Датчик капсульного типа для контроля кислорода в контурах ЯЭУ с теплоносителями свинец и свинец-висмут тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 05.14.03, кандидат технических наук Чернов, Михаил Ефимович

• Чернов, Михаил Ефимович
• кандидат технических наук
• 2005

Оглавление диссертации кандидат технических наук Чернов, Михаил Ефимович

СПИСОК УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ И СОКРАЩЕНИЙ.

ВВЕДЕНИЕ. ф 1. СОСТОЯНИЕ ВОПРОСА.

1.1. Примеси в тяжёлом жидкометаллическом теплоносителе.

1.2. Способы контроля примесей в циркуляционном контуре с жидкометаллическим теплоносителем.

• 1.2.1. Контроль чистоты теплоносителя методом отбора проб.

1.2.2. Контроль чистоты теплоносителя непосредственно в контуре.

Выводы.

2. РАСЧЕТНО-ТЕОРЕТИЧЕСКОЕ ОБОСНОВАНИЕ ТЕРМОДИНАМИЧЕСКИХ ПРОЦЕССОВ ПРИ ВЗАИМОДЕЙСТВИИ КИСЛОРОДА И ВОДОРОДА СО

СВИНЕЦСОДЕРЖАЩИМ ТЕПЛОНОСИТЕЛЕМ.

Выводы.

3. ОСНОВНЫЕ НАПРАВЛЕНИЯ РАЗРАБОТКИ;.

3.1. Идеология разработки датчиков.

3.2. Условия работы датчиков ТДА кислорода и основные направления разработки.

Выводы.

4. РАЗРАБОТКА ДАТЧИКОВ ТЕРМОДИНАМИЧЕСКОЙ АКТИВНОСТИ КИСЛОРОДА.

4.1. Экспериментальное обоснование выбора материала керамического чувствительного элемента датчика ТДА кислорода.

4.1.1. Обоснование химического и фазового состава материала керамического ф чувствительного элемента с точки зрения наилучших термомеханических свойств.

4.1.2 Технология изготовления керамических чувствительных элементов.

4.1.3. Выбор химического и фазового состава материала керамического чувствительного элемента с точки зрения наилучшей ионной проводимости.

4.2. Расчётно - экспериментальное обоснование прочности керамического чувствительно элемента при воздействии потока теплоносителя.

4.2.1. Расчёт температурных напряжений.

4.2.2. Расчёт механических нагрузок на КЧЭ и определение геометрических размеров по балочной теории. д 4.2.3. Уточнённый расчёт необходимой толщины стенки КЧЭ.

4.3. Экспериментальное обоснование способов соединения керамического чувствительного элемента с металлическим корпусом датчика, разработка и подбор материалов для осуществления такого соединения.

4.3.1. Соединение керамического чувствительного элемента с металлическим корпусом датчика с помощью ситалла.

4.3.2. Соединение керамического чувствительного элемента с металлическим корпусом датчика механическим способом, с герметизацией при помощи уплотнения.

4.4. Разработка различных конструкций и технологии изготовления датчиков ТДА кислорода для разных условий эксплуатации.

4.4.1. Конструкция датчика для прецизионных экспериментов.

4.4.2. Конструкция датчика для экспериментов в статическом расплаве жидкого металла

4.4.3. Конструкция датчика для экспериментов в циркуляционном стенде.

4.5. Разработка технологии изготовления датчиков ТДА кислорода.

Выводы.

5. СЕРТИФИКАЦИЯ ДАТЧИКОВ ТДА КИСЛОРОДА.;.

5.1 Устройство и состав установки для метрологических испытаний датчиков.

5.2. Разработка программы метрологических испытаний.

5.3. Результаты проведения испытаний.

Выводы.

6. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ТЕХНОЛОГИИ ТЯЖЁЛОГО ЖИДКОМЕТАЛЛИЧЕСКОГО ТЕПЛОНОСИТЕЛЯ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ РАЗРАБОТАННЫХ ДАТЧИКОВ ТДА КИСЛОРОДА.

6.1. Использование датчиков в экспериментах со статическим теплоносителем.

