Термохимическая стабильность смешанного нитридного уран-плутониевого ядерного топлива для перспективных ядерных энергетических установок тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 00.00.00, кандидат наук Кривов Михаил Петрович
- Специальность ВАК РФ00.00.00
- Количество страниц 139
Оглавление диссертации кандидат наук Кривов Михаил Петрович
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ
ВВЕДЕНИЕ
1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ ПО СВОЙСТВАМ НИТРИДНОГО ТОПЛИВА НА ОСНОВЕ Ш, Ри^ (иРи^
1.1 Диаграммы состояния и-Ы, Ри-Ы, Ц-Ри-Ы
1.2 Физические свойства нитридов урана и плутония
1.3 Опыт использования нитридного топлива
1.4 Особенности термохимической стабильности СНУП топлива
2. МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДИКИ ИССЛЕДОВАНИЯ НИТРИДНОГО ТОПЛИВА
2.1 Синтез и характеристика исследуемых образцов
2.2 Методы исследование нитридного топлива
2.3 Разработка методики для оценки термостабильности нитридного топлива
3. ТЕРМОСТАБИЛЬНОСТЬ НИТРИДОВ УРАНА И ПЛУТОНИЯ
3.1 Термогравиметрический анализ нитрида урана
3.2 Термостабильность нитрида урана в потоке газовой смеси гелия с азотом
3.3 Термогравиметрический анализ нитрида плутония
3.4 Обсуждение результатов по исследованию термостабильности нитридов урана и плутония
4. ТЕРМОСТАБИЛЬНОСТЬ СНУП ТОПЛИВА
4.1 Термогравиметрический анализ смешанного топлива (ио,5Рио,5)Ы
4.2 Термогравиметрический анализ СНУП топлива с разным содержанием плутония (ио,941Рио,о59)Ы - (Ц^Риод^
4.3 Термостабильность СНУП топлива в потоке газовой смеси гелия с азотом................................................................................................................Ю6
4.4 Термогравиметрические эксперименты с повышенным расходом газа ............................................................................................................................Ю7
4.5 Обсуждение результатов по исследованию термостабильности СНУП топлива..............................................................................................................Ю9
ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ
СПИСОК ИСПОЛЬЗУЕМОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ
АО «ВНИИНМ» - акционерное общество «Высокотехнологичный научно-исследовательский институт неорганических материалов им. академика А.А.Бочвара»
АЭС - атомная электростанция БР - реактор на быстрых нейтронах
БН - реактор на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем
ВВЭР - водо-водяной энергетический реактор
ГПД - газовые продукты деления
ДСК - дифференциально-сканирующая калориметрия
ДТА - дифференциально-термический анализ
КВА - коэффициент воспроизводства активной зоны
МОКС - смешанное уран-плутониевое оксидное топливо
МРСА - микрорентгеноспектральный анализ
НИЯУ МИФИ - Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ»
ОЯТ - отработавшее ядерное топливо
ПД - продукты деления
РАО - радиоактивные отходы
РБМК - реактор большой мощности канальный
РУ - реакторная установка
РЭМ - растровый электронный микроскоп
СНУП - смешанное нитридное уран-плутониевое топливо
СТА - синхронный термический анализ
ТГ - термогравиметрия
ТГА - термогравиметрический анализ
САМОЙ - тяжеловодный водо-водяной ядерный реактор производства Канады
ВВЕДЕНИЕ
Рекомендованный список диссертаций по специальности «Другие cпециальности», 00.00.00 шифр ВАК
Моделирование поведения продуктов деления в нитридном топливе2018 год, кандидат наук Долгодворов Алексей Павлович
Моделирование поведения смешанного нитридного уран-плутониевого топлива под облучением2025 год, кандидат наук Задорожный Антон Валерьевич
Термохимическая стабильность модельного нитридного ядерного топлива на основе урана2019 год, кандидат наук Михальчик Владимир Валерьевич
Влияние облучения быстрыми нейтронами на микроструктуру и распухание уран-плутониевого нитридного топлива2022 год, кандидат наук Беляева Анна Викторовна
Влияние облучения быстрыми нейтронами на микроструктуру и распухание уран-плутониевого нитридного топлива2021 год, кандидат наук Беляева Анна Викторовна
Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Термохимическая стабильность смешанного нитридного уран-плутониевого ядерного топлива для перспективных ядерных энергетических установок»
Актуальность работы
На сегодняшний день основными типами реакторов остаются реакторы на тепловых нейтронах (ВВЭР, РБМК, CANDU и др), использующие в качестве топлива диоксид урана и в незначительном объеме (с частичной загрузкой) МОКС топливо. Несмотря на большой опыт использования реакторов типа ВВЭР и их технологическую проработку, в результате стремительно растущего потребления электроэнергии, увеличения количества ОЯТ и требований общественности к сокращению образующихся РАО интерес к коммерческой технологии реакторов на быстрых нейтронах был возобновлен.
Крупномасштабное развитие атомной энергетики требует создания реакторов на быстрых нейтронах естественной безопасности [1]. Ядерная энергетика на основе реакторов на быстрых нейтронах позволяет устранить проблемы, связанные с эксплуатацией реакторов на тепловых нейтронах: обращения с радиоактивными отходами и, что самое главное, позволяет повысить эффективность использования природного урана и обеспечить энергией будущие поколения на сотни лет.
Обеспечения требований к безопасности реакторных установок на быстрых нейтронах перспективным видится применение плотного топлива. Выбор его типа продиктован степенью экспериментальной проработки, устойчивостью в аварийных и переходных режимах, эксплуатационной надежностью, возможностью применения в разрабатываемых реакторах и готовностью российских технологий к переработке и рефабрикации. Анализ и оптимизация перечисленных факторов, согласно федеральной целевой программе «Ядерные энерготехнологии нового поколения на период 20102015 годов и на перспективу до 2020 года», позволили сделать выбор России в пользу СНУП топлива. А в 2018 году Госкорпорацией «Росатом» принята «Стратегия развития ядерной энергетики России до 2050 года и на период до
2100 года» одним из пунктов которой является направление по обоснованию создания двухкомпонентной ядерной энергетической системы с БР и единым замкнутым ядерным топливным циклом. В настоящий момент строится РУ БРЕСТ-ОД-300, в которой будет использоватся СНУП топливо.
СНУП топливо обладает высокой теплопроводностью и плотностью по сравнению с оксидным топливом, а также хорошей совместимостью с оболочками твэлов из коррозионно-стойких сталей и с жидкометаллическим теплоносителем (свинец, натрий), применяемыми в современных и разрабатываемых быстрых реакторах [2-5]. Несмотря на целый ряд преимуществ, нитридное топливо не лишено недостатков в сравнении с оксидным топливом: высокая скорость распухания, низкая скорость ползучести, отсутствие химической инертности по отношению к кислороду и воде, наработка изотопа 14С, высокие требования к чистоте по примесям (кислороду и углероду) и термохимическая нестабильность, в результате которой возможно разложение нитридного топлива на и/Ри и азот [6].
