинкин А.А. Введение ионов переходных металлов в катионные позиции ВК-цеолитов по реакции в твердой фазе. I. Топохимическая реакция соединений меди с морденитом и пентасилами. // Кинетика и катализ. 1986. - Т. 27. - N. 3. - С. 671-677.

94. Karge Н. G., Wichterlová В., Beyer Н. К. High-temperature interaction of solid Cu chlorides and Cu oxides in mixtures with H-forms of ZSM-5 and Y zeolites. // J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1992-V.88-N. 9.-P. 1345-1351.

95. Campa M. C., Indovina V., Minelli G., Moretti G., Pettiti I., et al. The catalytic activity of Cu/ZSM-5 and Cu-Y zeolites in NO decomposition: dependence on copper concentration. // Catal. Lett. 1994. - V. 23. - N. 1-2. - P. 289-295.

96. Яшник С.А. Изучение селективного каталитического восстановления NO пропаном и особенностей электронного состояния меди в Cu/ZSM-5 катализаторах. Диссертация . канд. хим. наук. Новосибирск. - Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН. -2004. - 186 С.

97. Parilo D.J., Dolenec D., Carte R.J., Me Café R.W. Adsorption Studies on Cu/ZSM-5: Characterization of the Unique Properties of Ion-Exchanged Cu. // J. Catal. 1993. - V. 142. - P. 708718.

98. Valyon J., Hall W.K. Studies of desorption of oxygen from Cu-zeolites during NO decomposition // J. Catal. 1993. - V. 142. - P. 520-532.

99. Valyon J., Millman W.S., Hall W.K. The desorption of O2 during NO and N2O decomposition on Cu- and Fe-zeolites. // Catal. Lett. 1994. - V. 24. - N. 3-4. - P. 215-225.

100. Schoonheydt R.A., Vandamme L.J, Jacobs P.A., Uytterhoeven J.B. Chemical surface and catalytic properties of noustoichiomatrically exchanged zeolites. // J. Catal. 1976. - V. 43. - N. 1-3.-P. 292-303.

101. Kharas K.C.C., Liu D-J., Robota H.J. Structure function properties in Cu/ZSM-5 NO decomposition and NO SCR catalysts. // Catal. Today. - 1995. - V. 26. - N. 2. - P. 129-145.

102. Perrin D.D. The hydrolysis of copper (II) ion.//J. Chem. Soc. 1960. - P. 3189-3196.

103. Baes C.F. Mesmer Jr.R. The hydrolysis of cations. John Willy & Sons. Inc. - New-York. London. Sydney. Toronto. - 1976. - 489 P.

104. Pari lo D.J., Dolenec D., Carte R.J., Me Café R.W. Adsorption Studies on Cu/ZSM-5: Characterization of the Unique Properties of Ion-Exchanged Cu. // J. Catal. 1993. - V. 142. - P. 708718.

105. Valyon J., Hall W.K. On the preparation and properties of Cu/ZSM-5 catalysts for NO decomposition. // Catal. Letters. 1993. - V. 19. - N 2-3. - P. 109-119.

106. Gopalakrishnan R., Stafford P.R., Davidson J.L. Selective catalytic redaction of nitric oxide by propane in oxidizing atmosphere over copper-exchanged zeolites. // Appl. Catal. B. Environmental. 1993. - V. 2. - N. 2-3. - P.165-182.

107. Iwamoto M., Yahiro H., Yu-u Y., Shundo S., Miruno N. // Shokubai (Catalysts). 1990. - V. 33.-P. 430.

108. Iwamoto M., Yahiro H., Shundo S., Yu-u Y., Miruno N. Influence of sulfur dioxide on catalytic removal of nitric oxide over copper ion-exchanged ZSM-5 zeolite. // Appl. Catal. 1991. -V.69. -N. 1. - L.15- L.19.

109. Held W., Konig A., Richter Т., Puppe L. Catalytic NOx Reduction in Net Oxidizing Exhaust Gas. // SAE Technical Series. 1990. - Paper 900496.

110. Matyshak V.A., Il'ichev A.N., Ukharsky A.A., Korchak V.N. Intermediates in the Reaction of NOx Reduction with Propane over Cu/ZSM-5 Catalysts (by ESR, TPD, and IR-Spectroscopy in Situ). II J. Catal.- 1997.-V. 171.-N. l.-P. 245-254.

111. Anderson M. W., Kevan L. Study of copper (2+)-doped zeolite NaH-ZSM-5 by electron spin resonance and electron spin echo modulation spectroscopies. // J. Phys. Chem. 1987. - V. 91. -,N. 15.-P. 4174-4179.

112. Wichterlova В., Sobalik Z., Dedecek J. Cu ion siting in high silica zeolites. Spectroscopy and redox properties // Catal. Today. 1997. - V. 38. - N. 2. - P. 199-203.