6.2. Использование датчиков для экспериментов в циркуляционных стендах.

Выводы.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Датчик капсульного типа для контроля кислорода в контурах ЯЭУ с теплоносителями свинец и свинец-висмут»

В связи с истощением запасов углеводородного топлива в России и во всём мире и возрастающим потреблением электрической и тепловой энергии, всё большее развитие получают технологии и установки, позволяющие заменить углеводородное топливо.

Одним из наиболее перспективных направлений в связи с этим является разработка ядерных энергетических установок (ЯЭУ) на быстрых нейтронах, родоначальником которых является Физико-энергетический институт.

Опыт создания и эксплуатации таких установок [1, 2, 3, 4-8] показал, что эффективными теплоносителями для них являются жидкие металлы, в частности свинец и свинец-висмут, обладающие рядом преимуществ.

В последнее время (с конца девяностых годов) в России и других странах наблюдается повышенный интерес к исследованиям в области технологии тяжёлого теплоносителя. Так, например, в Японии фирма MES разработала и ввела в эксплуатацию исследовательский свинцово-висмутовый циркуляционный контур [9, 10]. В Италии разрабатывается проект экспериментального реактора CIRCE с естественной циркуляцией жидкого свинца [11, 12]. Помимо этого аналогичные проекты ведутся в Германии [13] и во Франции (Кадараш) [14].

В Физико-энергетическом институте накоплен большой опыт исследования различных жидких металлов и низкотемпературных эвтектик для применения в качестве теплоносителя в реакторных установках различного назначения: сплав Na - К и чистый Na для исследовательских циркуляционных контуров и энергетических реакторов БР-5, БР-10, БН-300, БН-600 и др. [15, 16, 17], эвтектики Pb-Bi для транспортных энергетических установок на промежуточных нейтронах, проектов 645 и 705 [4-7] .

В связи с поставленной в ГНЦ РФ ФЭИ задачей по обоснованию эффективных жидкометаллических теплоносителей для безопасных энергетических реакторов проектов «БРЕСТ», «СВБР» и других [18, 19, 20], актуальными стали вопросы обобщения накопленного опыта по технологии тяжелого жидкометаллического теплоносителя (ТЖМТ) на основе свинца и эвтектики свинец - висмут, а также проведения исследований свойств тяжёлого жидкометаллического теплоносителя применительно к использованию его в разрабатываемых реакторах на быстрых нейтронах.

Указанные теплоносители обладают многими свойствами, обеспечивающими их успешное использование в этих проектах [4, 43], в том числе достаточно хорошими ядерно-физическими свойствами, в условиях герметичной реакторной установки практически не могут оказывать токсического действия на обслуживающий персонал и население прилегающих территорий. Указанные ТЖМТ в случае разгерметизации циркуляционного контура и контакта с кислородом воздуха быстро образуют защитную оксидную плёнку, которая препятствует дальнейшему окислению и испарению расплава в атмосферу. Они не взрывоопасны, так как химически слабо активны, при температурах ниже точки кипения не происходит интенсивного парообразования, а давление их насыщенного пара при рабочих температурах очень мало. И свинец, и сплав свинец-висмут обладают низкой теплоёмкостью, поэтому при извлечении из реактора вместе с оборудованием (например, при ремонтах) быстро затвердевают, что предотвращает загрязнение ими рабочей зоны.

Для обоснования возможности применения свинца и эвтектики свинец-висмут в качестве теплоносителя в разрабатываемых энергетических реакторах возникает необходимость в проведении дополнительного комплекса научно-исследовательских и опытно-конструкторских работ, так как предыдущие исследования проводились применительно к ядерным энергетическим установкам транспортного назначения, технические характеристики которых значительно отличались от характеристик реакторов, проектируемых сейчас. Необходимо провести исследования по:

- разработке способов контроля и регулирования термодинамической активности (ТДА) кислорода в свинцовом теплоносителе;

- изучению характера взаимодействия Н2О - Н2 смеси с расплавом (моделирование процессов при течах парогенератора);

- исследованию кинетики процессов шлакообразования в контуре с жидким металлом для минимизации этих процессов;