Разложение нитридов актинидов может привести к неприемлемым проблемам для безопасной эксплуатации ядерного реактора. Наблюдаемое разложение нитрида плутония при испытаниях по программе МЬОС [7] могло спровоцировать отмену программы ММРНЕ в реакторе РИешх. Впоследствии была поставлена под сомнение устойчивость нитридного топлива вне зависимости от проектных аварий [8-10]. Очевидно, что для использования нитридного топлива необходимо показать, что: либо температура топлива никогда не будет превышать начала разложения, либо, если разложение действительно произойдет, последствия будут приемлемого характера.
Начиная с 50-х годов нитридное топливо рассматривалось как альтернатива оксидам для использования в БР [11]. Однако, несмотря на 15 летний опыт эксплуатации реактора БР-10 на нитридном топливе [12], а также опыт США, Западной Европы и Японии [7, 13, 14], изготовление нитридного топлива в промышленном масштабе отсутствует, а использование его в АЭС ограничено.
При использовании в реакторах на быстрых нейтронах твэлов с нитридным ядерным топливом необходимо иметь надежные данные о термохимической стабильности нитридного топлива в исходном состоянии и в процессе облучения в широком диапазоне температур. Необходимо знать допустимый температурный рубеж, выше которого возможны процессы диссоциации топливных нитридов, интенсивного изменения их структуры и свойств. Проблема термохимической стабильности нитридного ядерного топлива мало изучена, особенно для СНУП топлива.
Цели и задачи работы
Получить эмпирические зависимости кинетики процессов испарения и разложения СНУП топлива, выявить механизм данного процесса, сформировать базу данных по термохимической стабильности СНУП топлива.
Для достижения поставленной цели в работе были решены следующие задачи:
1. Проведен анализ литературы по фазовым превращениям в системах Ц-Ы, Ри-Ы, Ц-Ри-Ы, а также давлению насыщенных паров этих нитридов и их компонентов.
2. Введен в эксплуатацию синхронный термоанализатор в специальном защитном исполнении для работы с радиоактивными материалами.
3. Изготовлены экспериментальные образцы СНУП топлива.
4. Разработана методика для исследования термохимической стабильности СНУП топлива.
5. Проведены высокотемпературные исследования нитридного топлива вплоть до температур начала его разложения в среде гелия и газовой смеси гелия с азотом.
6. Определены температуры начала потери массы и скорости потери массы нитридного топлива при различных температурах.
7. Получены зависимости скорости разложения нитридного топлива от содержания плутония.
Научная новизна
1. Впервые применен метод термогравиметрии для исследования поведения смешанных уран-плутониевых нитридов при высоких температурах. Запущен в эксплуатацию комплекс для высокотемпературного исследования плутоний содержащих материалов методом термогравиметрии в условии защитного перчаточного бокса с инертной атмосферой (Н2О, О2 -не более 50 ррт каждого) и системой газоочистки, что делает возможным работу с нитридным ядерным топливом, склонным к окислению на воздухе.
2. С использованием метода термогравиметрии впервые получены данные по испарению и разложению смешанных уран-плутониевых нитридов (И,Ри)К и нитрида плутония РиМ Установлены температуры начала разложения и потери массы смешанных нитридов и нитрида плутония в среде высокочистого гелия.
3. Впервые получены эмпирические температурные зависимости скоростей потери массы смешанного нитрида от содержания плутония в составе топлива.
4. Экспериментально показано обеднение поверхности СНУП топлива нитридом плутония при температурах выше 1700 °С в атмосфере не содержащей азот.
5. Показано, что нитридное топливо может содержать в себе избыточный азот, который связывается с нитридом урана, образуя полуторный нитрид урана и2К3.
6. Получена энергия активации процесса потери массы СНУП топлива
(Ио,5Рио,5)М
Практическая значимость
Впервые полученные результаты исследований термостабильности СНУП топлива использованы в расчетных кодах для обоснования безопасной работоспособности реакторных установок со СНУП топливом. Результаты работы вошли в модель расчетного модуля SAFR/V1 интегрального кода ЕВКЛИД/У2. Полученные зависимости по кинетике потери массы могут быть
полезны для выбора температурных режимов и оценки потери массы спекания при производстве нитридного топлива во время спекания таблеток (при нагревании в атмосфере аргона и смене атмосферы с азота на аргон при охлаждении). С использованием результатов работы были изготовлены комплекты документов технологических процессов изготовления таблеток СНУП топлива, направленных на снижение температуры спекания топливных таблеток. Результаты работы вошли в отчеты о научно-исследовательской и опытно-конструкторской работе, имеющие номера государственной регистрации.
Основные положения, выносимые на защиту
1. Эмпирические зависимости кинетики протекания процесса разложения СНУП топлива в инертной среде от температуры и содержания плутония в его составе. Полученные зависимости позволяют оценить степень разложения нитридного топлива в аварийных сценариях работы ядерного реактора, где возможно превышение температуры топлива выше 1800 °С в атмосфере, не содержащей азот.
2. Многостадийный механизм потери массы СНУП топлива при нагреве, заключающийся в том, что на первых стадиях в низкотемпературной области (< 1500 °С) уменьшение массы не связано с разложением мононитридов, а происходит за счет потери азота в области гомогенности и разложения остаточного полуторного нитрида и2Ы3.
3. Способ определения количества полуторного нитрида урана в исходном нитридном топливе по результатам термогравиметрических экспериментов. Данный анализ позволяет определить содержание избыточного количества азота в составе СНУП топлива, которое может негативно сказаться на работоспособности твэла.
4. Закономерности влияния наличия азота в газовой среде на термостабильность нитрида урана и СНУП топлива, а именно отсутствие разложения и потери массы нитрида урана вплоть до 1900 °С в среде,
содержащей азот в количестве 5 об.%, при этом в тех же условиях процесс разложения СНУП топлива не останавливается, а лишь замедляется.
5. Обоснование предельной температуры 1800 °С для СНУП топлива, исключающей образование жидкой фазы при разложении нитридного топлива при надежной герметичности твэла.
Достоверность научных положений, результатов и выводов
Достоверность полученных результатов подтверждается их непротиворечивостью литературным данным, совпадением результатов нескольких методов анализа: термогравиметрии, масс-спектрометрии (МС), микрорентгеноспектрального анализа (МРСА) и химического анализа. Измерения проводились с использованием установок, включенных в реестр средств измерений, согласно аттестованным МВИ и стандартам (ГОСТ, ASTM, DIN и т.д.). Полученные выводы соответствуют поставленной цели и решаемым задачам.
Личный вклад автора
Процесс получения таблеток нитридного топлива: смешивание порошков, карботермический синтез, прессование заготовок, спекание, а также сборка и отладка установки синхронного термического анализа, помещенной в защитный перчаточный бокс, химический анализ образцов, исследования на электронном микроскопе и приготовление шлифов таблеток проводилось при участии автора работы в составе научной группы. Результаты по исследованию термостабильности нитридов на приборе синхронного термического анализа, разработка методики, планирование эксперимента, обработка результатов и т.д. были получены лично автором работы.
Апробация работы
Основные результаты диссертационной работы были представлены на российских и международных конференциях:
1. VI Международная молодежная научная школа-конференция, посвященная 75-летию НИЯУ МИФИ и 95-летию академика Н.Г. Басова, проходившей 17-21 апреля 2017 г.