113. Ануфриенко В.Ф., Яшник С.А., Булгаков H.H., Ларина Т.В., Васенин Н.Т., Исмагилов З.Р. Исследование линейных оксидных структур меди в каналах цеолита ZSM-5 методом ЭСДО. // ДАН 2003. - т. 392. №. 1. - С. 67-71.

114. Ануфриенко В.Ф., Булгаков Н.Н., Васенин Н.Т., Яшник С.А., Цикоза JI.T., Восель С.В., Исмагилов З.Р. Обнаружение методом ЭПР анион радикалов О" в Cu/ZSM-5 цеолитах после термообработки. // ДАН - 2002. т. 386. - №. 6. - С. 770-774.

115. Kucherov A.V., Geerlock J.L., Jen H-W., Shelf M. State of cooper in working low concentration Cu H-ZSM-5 catalysts for exhaust gas purification: in situ ESR monitoring. // Catal. Today. - 1996. - V. 27. - P. 79-84.

116. Kucherov A.V., Gerlock J.L., Jen H-W., Shelf M. In-Situ Determination by ESR of the Oxidation State of Copper in Cu-ZSM-5 in Flowing He and 02 up to 500° C. // J. Phys. Chem. -1994. V. 98. - N.18. - P. 4892-4894.

117. Кучеров А.В., Кучерова Т.Н., Слинкин А.В. Изолированные катионы Си2+ в каналах цеолитов: связь между локальной структурой цеолита и его каталитической активностью. // Кинетика и катализ. 1992. - Т. 33. - N. 3. - С. 618-624.

118. Kucherov A.V., Slinkin A.A., Kondrat'ev D.A., Bondarenko T.N., Rubinstein A.M., Minachev Kh.M. Cu2+-cation location and reactivity in mordenite and ZSM-5: ESR-study. // Zeolites. -1985. V.5. - N. 5. - P.320-324.

119. Larsen S. C., Aylor A., Bell А. Т., Reimer J. A. Electron Paramagnetic Resonance Studies of Copper Ion-Exchanged ZSM-5. // J. Phys. Chem. 1994. - V. 98. - N. 44. - P. 11533-11540.

120. Sarkany J., Sachtler W.M.H. Redox chemistry of CuNaZSM-5: Detection of cuprous ions by FTIR. // Zeolites. 1984. - V. 14. - N. 1. - P.7-11.

121. Давыдов А.А. Инфракрасная спектроскопия в химии поверхности оксидов. Новосибирск. - Наука. - 1984,- 245 С.

122. J. Valyon, W.K. Hall Effects of reduction and reoxidation on the infrared spectra from Cu-Y and Cu/ZSM-5 zeolites. // J. Phys. Chem. 1993. - V. 97. - N. 27. - P. 7054-7060.

123. Adelman B.J., Beutel Т., Lei G.-D., Sachtler W.M.H. Mechanistic Cause of Hydrocarbon Specificity over Cu/ZSM-5 and Co/ZSM-5 Catalysts in the Selective Catalytic Reduction of NOx. //J. Catal.- 1996,-V. 158.-N. l.-P. 327-335.

124. Sato S., Yahiro H., Mizuno N., Iwamoto M. Cu-ZSM-5 zeolite as highly active catalysts for the removal of nitrogen monoxide from emission of diesel engines. // Appl. Catal. A: General -1990,-V. 70.-N. l.-P. L1-L15.

125. Matyshak V.A., Il'ichev A.N., Ukharsky A.A., Korchak V.N. Intermediates in the Reaction of NOx Reduction with Propane over Cu/ZSM-5 Catalysts (by ESR, TPD, and IR-Spectroscopyin Situ)//J. Catal. 1997,-V. 171.-N. 1. - P. 245-254.

126. Yogo K., Umeno M., Watanabe H., Kikuchi E. Selective reduction of nitric oxide by methane on H-form zeolite catalysts in oxygen-rich atmosphere // Catal. Lett. 1993. - V. 19. - N. 2-3. -P. 131-135.

127. Fanning P.E., Vannice M.A. A DRIFTS study of Cu-ZSM-5 prior to and during its use for N20 decomposition. // J. Catal. 2002. -V. 207. - P.166-182.

128. Соболев В.И., Панов Г.И., Харитонов А.С., Романников В.Н., Володин A.M. Каталитическое разложение N20 на цеолитах ZSM-5. Роль железа. // Кинетика и катализ. 1993. -Т. 33. -№5.-С.887-893.

129. Sobolev V.I., Panov G.I., Kharitonov A.S., Romannikov V.N., Volodin A.V., lone K.G. Catalytic properties of ZSM-5 zeolites in N20 decomposition. The role of iron. // J. Catal. 1993. -V. 139. - N.2. - P. 435-443.

130. Dubkov K.A., Ovanesyan N.S., Shteinman A.A., Starokon E.V., Panov G.I. Evolution of iron states and formation of a-sites upon activation of FeZSM-5 zeolites. // J. Catal. 2002. -V.207. -N. 2. - P.341-352.