- изучению кинетики растворимости оксида свинца в свинце для оптимизации регулирования ТДА кислорода в расплавах;

- определению степени коррозионной стойкости различных конструкционных материалов и сталей в свинцовом теплоносителе;

- исследованию распределения примесей и полей ТДА кислорода в свинцовом и свинец-висмутовом теплоносителе;

- разработке технологий и режимов пассивации конструкционных сталей в свинце;

- исследованию диффузионного выхода железа из конструкционных сталей в свинцовый теплоноситель;

- разработке различных технических систем, технологических устройств и методик для циркуляционных контуров, в том числе системы автоматического контроля и управления ТДА кислорода в теплоносителе.

Важнейшее влияние на качество теплоносителя оказывают содержащиеся в нем примеси, в первую очередь примесь кислорода. Знание истинных значений термодинамической активности кислорода в разных частях контура позволяет принимать меры к поддержанию этой величины в необходимом диапазоне с целью недопущения шлакообразования и кристаллизации оксидных фаз в «холодных» частях контура и сохранения защитных оксидных покрытий на внутренних поверхностях конструкционных материалов на «горячих» участках. Таким образом, для осуществления надёжной и безопасной эксплуатации ЯЭУ с циркулирующим ТЖМТ необходимо поддерживать ТДА кислорода в теплоносителе на определённом уровне, а следовательно, обеспечить надёжный и достоверный контроль этого параметра.

Существуют и описаны в литературе несколько апробированных методов контроля содержания примесей с отбором проб и последующим анализом, а также оперативного контроля непосредственно в контуре [15, 21, 44]. Одним из наиболее перспективных является электрохимический способ, с использованием гальванического концентрационного элемента на основе твердого оксидного электролита. Этот метод хорошо известен и применяется для определения содержания кислорода в различных веществах в таких отраслях промышленности, как например, энергетика, химическая промышленность и автомобилестроение - для контроля кислорода в газах, в металлургии и полупроводниковой технике - в расплавах металлов [21 - 42] и др.

В ядерной энергетике метод с использованием гальванических концентрационных элементов нашел применение при разработке датчиков контроля ТДА кислорода в жидкометаллических теплоносителях на основе натрия [21, 22], а позже, в 70-х годах, при исследовании эвтектики Pb-Bi - теплоносителя транспортных реакторных установок на промежуточных нейтронах [4-8]. Эти приборы позволяли проводить измерения ТДА кислорода в ходе НИОКР и в основном отвечали требованиям того времени.

Вместе с тем, необходимо отметить, что до настоящего времени в России ещё не созданы сертифицированные Госстандартом приборы и методики для проведения вышеперечисленных исследований, а именно для измерения ТДА кислорода в жидких металлах как для экспериментальных циркуляционных контуров и установок, так и для работы в ядерных реакторах.

Актуальность диссертационной работы.

В связи с вышеизложенным, актуальность работы заключается в обеспечении надёжного контроля активности кислорода в ТЖМТ, для чего необходимо создание сертифицированных приборов (датчиков активности кислорода (ДАК), позволяющих определять значения ТДА кислорода в ТЖМТ на этапе проведения экспериментальных исследований. Приборы должны надёжно работать в условиях агрессивного воздействия расплава Pb или Pb-Bi при температурах 350^650 °С, давлениях до 1,5 МПа, термоударах до 100 °С/сек, скоростях теплоносителя до 1,0 м/сек, в условиях вибрации и гидроударов в ходе проведения экспериментальных исследований для обоснования возможности использования расплава свинца и эвтектики свинец-висмут в качестве теплоносителя для ЯЭУ на быстрых нейтронах.

Целью работы является создание средства измерения термодинамической активности кислорода с повышенными термомеханическими характеристиками как в статическом (неподвижном), так и в циркулирующем расплаве свинца и эвтектики свинец-висмут для проведения экспериментальных исследований в области технологии тяжёлого теплоносителя на этапе обоснования вновь создаваемых промышленных ЯЭУ на быстрых нейтронах.

Задачи исследований.