2. Международная конференция молодых специалистов, ученых и аспирантов по физике ядерных реакторов «Волга-2018», Тверская область, 37 сентября 2018 г.
3. Научно-техническая конференция АО «ТВЭЛ» Ядерное топливо нового поколения для АЭС. Результаты разработки, опыт эксплуатации и направления развития, г. Сочи 9-10 октября 2018 г.
4. Конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград 27-31 мая 2019 г.
5. Научно-техническая конференция «Материалы ядерной техники (МАЯТ-2019), г. Москва 8 октября 2019 года.
6. International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles FR22: Sustainable Clean Energy for the Future». 19-22 Apr 2022, Vienna, Austria.
7. Семинар по теме «Результаты внереакторных исследований свойств СНУП топлива за период 2021-2022 гг.», г. Москва, 27 декабря 2022 г.
8. Научно-техническая конференция «Материалы ядерной техники (МАЯТ-2025), г. Москва 1 октября 2025 года.
Публикации
По теме диссертации опубликовано 3 статьи в рецензируемых научных изданиях, индексируемых в международных реферативных базах данных Scopus и Web of Science, которые в соответствии с нормативными актами приравнены к публикациям в журналах из Перечня ВАК (в том числе 2 статьи в журналах первого и второго квартилей — Q1/Q2.
Патенты и НОУ-ХАУ:
По результатам работы оформлено 6 НОУ-ХАУ:
1. Методика определения термохимической стабильности, включающей в себя синхронный термический анализатор STA 449 F1, совмещенный с квадроупольным масс-спектрометром, 2016 год;
2. Проект методики определения скорости диссоциации нитридного ядерного топлива в замкнутом объеме методом экстраполяции на установке, включающей в себя синхронный термический анализатор STA 449 F1, совмещенный с квадроупольным масс-спектрометром; №391/41 кт, 2016 год;
3. Методика определения содержания полуторного нитрида в смешанном нитридном уран-плутониевом топливе и в нитриде урана методом термогравиметрии на установке синхронного термического анализа, совмещенной с квадрупольным масс-спектрометром; № 391/103 кт. 2018 год;
4. Модернизация прибора синхронного термического анализа STA 449 F1 Jupiter, помещённого в защитный бокс; 391/61 кт, 2020 год;
5. Конструкция образцов СНУП топлива, предназначенных для исследования термохимической стабильности. № 391/58 кт. 2020 г.;
6. Методика определения термохимической стабильности нитридных топливных композиций с AlN; 26-2007-РИД-Н-КТ-кт. Приказ 26/465-П от 18.07.2022.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, 4 глав и основных выводов. Диссертационная работа изложена на 139 страницах и содержит 66 рисунков, 17 таблиц, 100 библиографических названий.
1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ ПО СВОЙСТВАМ НИТРИДНОГО ТОПЛИВА НА ОСНОВЕ UN, PuN, (UPu)N
Проведен анализ литературы по теплофизическим, термохимическим и термодинамическим свойствам нитридов урана, плутония и смешанного уран-плутониевого нитрида. Разобраны возможные превращения в системах U-N, Pu-N, U-Pu-N при высоких температурах при эксплуатации нитридного топлива в реакторных установках.
1.1 Диаграммы состояния U-N, Pu-N, U-Pu-N
Система U-N. В системе уран-азот установлено наличие четырёх нитридных фаз урана: мононитрида (UN), двух модификаций полуторного нитрида - кубической (a-U№) и гексагональной (ß-U№), а также динитрида (UN2). Все эти соединения термически неустойчивы в вакууме и разлагаются, не доходя до точки плавления. В связи с этим вид диаграммы состояния зависит от давления азота над системой U-N и разнится от источника к источнику на рисунках 1-2 [15-17]. Кубическая и гексагональная формы полуторного нитрида урана (U2N3) не представляют собой аллотропные модификации одного соединения, однако в литературе их традиционно обозначают как a-U№ и ß-U№. а-Фаза характеризуется широкой областью гомогенности в интервале составов от uni,54 до uni,75. В то же время ß-фаза является достехиометрической и существует в более узком диапазоне - от uni,45 до uni,49. Фазовый переход а-ß происходит выше 800 °С. Разложение полуторного нитрида при давлении азота 101,3 кПа происходит при температуре 1300 °С. Динитридная фаза имеет соотношение N/U > 1,75, но ее не удавалось получить в виде стехиометрического соединения [18].
Из всех нитридов, только мононитрид урана является стабильным соединением вплоть до температуры плавления, но только при наличии азота в атмосфере. При давлении азота 13 Па мононитрид урана подвергается
инконгруэнтному плавлению при температуре 2080 °С. С увеличением давления азота температура плавления повышается и мононитрид урана плавится конгруэнтно при внешнем давлении азота 253 кПа при 2850±30 °С [19].
а - 0,5 МПа; б - 0,1 МПа; в - 10 Па
Рисунок 1 - Диаграмма состояния И-Ы [15]
2000
1000-
* * * /
■ / 1 1 1 UI0 + UN 1 Г
.....
i-U + UN ft ..'.THY
■ B-tMLN
oHJ ♦ UN ; «¡и* UN*«-UiNJI » 1 I 1 I l .1 I .
а)
10
N/U rate
б)
а) Benz R. and Bowman M. G. [16], б) Tagawa H. [17] Рисунок 2 - Диаграмма состояния U-N
При этом в работе [20] сообщается, что мононитрид урана плавится конгруэнтно при той же температуре, но только при давлении азота 3,5 атмосферы. Нитрид урана образует с металлическим ураном эвтектику (состав UN0,02), которая плавится при температуре 1127 °С [16-18, 20, 21]. Мононитрид урана является стехиометрическим соединением с содержанием азота 5,56 мас.% при комнатной температуре и имеет узкий диапазон гомогенности только при температуре выше 1100 °С.
При повышенных температурах область его гомогенности расширяется. В литературе имеются противоречивые данные по составу мононитрида при повышенных температурах. В работе [17] сообщается, что фазовая граница на богатой по урану стороне проходит через составы UN0,96±0,02 при 1500 °С и UN0,92±o,02 при 1800 °С. По другим данным [21, 22] нитрид урана имеет фазовую границу UN0,998 при 1700 °С, UN0,995±0,006 при 2800 °С, и максимальная величина по содержанию урана достигается при температуре 2300 °С - UN0,991.
Фазовая граница богатая по азоту проходит через составы ^N0,997 при 1500 °С, ЦЫ0,998 при 1580 °С и максимум при 1600 °С ЦЫ^ш.
Мононитрид урана (иЫ) представляет наибольший интерес в качестве перспективного материала для ядерного топлива благодаря своей высокой стабильности. Данное соединение кристаллизуется в гранецентрированную кубическую решетку (ГЦК) типа ЫаС1 и имеет теоретическую плотность 14320 кг/м3 [15]. Период кристаллической решетки по результатам разных работ находится в пределах 0,4888-0,4890 нм [23]. При загрязнении ЦЫ кислородом до 3 ат.%, период кристаллической решетки увеличивается до 0,4893 нм.