131. Starokon E.V., Dubkov K.A., Pirutko L.V., Panov G.I. Mechanism of iron activation on Fe-containing zeolites and the charge a-oxygen. // Topics in Catal. 2003. - V.23. - N. 1-4. - P. 137-143.

132. Чернявский B.C. Цеолиты MFI в реакциях разложения закиси азота и окисления бензола в фенол. Роль железа и а-центров. Диссертация . канд. хим. наук. Институт катализа СО РАН.-2011,- 131 С.

133. Томпсон М., Уолш Д.Н., Руководство по спектральному анализу с индуктивно-связанной плазмой. Москва. - Недра. - 1988. - 288 с.

134. Цыбуля С.В., Черепанова С.В., Соловьева Л.П. // Журн. структурной химии. 1996. - Т. 37. - №. 2.-С. 379-382.

135. Guinier A. Theorie et technique de la radiocristallographie. Paris. - Dunod. - 1956. - P. 604.

136. Шутилов P.А., Тренев И.В., Кихтянин О.В., Гаврилов В.Ю. Адсорбция молекулярного водорода при 77 К на алюмофосфатных цеолитах. // Кинетика и катализ. 2012. - Т. 53. -№ 1.-С. 141-149.

137. Третьяков Ю.Д., Мартыненко Л.И., Григорьев А.Н. Неорганическая химия элементов. -2007. Т 2. - Москва. - Академкнига. - С. 43.

138. Карлин Р. Магнитохимия. 1989. - Москва. - Мир. - 400 С.

139. Lever А.В.Р. Inorganic Electronic Spectroscopy. 2nd ed. Amsterdam, Oxford, N.Y., Tokyo. -Elsevier.- 1987.-445 P.

140. Reinen D., Friebel С. Local and cooperative Jahn-Teller interaction in model structures. // Struct. Bonding. 1979. -V. 37. - P. 1-60.

141. Шубин А.А., Жидомиров Г.М. Расчет анизотропно-уширенных спектров ЭПР. Форма спектра ЭПР нитроксильного радикала в двух миллиметровом диапазоне. // Журнал структурной химии. 1989. - Т. 30. - № 3. - С. 67-70.

142. Griffith J.S. The Theory of Transition-Metal Ions. University Press. - Cambridge. - 1961. -455 P.

143. Шкляев А.А., Ануфриенко В.Ф., Огородников В.Д. Изучение аддуктов плоских комплексов меди методом ЭПР. // Журнал структурной химии. 1973. - Т. 14. - № 6. - С. 994-1002.

144. Алтынников А.А., Цикоза Л.Т., Ануфриенко В.Ф. Упорядочение ионов Cu(II) в нанесенных медь-титановых оксидных катализаторах. // Журнал структурной химии. 2006. -Т. 47,-№6.-С. 1170-1178.

145. Groen J. C., Peffer L.A.A., Perez-Ramirez J. Pore size determination in modified micro- and mesoporous materials. Pitfalls and limitations in gas adsorption data analysis. // Microporous and Mesoporous Materials. 2003. - V.60. - P.1-17.

146. Гаврилов В.Ю., Криворучко О.П., Ларина Т.В., Молина И.Ю., Шутилов Р.А. Исследование распределения медь и никельсодержащих модифицирующих компонентов в пористом пространстве цеолита HZSM-5. // Кинетика и катализ. 2010. - Т.51. - № 1. - С. 95

147. Коттон Ф., Уилкинсон Дж. Современная неорганическая химия. Изд. 2. - Т.З. - Москва. - Мир. - 1969. - С. 326.

148. Hadjiivanov K.J., Vayssilov G. Characterization of oxide surface and zeolites by carbon monoxide as an Ж probe molecule. // Adv. Catal. 2002. - V.47. - P.307-511.

149. Мотт H., Девис Э. Электронные процессы в некристаллических веществах. Москва. -Мир, - 1982.-Т. 1.-С. 312.

150. Bulanek R., Wichterlova В., Sobalik Z., Tichy J. Reducibility and oxidation activity of Cu ions in zeolites. Effect of Cu ion coordination and zeolite framework composition. // Appl. Catal. B: Enviromental 2000. - V.31. - P. 13-25.

151. Sarkany J., d'ltri J.L., Sachtler W.M.H. Redox chemistry in excessively ion-exchanged Cu/Na-ZSM-5. // Catalysis Letters 1992. - V.16. - P.241-249.

152. Neylon M.K., Marshall Ch.L., Kripf A.J. In Situ EXAPS analysis of the temperature-programmed reduction of Cu-ZSM-5. // JACS 2002. - V.124. - N 19. - P.5457-5465.105.

Обратите внимание, представленные выше научные тексты размещены для ознакомления и получены посредством распознавания оригинальных текстов диссертаций (OCR). В связи с чем, в них могут содержаться ошибки, связанные с несовершенством алгоритмов распознавания. В PDF файлах диссертаций и авторефератов, которые мы доставляем, подобных ошибок нет.