Для достижения поставленных целей необходимо решить целый ряд задач, а именно:

• Провести расчётно-теоретический анализ зависимости состояния свойств тяжёлого жидкометаллического теплоносителя - свинец и свинец-висмут от термодинамической активности растворённого кислорода в различных температурных диапазонах реальных условий эксплуатации ЯЭУ.

• Исследовать термические, прочностные и ионопроводящие свойства твёрдоэлектролитной керамики на основе Zr02 различного химического, фазового и дисперсного состава.

• Провести расчётно-экспериментальное обоснование геометрических параметров керамического чувствительного элемента датчика.

• Исследовать физико-химические и термомеханические свойства, коррозионную стойкость и герметичность соединения керамический чувствительный элемент -металлический корпус датчика и разработать способы герметичного и прочного соединения КЧЭ с металлом, для чего необходимо:

- выбрать оптимальные способы соединения;

- разработать и подобрать материалы для осуществления такого соединения;

- разработать технологию осуществления такого соединения.

• Разработать конструкцию датчика в целом и её модификаций для различных условий эксплуатации, а именно:

- для проведения прецизионных экспериментов, требующих особо чистых условий, исключающих возможность взаимодействия металлических частей датчика с расплавом;

- для проведения экспериментов в статических условиях (в небольших объёмах неподвижного расплава);

- для установки в циркуляционный контур стенда и проведения экспериментов в циркулирующем теплоносителе.

• Разработать технологию изготовления датчиков, не требующую специального оборудования и высококвалифицированного персонала, включающую:

- технологию изготовления керамического чувствительного элемента;

- технологию изготовления перехода металл-керамика;

- технологию сборки датчика.

• Исследовать метрологические характеристики, разработать методику метрологической аттестации датчиков ТДА кислорода, провести сертификацию и зарегистрировать датчик как средство измерений в Государственном реестре средств измерений Госстандарта.

• Экспериментально определить ресурс разработанных датчиков ТДА кислорода при проведении процессов исследования технологии тяжёлого жидкометаллического теплоносителя (РЬ и Pb-Bi) применительно к условиям работы ЯЭУ проектов СВБР 75/100, БРЕСТ ОД-ЗОО и др.

Достоверность результатов, приведённых в настоящей работе, подтверждается совпадением результатов прочностных и термических расчётов с данными, полученными в ходе экспериментальных исследований, а также широкой и успешной практикой использования разработанных датчиков ТДА кислорода при проведении экспериментальных исследований на действующих стендах и установках в различных организациях, таких, как ГНЦ РФ ФЭИ (г. Обнинск), ЦНИИКМ «Прометей» (г. С-Петербург), ГУП НИКИЭТ (г. Москва), НГТУ (г. Нижний Новгород), в обоснование работоспособности тяжёлого теплоносителя в ЯЭУ на быстрых нейтронах.

Научная новизна

• Впервые экспериментально исследованы термические и ионопроводящие свойства новой твёрдоэлектролитной керамики на основе Z1O2 смешанного фазового состава в расплавах свинца и свинца-висмута, разработана технология её получения;

• Впервые проведено расчётно-экспериментальное обоснование оптимальной геометрической формы керамического чувствительно элемента капсульного типа с точки зрения необходимой прочности, термостойкости, минимизации гидродинамических нагрузок в потоке расплава.

• Впервые разработан и создан керамический чувствительный элемент в виде капсулы, обладающий набором необходимых качеств и характеристик, позволяющий использовать его в качестве чувствительного элемента датчика ТДА кислорода в свинце.

• Впервые исследованы физико-химические и термомеханические свойства, коррозионная стойкость материалов для герметичного и прочного соединения керамический чувствительный элемент капсульного типа - металлический корпус датчика, разработаны технологии осуществления такого соединения.

• Впервые разработан, создан и метрологически аттестован как средство измерений датчик термодинамической активности кислорода для свинцового теплоносителя (сертификат Госстандарта России RU. С.31.002 А №15464, заявка на патент № 2004122556/28 от 23.07.2004).