Система Ри-^ Данных о системе плутоний-азот значительно меньше, чем для системы уран-азот. Известно, что в системе Ри-Ы существуют несколько модификаций чистого Ри и фаза РиЫ (рисунок 3) [24].
При этом у нитрида плутония отсутствует какая-либо заметная область гомогенности, даже при повышенных температурах. РиЫ имеет ГЦК решетку типа ЫаС1, теоретическую плотность 14230 кг/м3 [25].
Период кристаллической решетки составляет 0,49049-0,49099 нм и, как в случае с нитридом урана, этот параметр зависит в основном от содержания кислорода, наличие которого приводит к его увеличению. Нитрид плутония является самым тугоплавким соединением плутония. Конгруэнтного плавления РиЫ не наблюдалось, даже при давлении азота 2,48 МПа.
В более поздних работах удалось установить температуру конгруэнтного плавления мононитрида плутония 2830±50 °С при давлении азота 5±2 МПа [24], при давлениях ниже наблюдается распад материала на азот и плутоний. Процесс испарения нитрида плутония протекает без изменения стехиометрического состава твёрдой фазы, то есть соотношение Ри/Ы в остающемся веществе сохраняется неизменным [6]. Тем не менее, в исследовании по оценке безопасности топлива на основе смешанных нитридов температура плавления РиЫ оценивается как 2720 °С при давлении азота 17200 Па [26, 27].
зооо
2500
0 ¿2000
1 &
2 1500
1000
ГрШЪ
500 ТР 483 С ТР 320 С
0 1 Массовый 2 процент азота 3 4 5
МР^Ц 3830 "С
/ 640 "С
+—а 483 С
320ГС "83Х
-—у 215Х
—и -125"С
—а
0
Ри
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
Атомный процент азота
Рисунок 3 - Диаграмма состояния Pu-N [24]
В мононитриде плутония стехиометрического состава содержится 5,53 мас.% N. Металлический плутоний в PuN практически не растворяется [28]. Нитрид плутония образует с ЦЫ непрерывный ряд твердых растворов [27].
Система и-Ри-К. Для реакторов на быстрых нейтронах наибольший интерес представляет смешанное уран-плутониевое нитридное топливо. Мононитриды урана и плутония имеют одинаковую кристаллографическую структуру ГЦК типа ЫаС1, близкие параметры решетки и имеют неограниченную взаимную растворимость друг в друге, образуя непрерывный ряд твердых растворов замещения. Сечение тройной диаграммы Ц-Ри-Ы при температуре 1000 °С представлено на рисунке 4 [29]. На тройной диаграмме состояния системы Ц-Ри-Ы можно видеть достаточно узкую область существования фазы раствора (и,Ри^ по отношению к количеству азота [11].
Период кристаллической решетки твердых растворов в зависимости от содержания плутония изменяется незначительно, всего на 0,00157 нм. Но при этом, с изменением состава период решетки не подчиняется закону Вегарда (рисунок 5), а отклоняется в обе стороны от него. Твердый раствор (Ц0,8Рио,2)Ы
имеет максимальное отрицательное отклонение от закона Вегарда и его период решетки равен 0,489060-0,4892 нм [15].
Рисунок 4 - Изотермическое сечение диаграммы состояния системы Ц-Ри-Ы
при температуре 1000 °С [29]
Рисунок 5 - Параметр решетки твердого раствора (Ц,Ри)Ы от содержания
плутония [30]
В отличие от мононитрида урана, твердый раствор ЦЫ-РиЫ не разлагается с образованием жидкой фазы при повышении температуры, потеря массы происходит таким образом, что соотношение между металлом и азотом в твердом растворе остается постоянным [31]. При этом смешанный нитрид при нагревании в вакууме испаряется неконгруэнтно, поскольку
плутоний испаряется с большей скоростью, чем уран. Таким образом, при динамических режимах кинетика испарения определяется диффузией атомов плутония в матрице твёрдого раствора [6].
1.2 Физические свойства нитридов урана и плутония
Теплопроводность. Нитридное топливо имеет значительно большую теплопроводность (23,19 Вт/(м К) для ЦЫ и ~12 Вт/(м К) для РиЫ при Т = 1000 К), чем оксидное топливо (3,32 Вт/(мК) для Ц02 и 3,48 Вт/(мК) для Ри02 при Т = 1000 К). Теплопроводность нитридов продолжает расти с увеличением температуры, в отличии от соответствующих диоксидов, у которых с увеличением температуры наблюдается заметное уменьшение теплопроводности [32].
Необходимо отметить влияние основных параметров на теплопроводность топлива:
- при увеличении содержания плутония в СНУП топливе теплопроводность падает (рисунок 6);
- увеличение пористости уменьшает теплопроводность (рисунок 7). Так при увеличении плотности от 13000 до 13410 кг/м3 теплопроводность образцов возрастает примерно на 17% [33].
Высокая теплопроводность нитридного топлива уменьшает градиент температур в топливе и его максимальную температуру в центре топливного сердечника во время эксплуатации в реакторе. Например, в реакторе на быстрых нейтронах типа БРЕСТ максимальная температура сердечника тепловыделяющего элемента при использовании СНУП топлива с газовым зазором составит ~1400 °С, а при использовании МОКС топлива та ~2200 °С.
25
Н
РР 20
г)
(3
8 15
к
ч
§ 10
о
н о
-1---1--— —1---1— ---1---1—
■ ^ _____ а ■
* * _________Ь" __с -с1-
а (и0.80Ри0.2о)К|
Ь
с (ио.40ри(иб0>м -
■ .1. с1 1 . 1 1 . 1
600 800 1000 1200 1400 1600 Температура, К
Рисунок 6 - Теплопроводность твердых растворов (и,Ри)К [34]
Рисунок 7 - Температурная зависимость теплопроводности таблеток состава (и0;8Риод)К, синтезированных с добавлением разного количества
порообразователя [34]
Поддержание пониженной температуры топливных элементов препятствует их перегреву, уменьшает величину распухания и обеспечивает защиту оболочек от разрушения при авариях с потерей теплоотвода и
19
скачками реактивности. Отечественные исследования смешанного нитридного топлива, облученного в БОР-60, даже в условиях высокой линейной мощности (более 100 кВт/м), не выявили следов диссоциации, что говорит о низкой температуре топлива в таких условиях облучения. При облучении топлива U0;4Puo;6N в БОР при максимальной линейной мощности 54,5 кВт/м максимальная температура топлива составляла 1760 °С. Следов диссоциации нитридного топлива ни по состоянию микроструктуры, ни по изменению содержания азота в газовой фазе под оболочкой твэлов, ни по каким-либо иным признакам не выявлено [35].
Эти данные позволяют выбрать температурные интервалы для исследований термохимической стабильности нитридного топлива.
Свободная энергия Гиббса. На основе зависимостей Ср и Н-Н298 в интервале температур 25-2355 °С для нитрида урана в работе Hayes et al. [36] были рассчитаны термодинамические потенциалы, в том числе и свободная энергия образования Гиббса. Таким образом, AG/ (Дж/моль) для нитрида урана выражается следующим уравнением:
106
A Gy = -2,941 • 105 + 80,98Г - 0,04640Г2 + 3,085 • 10-6Г3 - 1,710 • —
(298 < Г(К) < 2628) (1)
В работах Matsui и Ohse [37] так же была получена температурная зависимость AG/ для нитрида урана. Результаты обеих работ представлены на рисунке 8.