• Разработанный датчик для прецизионных исследований впервые позволил провести углублённые исследования температурного распределения ТДА кислорода в ходе изучения поведения примеси кислорода в тяжёлом жидкометаллическом теплоносителе методом термоциклирования микропробы [45-49].

• Разработанный датчик впервые позволил провести исследования распределения ТДА кислорода в циркуляционном контуре стенда ТТ-1М (ГНЦ РФ ФЭИ), имитирующем условия циркуляции расплава свинца в реакторе «БРЕСТ-ОД-ЗОО» с глубиной его погружения в расплав до 6 метров.

• Разработана и апробирована методика метрологической аттестации датчиков.

Практическая ценность и внедрение

• Разработан и создан ряд устройств, предназначенных для измерения термодинамической активности кислорода в расплаве свинца и свинца-висмута, технические характеристики которых позволяют проводить такие измерения в ходе проведения всего комплекса экспериментальных исследований для обоснования вновь создаваемых промышленных ЯЭУ.

• Обоснован оптимальный химический и фазовый состав керамики для керамического чувствительного элемента датчика на основе Zr02, стабилизированного Y2O3, с точки зрения сочетания наилучших прочностных, термомеханических свойств и ионной проводимости в расплаве свинца.

• Разработана оптимальная геометрическая форма керамического чувствительного элемента на основании расчётных нагрузок от гидро- и термомеханических воздействий расплава свинца.

• Разработаны способы соединения керамики на основе Zr02, стабилизированного Y2O3, с металлом, позволяющие осуществлять герметичное и надёжное соединение, работающее в условиях повышенных температур, давлений, гидродинамических нагрузок и воздействий агрессивной среды расплава свинца.

• Разработаны и получены материалы и технологии для осуществления такого соединения.

• Разработанный датчик сертифицирован Госстандартом России (сертификат RU. С.31.002 А №15464), зарегистрирован в Государственном реестре средств измерений (№25282-03) и допущен к применению в Российской Федерации (приложение 1).

• Для проведения метрологических испытаний датчиков разработана и создана установка поверочная датчиков ТДА кислорода. Установка сертифицирована Госстандартом России (сертификат RU.E.31.002A №15465) и зарегистрирована в Государственном реестре средств измерений (№25283-03) (приложение 2).

• Опытная партия разработанных датчиков используется при проведении экспериментальных исследований технологии ТЖМТ на установках и стендах в различных организациях, например:

- стенд ТТ-2М ГНЦ РФ ФЭИ, г. Обнинск;

- стенд ТТ-1 ГНЦ РФ ФЭИ, г. Обнинск;

- стенд Х-5 ЦНИИКМ «Прометей», г. С-Петербург;

- стенд ГУП НИКИЭТ, г. Москва;

- стенд НГТУ, г. Нижний Новгород. см. приложение 4).

• Результаты проведённых исследований, разработанные конструкции, технологии и новые материалы использованы, в частности при разработке средства измерения парциального давления кислорода в газовой среде, например в контейнменте ЯЭУ в процессе штатной эксплуатации, а также при проектных и запроектных авариях как устройство для сверхраннего обнаружения водорода и других горючих газов [50, 51].

Кроме этого датчик может найти широкое применение в других отраслях промышленности, например в чёрной и цветной металлургии, как устройство для определения содержания примесей в жидком металле (например, в свинце при изготовлении аккумуляторных пластин, при производстве меди, алюминия, стали) и контроля водорода в жидких металлах.

Защищаемые результаты и положения:

• Принципиально новое техническое решение по конструкции и технологии изготовления датчиков термодинамической активности кислорода применительно к исследованиям теплоносителя свинец и свинец-висмут для ЯЭУ, включающее:

- разработку керамического чувствительного элемента капсульного типа для датчика контроля термодинамической активности кислорода в свинцовом и свинцово-висмутовом теплоносителе, обладающего улучшенными механическими, термическими, гидродинамическими свойствами по сравнению с аналогами;

- разработку технологии изготовления КЧЭ;

- разработку технологии соединения КЧЭ с металлическим корпусом датчика с помощью ситалла и углеграфитовой прокладки;

- разработку технологии сборки датчика.