Or—Г
.о
о о о
5 -100
ю
я .................................
500 1000 1500 2000 2500 3000
Температура. К
Рисунок 8 - Зависимость AG/ для нитрида урана от температуры [37]
Зависимости энергии образования Гиббса от температуры, полученные в этих двух исследованиях согласуется между собой до температуры 1527 °С, но при более высокой температуре имеют некоторые расхождения. Зависимость AG/, полученная Matsui и Olse имеет больший диапазон погрешности, т.к. вычисления выполнялись путем экстраполяции значений Н-Н298. Таким образом, данные по энергии образования Гиббса для нитрида урана, полученные Hayes et al., являются на сегодняшний день наиболее точными [38].
Наиболее надежными данными стандартных термодинамических функций для нитрида плутония являются величины, полученные Matsui et al. [37]. В их работе использовались значения Cp и Н-Н298, полученные в работах Oetting [39], вплоть до температуры 1302 °С, значения при более высокой температуре были получены при экстраполяции этих данных. В результате было получено следующее уравнение AG/ (Дж/моль) для PuN [38]:
(298 < Г(К) < 2628)
(2)
Температурная зависимость энергии образования Гиббса для РиЫ представлена на рисунке 9.
Рисунок 9 - Зависимость АО/ для нитрида плутония от температуры [37]
Для твердых растворов иЫ-РиЫ стандартные термодинамические функции были рассчитаны в работе [37] с использованием модели идеального твердого раствора. Так для состава (ио,8Риод)Ы была получена зависимость АО/ (Дж/моль):
Лбу = -2,909 • 105 + 67,56Г - 0,007980Г2 - 1,098 • 10-6Г3 - 7,455
(298 < Г(К) < 2628)
Т
(3)
Стоит отметить, что расчет проводился с использованием модели идеальных растворов и термодинамических величин индивидуальных веществ РиЫ и иЫ. Для смешанного уран-плутониевого нитрида такой подход может быть неоправданным, ввиду известных отклонений от идеальности некоторых параметров твердых растворов на основе (и,Ри)Ы. Например, с изменением состава период решетки не подчиняется закону Вегарда (рисунок 5) [30], а отклоняется в обе стороны от него.
Похожие диссертационные работы по специальности «Другие cпециальности», 00.00.00 шифр ВАК
Изучение физико-химических свойств интерметаллических соединений урана и плутония с благородными металлами для задач переработки облученного нитридного ядерного топлива2019 год, кандидат наук Заварзин Семен Витальевич
Разработка физических основ электроимпульсного спекания электропроводных нитридных керамик2018 год, кандидат наук Тарасова Мария Сергеевна
Разработка и исследования численных моделей оборудования для фабрикации нитридного уран-плутониевого ядерного топлива2022 год, кандидат наук Шамсутдинов Ринат Нурисламович
Численное моделирование нейтронных процессов методом Монте-Карло в счетчиках нейтронных совпадений колодезного типа2026 год, кандидат наук Владимиров Даниил Анатольевич
Разработка физических основ электроимпульсного спекания электропроводных нитридных керамик2020 год, кандидат наук Тарасова Мария Сергеевна
Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Кривов Михаил Петрович, 2026 год
СПИСОК ИСПОЛЬЗУЕМОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
1. Nuclear energy with inherent safety: Change of outdated paradigm, criteria / E. O. Adamov, V. V. Orlov, V. I. Rachkov [et al.] // Thermal Engineering (English translation of Teploenergetika). - 2015. - Vol. 62. - № 13. - P. 917-927.
2. Топливо для перспективных быстрых натриевых реакторов — текущее состояние и планы / Поплавский В.М., Л. М. Забудько, И. А. Шкабура [и др.] // Атомная Энергия. - 2010. - Т. 108. - № 4. - С. 212-217.
3. Prospects for Using Nitride Fuel in Fast Reactors with a Closed Nuclear Fuel Cycle / V. M. Troyanov, A. F. Grachev, L. M. Zabud'ko, M. V. Skupov // Atomic Energy. - 2014. - Vol. 117. - № 2. - P. 85-91.
4. Rogozkin, B. D. Mononitride fuel for fast reactors / B. D. Rogozkin, N. M. Stepennova, A. A. Proshkin // Atomic Energy. - 2003. - Vol. 95. - № 3.
- P. 624-636.
5. Нитридное топливо для перспективного быстрого натриевого реактора типа БН-1200 / В. А. Елисеев, Л. М. Забудько, И. В. Малышева, В. И. Матвеев // Атомная Энергия. - 2013. - Т. 114. - № 5. - С. 266-271.
6. Алексеев, С. В. Нитридное топливо для ядерной энергетики / С. В. Алексеев, В. А. Зайцев. - М. : Техносфера, 2013. - 240 с.
7. Blank, H. Fabrication of carbide and nitride pellets and the nitride irradiations Niloc 1 and Niloc 2 / H. Blank. - Commission of the European Communities, Luxembourg, 1991. - 1-218 с.
8. Wallenius, J. Safety analysis of nitride fuels in cores dedicated to waste transmutation / J. Wallenius, K. Tucek // 6th Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation. - Madrid, 2000.
- p. 491-498.
9. Maschek, W. Core disruptive accident analyses for advanced CAPRA cores / W. Maschek, D. Thiem, P. Lo Pinto // Proceedings of the ASME/JSME
International Conference on Nuclear Engineering, ICONE. - New York, 1996.
- Vol. 3. - P. 237-247.
10. Study of CDA driven by ULOF for the nitride fuel core / T. Umeoka, M. Akimura, H. Matsumiya, U.a. // Study of CDA driven by ULOF for the nitride fuel core. - American Nuclear Society-ANS, 1999. - Study CDA driven by ULOF nitride fuel core. - P. 8.
11. Matzke, H. Science of advanced LMFBR fuels. Solid state physics, chemistry and technology of carbides, nitrides and carbonitrides of uranium and plutonium / H. Matzke. - 1986.
12. Mononitride U-Pu mixed fuel and its electrochemical reprocessing in molten salts / B. D. Rogozkin, N. V. Stepennova, Y. E. Fedorov [et al.]. - 1987.
- Vol. IWGFR. - P. 266-281.
13. Bauer, A. A. IRRADIATION STUDIES OF (U,Pu)N / A. A. Bauer, STORHOK V.W. // Met. Soc. AIME. - 1970. - Vol. 17. - № pt 2. - P. 532-544.
14. Arai, Y., Iwai, T., Nakajima, K., Shirai, O.,Suzuki, Y. Experimental research on nitride fuel cycle in JAERI. / Y. Arai, Y., Iwai, T., Nakajima, K., Shirai, O.,Suzuki.
- American Nuclear Society-ANS, 1999.
15. Высокотемпературное ядерное топливо / Р. Б. Котельников, С. Н. Башлыков, А. И. Каштанов, Т. С. Меньшикова. - М. : АТОМИЗДАТ, 1978. - 432 с.
16. Benz, R. Some Phase Equilibria in the Uranium-Nitrogen System 1 / R. Benz, M. G. Bowman // Journal of the American Chemical Society. - 1966. - Vol. 88.
- № 2. - P. 264-268.
17. Hiroaki, T. Phase relations and thermodynamic properties of the Uranium-Nitrogen system / T. Hiroaki. - 1974. - Vol. 51. - P. 78-89.
18. Molecular dynamics study on plutonium mononitride / K. Kurosaki, K. Yano, K. Yamada [et al.] // Journal of Alloys and Compounds. - 2000. - Vol. 313.
- № 1-2. - P. 242-247.
19. Olson, W. M. The decomposition pressure and melting point of uranium mononitride / W. M. Olson, R. N. R. Mulford // The Journal of Physical Chemistryart. - 1963. - Vol. 67. - № 4. - P. 952-954.
20. Benz, R. Melting point maxima of ThC-ThN and of UC-UN solid solutions / R. Benz // Journal of Nuclear Materials. - 1969. - Vol. 31. - № 1. - P. 93-98.
21. Benz, R. U + N2 Reaction layer growths / R. Benz, W. B. Hutchinson // Journal of Nuclear Materials. - 1970. - Vol. 36. - № 2. - P. 135-146.
22. TENNERY, V. J. Sintering of UN as a Function of Temperature and N2 Pressure / V. J. TENNERY, T. G. GODFREY, R. A. POTTER // Journal of the American Ceramic Society. - 1971. - Vol. 54. - № 7. - P. 327-331.
23. Molinari, J. Solid state processing of massive uranium mononitride, using uranium and uranium higher nitride powders as starting materials / J. Molinari // NEA/OECD 6th Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation. - 1960. - C. 53-64.
24. Wrledt, H. A. The N-Pu (Nitrogen-Plutonium) system / H. A. Wrledt // Bulletin of Alloy Phase Diagrams. - 1989. - Vol. 10. - № 5. - P. 593-602.
25. Spear, K. E. A Consistent Set of Thermodynamic Values for Plutonium Mononitride / K. E. Spear, J. M. Leitneker // Journal of the American Ceramic Society. - 1968. - Vol. 51. - № 12. - P. 706-709.
26. Joseph, M. Studies on equation of state of high temperature nuclear materials / M. Joseph, N. Sivakumar, P. Manoravi // Annals of Nuclear Energy. - 2004.
- Vol. 31. - № 10. - P. 1163-1175.
27. Anselin, F. Etude des nitrures d'uranium, de plutonium et de leurs solutions solides / F. Anselin // Journal of Nuclear Materials. - 1963. - Vol. 10. - № 4.
- P. 301-320.
28. Refractory Plutonium Fuel Materials / J. A. Leary, W. C. Pritchard, R. L. Nance, M. W. Shupe. - New Mexico, 1965.
29. Халлек Х. Двойные и тройные карбидные и нитридные системы переходных металлов / Халлек Х.; ред. Ю. В. Левинский. - М. : Металлургия, 1988. - 319 с.
30. Fabrication of nitride fuels for transmutation of minor actinides / K. Minato, M. Akabori, M. Takano [et al.] // Journal of Nuclear Materials. - 2003. - Vol. 320.
- № 1-2. - P. 18-24.
31. Alexander, C. A. Thermophysical properties of (UPu)N, plutonium and other actinides / C. A. Alexander, J. S. Ogden, W. M. Pardue // J. Nucl. Metallurgy.
- 1970. - Vol. 17. - № 1. - P. 95-103.
32. Gueneau, C. Thermodynamic and Thermophysical Properties of the Actinide Oxides / C. Gueneau, A. Chartier, L. Van Brutzel // Comprehensive Nuclear Materials. - Elsevier, 2012. - Vol. 2. - P. 21-59.
33. Программа и некоторые результаты дореакторных исследований смешанного нитридного уран-плутониевого топлива для быстрых реакторов / В. М. Троянов, А. Ф. Грачев, Л. М. Забудько [и др.] // Атомная Энергия. - 2014.
- Т. 117. - С. 192-197.
34. Dependence of the thermal conductivity of (U, Pu) N on porosity and plutonium content / Y. Arai, Y. Suzuki, T. Iwai, T. Ohmichi // Journal of Nuclear Materials.
- 1992. - Vol. 195. - № 1-2. - P. 37-43.
35. ПЕРСПЕКТИВЫ ИСПОЛЬЗОВАНИЯ НИТРИДНОГО ТОПЛИВА В БЫСТРЫХ РЕАКТОРАХ С ЗАМКНУТЫМ ТОПЛИВНЫМ ЦИКЛОМ / В. М. Троянов, А. Ф. Грачев, Л. М. Забудько, М. В. Скупов // Атомная энергия.
- 2014. - Т. 117. - № 2. - С. 69-74.
36. Hayes, S. L. Material property correlations for uranium mononitride: IV. thermodynamic properties / S. L. Hayes, J. K. Thomas, K. L. Peddicord // Journal of Nuclear Materials. - 1990. - Vol. 171. - № 2-3. - P. 300-318.
37. Matsui, T. THERMODYNAMIC PROPERTIES OF URANIUM NITRIDE, PLUTONIUM NITRIDE AND URANIUM-PLUTONIUM MIXED NITRIDE.
/ T. Matsui, R. W. Ohse // High Temperatures - High Pressures. - 1987. - Vol. 19.
- № 1. - P. 1-17.
38. Uno, M. Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide nitrides / M. Uno, T. Nishi, M. Takano // Comprehensive Nuclear Materials. - Elsevier, 2012. - Vol. 2. - P. 61-85.
39. Oetting, F. L. The chemical thermodynamic properties of nuclear materials III. Plutonium mononitride / F. L. Oetting // The Journal of Chemical Thermodynamics.
- 1978. - Vol. 10. - № 10. - P. 941-948.
40. BAUER, A. A. NITRIDE FUELS: PROPERTIES AND POTENTIALS / A. A. BAUER // J. Reactor Technol. - 1972. - Vol. 15. - № 2. - P. 87-104.
41. Kleykamp, H. Selection of materials as diluents for burning of plutonium fuels in nuclear reactors / H. Kleykamp // Journal of Nuclear Materials. - 1999. - Vol. 275.
- № 1. - P. 1-11.
42. Ackermann, R. J. The thermodynamics of vaporization of neptunium and plutonium / R. J. Ackermann, E. G. Rauh // The Journal of Chemical Thermodynamics. - 1975. - Vol. 7. - № 3. - P. 211-218.
43. Термодинамические свойства индивидуальных веществ. - Справ. изд. В 4-х т. / Л. В. Гурвич, И. В. Вейц, В. А. Медведев, Г. А. Хачкурузов; ред. В. П. Глушко. - М.: Наука, 1982. - 622 с.
44. Chemical thermodynamics of solid solutions of interest in nuclear waste management, OCDE Nuclear Energy Agency, Elsevier Science Publication, North Holland / J. Bruno, D. Bosbach, D. Kulik, A. Navrotsky. - OECD, 2007.