• Результаты исследований термических, прочностных и ионопроводящих свойств твёрдоэлектролитной керамики на основе ZrC>2 различного химического, фазового и дисперсного состава.

• Результаты экспериментального обоснования термостойкости, ресурса, прочности и метрологической достоверности показаний разработанных датчиков термодинамической активности кислорода капсульного типа при проведении исследований процессов технологии тяжёлого теплоносителя (РЬ и Pb-Bi) для новых ЯЭУ.

Личный вклад автора.

Работа выполнена при непосредственном участии автора. Разработка методик, а также теоретические и экспериментальные исследования физико-химических, конструкционных, ионопроводящих свойств полученных керамических чувствительных элементов, технология соединения металл-керамика, конструкция, технология сборки датчика, разработка установки для метрологической аттестации, методика метрологической аттестации, а также обработка полученных результатов были выполнены автором лично.

Апробация работы.

Основные результаты диссертационной работы доложены:

- на отраслевом научно-техническом семинаре «Проблемы технологии и теплогидравлики жидкометаллических теплоносителей», г. Обнинск 2000г.,

- на отраслевом научно-техническом семинаре «Исследование теплогидравлики и технологии свинца применительно к проекту установки с реактором «БРЕСТ-ОД-ЗОО», г. Обнинск, 2001г.,

- на Российской межотраслевой конференции «Тепломассоперенос и свойства жидких металлов», г. Обнинск, 2002г.,

- на совещании рабочей группы в рамках соглашения по быстрым реакторам между Комиссариатом по атомной энергии Франции и Министерством атомной энергии России. Франция, Кадараш 2002г.,

- на Российском научно-техническом форуме «Ядерные реакторы на быстрых нейтронах», г. Обнинск, 2003г.

Основные результаты диссертационной работы опубликованы в 23 печатных работах [26, 40, 45,48,51,52, 74, 75,86-88,91, 105, 118, 128-131, 138, 141, 143-145] и ряде отчётов о НИР.

Объём работы и структура диссертации.

Работа состоит из введения, шести глав, заключения и приложений. Диссертация изложена на 163 страницах текста, куда входят 57 рисунков, 17 таблиц, список литературы, включающий 145 наименований, в том числе 23 работы в соавторстве.

Заключение диссертации по теме «Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации», Чернов, Михаил Ефимович

ЗАКЛЮЧЕНИЕ И ВЫВОДЫ

1. Анализ различных способов контроля примесей в тяжёлом жидкометаллическом теплоносителе показал, что методом, наиболее пригодным для непосредственного оперативного контроля кислорода в циркуляционном контуре ЯЭУ, является электрохимический метод, основанный на использовании твердых оксидных электролитов.

2. Расчётно-теоретический анализ зависимости состояния тяжёлого жидкометаллического теплоносителя от термодинамической активности растворённого кислорода в различных температурных диапазонах реальных условий эксплуатации ЯЭУ, проведённый в рамках данной работы, подтвердил необходимость определения и поддержания определённого уровня ТДА кислорода в расплаве свинца и эвтектики свинец - висмут, а также прогнозирования возможных конечных состояний системы свинец - висмут - кислород.

3. Для исследования свойств ТЖМТ, физико-химических процессов, происходящих при взаимодействии теплоносителя с кислород- и водородсодержащими смесями и конструкционными сталями, а также для разработки и испытания различных технологических систем циркуляционных контуров разработаны датчики ТДА кислорода, позволяющие проводить измерения:

- при проведении прецизионных экспериментов (в особочистых условиях, когда нет контакта расплава с конструкционными сталями);

- в «статических» условиях, с неподвижным расплавом;

- в циркуляционных контурах в потоке расплава ТЖМТ.

4. Датчики работоспособны в следующих условиях:

- диапазон рабочих температур - 300 + 650°С;

- диапазон измеряемых значений ТДА кислорода - 10"6 + 1,0;

- основная допустимая погрешность измерений - 10%;

- диапазон рабочих давлений расплава - 0 + 1,5 МПа;

- скорость изменения температуры (термоудар) - до 100°С/сек.;

- скорость расплава в циркуляционном контуре - до 1,0м/с;

- ресурс работы - 10 000 часов.