45. Suzuki, Y. Thermophysical and thermodynamic properties of actinide mononitrides and their solid solutions / Y. Suzuki, Y. Arai // Journal of Alloys and Compounds. - 1998. - Vols. 271-273. - P. 577-582.
46. Nakajima, K. Vaporization behavior of NpN coloaded with PuN / K. Nakajima, Y. Arai, Y. Suzuki // Journal of Nuclear Materials. - 1999. - Vol. 275. - № 3.
- P. 332-335.
47. Булатов, Г. С. Масс-спектрометрическое исследование сублимации UN / Г. С. Булатов, К. Н. Гедговд, М. П. Глазунов // Материаловедение. - 1998.
- Т. 9. - С. 8-10.
48. Potter, P. Thermodynamic of nuclear materials / P. Potter // J. Nucl. Mater.
- 1979. - Vol. 161. - № 1. - P. 46-55.
49. Vapour pressures of uranium and uranium nitride over UN(s) / V. Venugopal, S. G. Kulkarni, C. S. Subbanna, D. D. Sood // Journal of Nuclear Materials. - 1992.
- Vol. 186. - № 3. - P. 259-268.
50. Benedict, U. The solubility of solid fission products in carbides and nitrides of uranium and plutonium: Pt.2. Solubility rules based on lattice parameter differences / U. Benedict. - Karlsruhe, 1977. - 22 p.
51. Benedict, U. The solubility of solid fission products in carbides and nitrides of uranium and plutonium. Part I: literature review on experimental results / U. Benedict. - Karlsruhe, 1977. - 58 p.
52. Benedict, U. Solid solubility of fission-product and other transition elements in carbides and nitrides of uranium and plutonium / U. Benedict // International symposium on thermodynamics of nuclear materials. - Juelich, Germany : IAEA, 1980. - Vol. Internatio. - P. 453-468.
53. Долговродов, А. П. Моделирование поведения продуктов деления в нитридном топливе: дис. ... канд.техн. наук: 05.14.03 / А. П. Долговродов.
- науч. рук. В. Ф. Стрижев ; ИБРАЭ РАН. - Москва, 2017. - 129 с.
54. Windes, W. E. Nitride Fuel Development at the INL / W. E. Windes // Space Nuclear Conference '07. - Boston : United States, 2007.
55. The nuclear fuel of pressurized water reactors and fast neutron reactors : design and behaviour / H. Bailly, C. Prunier, D. Ménessier, France. Commissariat à l'énergie atomique. // American Nuclear Society winter meeting. - Washington, DC (USA) : United States, 1990. - С. 8.
56. Zabudko, L. M. MATINE-study of minor actinide transmutation in nitrides: Modeling and measurements of out-of-pile properties. / L. M. Zabudko. - 2006.
57. Poplavsky, V. M. Fuels for Advanced Sodium Cooled Fast Reactors in the Russian Federation: State of the Art and Prospects / V. M. Poplavsky, et al. // FR09: International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles. - 2009.
58. R. B. Matthews. Irradiation Performance of Nitride Fuels / R. B. Matthews // Specialist conference on space nuclear power and propulsion technologies -materials and fuel. - 1993.
59. Lyon, W. F. Performance analysis of a mixed nitride fuel system for an advanced liquid metal reactor / W. F. Lyon, R. B. Baker, R. D. Leggett // American Nuclear Society winter meeting. - Washington, DC (USA) : United States, 1990. - C. 8.
60. Dense fuels in Europe / H. Blank, K. Richter, M. Coquerelle [et al.] // Journal of Nuclear Materials. - 1989. - Vol. 166. - № 1-2. - P. 95-104.
61. Bernard, H. Advanced fuel fabrication / H. Bernard // Journal of Nuclear Materials. - 1989. - Vol. 166. - № 1-2. - P. 105-111.
62. Overview of past and current activities on fuels for fast reactors at the Institute for Transuranium Elements / A. Fernandez, J. McGinley, J. Somers, M. Walter // Journal of Nuclear Materials. - 2009. - Vol. 392. - № 2. - P. 133-138.
63. Konovalov, I. I. Development status of metallic, dispersion and non-oxide advanced and alternative fuels for power and research reactors / I. I. Konovalov, Y. S. Stetsky. - IAEA, 2003. - 96 c.
64. Fission gas release and swelling in uranium-plutonium mixed nitride fuels / K. Tanaka, K. Maeda, K. Katsuyama [et al.] // Journal of Nuclear Materials. - 2004. - Vol. 327. - № 2-3. - P. 77-87.
65. Pillon, S. Synthese de l'experience NIMPHE: Combustible nitrure mixte dans PHENIX / S. Pillon, M. Pelletier. - 2000.
66. Results of irradiation of (U0.55Pu0.45)N and (U0.4Pu0.6)N fuels in B0R-60 up to ~12 at.% burn-up / B. D. Rogozkin, N. M. Stepennova, Y. Y. Fedorov [et al.] // Journal of Nuclear Materials. - 2013. - Vol. 440. - № 1-3. - P. 445-456.
67. Poplavsky, V. M. Fuels for Advanced Sodium Cooled Fast Reactors in the Russian Federation: State of the Art and Prospects / V. M. Poplavsky, et al. // FR09:
International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles. - Kyoto (Japan) : IAEA, 2009.
68. BUGL, J. Phase Relations in the System Uranium-Nitrogen / J. BUGL, A. A. BAUER // Journal of the American Ceramic Society. - 1964. - Vol. 47. - №2 9.
- P. 425-429.
69. Thermal stability investigation technique for uranium nitride / V. G. Baranov, A. V. Tenishev, R. S. Kuzmin [et al.] // Annals of Nuclear Energy. - 2016. - Vol. 87.
- P. 784-792.
70. INOUYE, H. Equilibrium Nitrogen Pressures and Thermodynamic Properties of UN / H. INOUYE, J. M. LEITNAKER // Journal of the American Ceramic Society.
- 1968. - Vol. 51. - № 1. - P. 6-9.
71. Das, D. Thermodynamics of liquid uranium vaporization / D. Das, S. R. Dharwadkar, M. S. Chandrasekharaiah // Journal of Nuclear Materials. - 1985.
- Vol. 130. - P. 217-224.
72. Alexander, C. A. Volatilization characteristics of uranium mononitride / C. A. Alexander, J. S. Ogden, W. M. Pardue // Journal of Nuclear Materials. - 1969.
- Vol. 31. - № 1. - P. 13-24.
73. Cavett, A. D. High-Temperature Decomposition of Uranium Mononitride : Tech. Rept. NLCO-885 / A. D. Cavett, R. W. Bonham ; National Lead Company of Ohio. — Cincinnati, Ohio, 1963. — P. 17-19.
74. HOENIG, C. L. Phase Equilibria, Vapor Pressure, and Kinetic Studies in the Uranium-Nitrogen System / C. L. HOENIG // Journal of the American Ceramic Society. - 1971. - Vol. 54. - № 8. - P. 391-398.
75. Vaporization behavior of uranium-plutonium mixed nitride / Y. Suzuki, A. Maeda, Y. Arai, T. Ohmichi // Journal of Nuclear Materials. - 1992. - Vol. 188.
- P. 239-243.
76. Khromov, Y. F. Certain thermodynamic properties of uranium nitride UNy / Y. F. Khromov, R. A. Lyutikov // Soviet Atomic Energy. - 1980. - Vol. 49. - № 1.
- p. 448-452.
77. Kaufman, L. Metallurgy at high pressures and high temperatures / L. Kaufman, E. V. Clougherty // Metallurgical Society Conferences. - New York : Görden and Breach Science Publishers, 1964. - P. 322.
78. Study of the Decomposition and Phase Transition of Uranium Nitride under UHV Conditions via TDS, XRD, SEM, and XPS / X. Wang, Z. Long, R. Bin [et al.] // Inorganic Chemistry. - 2016. - Vol. 55. - № 21. - P. 10835-10838.
79. Tagawa, H. Equilibrium nitrogen pressures and thermodynamic properties of uranium sesquinitride / H. Tagawa // Journal of Nuclear Materials. - 1971. - Vol. 41.
- № 3. - P. 313-319.
80. Kent, R. A. MASS SPECTROMETRIC STUDIES OF PLUTONIUM COMPOUNDS AT HIGH TEMPERATURES. I. THE HEATS OF VAPORIZATION OF GOLD AND PLUTONIUM AND THE HEAT OF DECOMPOSITION OF PLUTONIUM MONONITRIDE. / R. A. Kent, J. A. Leary // High Temp. Sci. - 1969. - Vol. 1. - P. 176-183.
81. Green, D. W. Infrared spectra of matrix-isolated plutonium nitrides / D. W. Green, G. T. Reedy // The Journal of Chemical Physics. - 1978. - Vol. 69.
- № 2. - P. 552-555.
82. Kent, R. A. MASS SPECTROMETRIC STUDIES OF PLUTONIUM COMPOUNDS AT HIGH TEMPERATURES. III. THE VAPOR PRESSURE OF PLUTONIUM. (Journal Article) | OSTI.GOV / R. A. Kent, J. A. Leary // High Temp. Sci. - 1969. - Vol. 1. - P. 169-175.
83. Olson, W. M. The Decomposition Pressure of Plutonium Nitride / W. M. Olson, R. N. R. Mulford // Physical Review B. - 1964. - Vol. 68. - № 5. - P. 1048-1051.
84. Fabrication and high temperature thermodynamic and transport properties of PuN / C. A. Alexander, R. B. Clark, O. L. Kruger, J. L. Robbins. - Karlsruhe, 1975.
- P. 277-286.
85. Sheth, A. Equation of state and transport properties of uranium and plutonium carbides in the liquid region / A. Sheth, L. Leibowitz. - Argonne, IL, 1975.
86. Термохимическая стабильность, радиационные испытания, изготовление и регенерация мононитридного топлива / Б. Д. Рогозкин, Н. М. Степеннова, Г. А. Бергман, А. А. Прошкин // Атомная энергия. - 2003. - Т. 95. - № 6.
- С. 428-438.
87. Kent, R. A. Mass Spectrometric Studies of Plutonium Compounds at High Temperatures: 1. The Heats of vaporization of Gold and Plutonium and the Heat of Decompozition of Plutonium Mononitride / R. A. Kent, J. A. Leary. - LOS ALAMOS, 1968. - 20 p.
88. Olson, W. M. The melting point and decomposition pressure of neptunium mononitride / W. M. Olson, R. N. R. Mulford // Journal of Physical Chemistry.
- 1966. - Vol. 70. - № 9. - P. 2932-2934.
89. Olson, W. M. The Decomposition Pressure and Melting Point of Thorium Mononitride 1 / W. M. Olson, R. N. R. Mulford // The Journal of Physical Chemistry.
- 1965. - Vol. 69. - № 4. - P. 1223-1226.
90. Fabrication of (U,PU)N Fuel Pellets / Y. Arai, S. Fukushima, K. Shiozawa, M. Handa // Journal of Nuclear Materials. - 1989. - Vol. 168. - P. 280-289.
91. Ganguly, C. Preparation, characterisation and out-of-pile property evaluation of (U,Pu)N fuel pellets / C. Ganguly, P. V. Hegde, A. K. Sengupta // Journal of Nuclear Materials. - 1991. - Vol. 178. - № 2-3. - P. 234-241.
92. Fedorov, M. S. Application of the technology of carbothermal synthesis in the production of mixed uranium and plutonium nitride / M. S. Fedorov, et al. // Izvestiya vysshikh uchebnykh zavedenii. Fizika. - 2020. - Т. 64. - № 2-2.
- С. 142-147.
93. Krivov, M. P. Effect of Nitride Nuclear Fuel Structure and Phase Composition on Fuel-Rod Life / M. P. Krivov, G. A. Kireev, A. V. Tenishev // Atomic Energy. -2019. - Vol. 127. - № 1. - P. 28-32.
94. Кривов, М. П. Особенности кинетики разложения смешанного нитридного уран-плутониевого топлива / М. П. Кривов, А. В. Тенишев, П. Н. Иванов [и
др.] // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Материаловедение и новые технологии. — 2025. — № 4 (130). — С. 85-90.
95. Krivov, M. P. Thermogravimetric study of mixed uranium-plutonium fuel for prospective generation IV reactors / M. P. Krivov, G. A. Kireev, A. V. Tenishev [et al.] // Journal of Nuclear Materials. — 2022. — Vol. 567. — P. 153798.
96. Кривов М. П. Исследование термохимической стабильности смешанного нитридного уран-плутониевого топлива методом термогравиметрии / М. П. Кривов, Г. А. Киреев, А. В. Тенишев // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Материаловедение и новые материалы. - 2018. - № 1 (92). - С. 94-101.
97. Krivov, M. P. Influence of the plutonium content on thermochemical stability of a mixed nitride fuel / M. P. Krivov, G. A. Kireev, A. V. Tenishev [et al.] // Journal of Physics: Conference Series. — 2018. — Vol. 1133, № 1. — P. 012012.
98. Zhdanov, V. S. Validation of the severe accident module of the EVKLID/V2 integral code on the base of experiments with fission products release and dissociation of nitride fuel / V. S. Zhdanov, I. A. Klimonov, I. G. Kudashov [et al.] // Atomic Energy. — 2024. — Vol. 135, № 5. — P. 297-301.
99. Lunev, A. V. Kinetic and microstructural studies of thermal decomposition in uranium mononitride compacts subjected to heating in high-purity helium / A. V. Lunev, V. V. Mikhalchik, A. V. Tenishev, V. G. Baranov // Journal of Nuclear Materials. — 2016. — Vol. 475. — P. 266-273.
100. Адамов, Е. О. Сравнительный анализ преимуществ и недостатков использования металлического и нитридного смешанного уран-плутониевого топлива в быстрых реакторах / Е. О. Адамов, Л. М. Забудько, В. И. Матвеев [и др.] // Известия академии наук. Энергетика. — 2015. — № 2. — С. 3-15.
Обратите внимание, представленные выше научные тексты размещены для ознакомления и получены посредством распознавания оригинальных текстов диссертаций (OCR). В связи с чем, в них могут содержаться ошибки, связанные с несовершенством алгоритмов распознавания. В PDF файлах диссертаций и авторефератов, которые мы доставляем, подобных ошибок нет.