5. В ходе разработки датчика ТДА кислорода решены следующие задачи:

- выбран оптимальный химический и фазовый состав материала КЧЭ с точки зрения наилучшей прочности, термостойкости, ионной проводимости, а именно 97%мол.

Zr02, 3%мол. Y2O3, при этом фазовый состав керамики смешанный и содержит кубическую, тетрагональную и моноклинную фазы;

- произведено расчётное обоснование наилучшей геометрической формы КЧЭ в виде капсулы (пробирки) с точки зрения максимальной механической прочности и термостойкости в условиях воздействия потока расплава металла, термоударов и других термомеханических факторов;

- разработана технология изготовления КЧЭ методом литья под давлением, литьевая форма, подобраны наилучшие режимы литья;

- разработаны способы и технологии соединения КЧЭ в виде капсулы с металлическим корпусом датчика ТДА кислорода с использованием ситалла и углеграфитовой прокладки, обеспечивающие герметичное и прочное соединение;

- разработаны состав и технология изготовления ситалла, позволяющего герметично соединять КЧЭ в виде капсулы с металлическим корпусом датчика ТДА кислорода и обладающего хорошей адгезией по отношению к керамике и металлу, термостойкостью 350°С/сек., температурой плавления 850 - 900°С;

6. Проведена метрологическая аттестация и сертификация датчиков ТДА кислорода. Разработанный датчик сертифицирован Госстандартом России (сертификат RU. С.31.002 А №15464), зарегистрирован в Государственном реестре средств измерений (№25282-03) и допущен к применению в Российской Федерации.

7. Использование датчиков при проведении различных экспериментальных исследований показало их полную пригодность и возможность применения для целей проведения измерений ТДА кислорода в свинецсодержащих расплавах при различных условиях эксплуатации в многочисленных экспериментальных исследованиях на этапе разработки новых ЯЭУ на быстрых нейтронах в статических установках и циркуляционных стендах.

Список литературы диссертационного исследования кандидат технических наук Чернов, Михаил Ефимович, 2005 год

1. Адамов Е.О., Орлов В.В. Развитие атомной энергетики на базе новых концепцийядерных реакторов и топливного цикла. // Сборник тезисов международной конференции «ТЖМТ-98», Т.1.- Обнинск,- 1999,- С.25-32.

2. Aria Y., et al. Recent Progress of Nitride Fuel Development in JAERI. // Proc. Int. Conf.

3. Future Nuclear Systems «Global 97».- Yokohama.- 1997. p.78.

4. Cinotti L., Corcini G. A proposal for enhancing the primary coolant circulation in the EA. // International Workshop on Physics of Accelerator-Driven System for Nuclear Transmutation and Clean Energy Production. Trento, Italy.- 1997,- p.67.

5. Corrosion and Oxygen control. Minutes of the Workshop on Heavy Liquid Metal Technology. September 16-17.1999.- Forschungszentrum Karsruhe, Germany.- p. 49.

6. Nakagama Т., et al. Nuclear Data for OMEGA Project. // Proc. 3rd OECD/NEA Int. Information Exchange Mtd. On P-T, Cadarache.- 1994.- p.371.

7. Козлов Ф.А. Жидкометаллические теплоносители ЯЭУ. Очистка от примесей и их контроль,-М.: Энергоатомиздат.- 1983.- 180с.

8. Горелов И.Н., Рыжков А.Н., Шматко Б.А. Твердоэлектролитные приборы для контроля примеси кислорода в жидких металлах и газах. // Материалы конференции «Использование жидких металлов в народном хозяйстве».- Обнинск: ФЭИ.- 1993.-С.131.

9. Козлов Ф.А., Кузнецов Э.К., Воробьёв Т.А., Ульман X., Реетц Т., Рихтер В. Электрохимическая ячейка для измерения активности кислорода в натрии. // Атомная энергия,-1981,- Т51, №2,- С. 99.

10. Филин А.И. Экспериментальные работы в подтверждение концепции быстрого реактора со свинцовым теплоносителем (БРЕСТ). Результаты и планирование. // Сборник докладов конференции «ТЖМТ», Т.2.- Обнинск.- 1999.- С.436.

11. Субботин В.И., Ивановский М.Н., Арнольдов М.Н. Физико-химические основы применения жидкометаллических теплоносителей.- М.: Атомиздат.- 1970 г.- С. 178.

12. Караваев Ю.Н., Неймулин А.Д., Пальгуев С.Ф. Твердые электролиты длякислородных датчиков. // Твердые электролиты и их аналитическое применение. Тезисы докладов Всесоюзного симпозиума.- Ангарск.- 1971.- с.7.

13. Амназаров А.А. Место твердых электролитов в аналитическом приборостроении при определении 02 в газах. // Тезисы докладов Всесоюзного симпозиума,- Ангарск.-1981,-С.5.

14. Кунин Л.Л., и др. Использование твердых электролитов при аналитических измерниях. // Журнал аналитической химии.- 1973.- №28. С. 353.

15. Чернов Е.И., Бабошин А.В., Чернов М.Е. Высокотемпературные твёрдоэлектролитные газоанализаторы. // Сборник тезисов докладов научно-практической конференции «Энергосбережение в регионах России. Проблемы и возможности».- Калуга.- 2000.- С. 58.

16. Mobius Н.Н. Saerstoffionenleitende festelektrolyte undbihre anwendungsmoglichkeiten. В Z. Phys. Chem., 1985,- v.230.- №5/6,- s.396-416.

17. Littlewood R. A review of EMF methods for oxygen determination in molten metals. -Canadian metallurgical Quarterly.- 1966.- v.5.- №1,- p.1-17.

18. Явойский В.И., Лузгин В.П., Вишкарев А.Ф. Окисленность стали и методы ее контроля. М.: Металлургия.- 1970. - 284 с.

19. Janice D- Electrolytische desoxidation von eisenchmelzen. В Arch. Eisenhuttenw.- 1978.-v.49.- №5.- s.217-224.

20. Iwase M., Miki S., Mori T. Electrochemical measurement of oxygen in liquid nickel. -J.Chem. Thermodyn.- 1979.- v.ll.-№4.-p.307-315.

21. Караваев Ю.Н., Неймулин А.Д., Пальгуев С.Ф. Твердые электролиты для кислородных датчиков. // Тезисы доклада Всесоюзного симпозиума.- Ангарск.- 1971, с.7.

22. Kiukkola К., Wagner С. Measurements on galvanic cells involving solid electrolytes. -J.Electrochem. Soc., 1957,- v. 104,- №6,- p.379-387.

23. Goto P., Matsushita Y. The application of the oxygen concentration cell with the ZrC^-CaO solid electrolyte to the thermodynamic and kinetic studies at high temperature. -J.EIectrochem. Soc. Japan.- 1967.- v.35.- №1.- p. 1-7.

24. Третьяков Ю.Д. Термодинамика ферритов. JI.: Химия.- 1967,- 304 с.

25. Гейдерих В.А., Никольская А.В., Васильева И.А. Применение метода электродвижущих сил для исследования термодинамических свойств соединений переменного состава. // Соединения переменного состава.- Л. .-Химия, Ленинградское отделение,- 1969.- С.210-261.

26. Третьяков Ю.Д. Химия нестехиометрических окислов. М.: МГУ.- 1974. - 364 с.

27. H.Schmalzried Ionen und Electronenleitung in binanen Oxiden und ihre Untersuchung mittels EMK Messungen. Z.Physik. Chem., 1963.- Bd.38.- №5.- S.87-102.

28. B.H. Чеботин, M.B. Перфильев. Электрохимия твердых электролитов.- М., Химия.-1978,- 270с.

29. Мартынов П.Н., Чернов М.Е., Шелеметьев В.М. Капсульные твёрдоэлектролитные датчики для контроля кислорода.// Новые промышленные технологии,- 2004.- №3,- с. 26.

30. Вечер Д.В. О применимости электролитов с флюоритной структурой в гальванических элементах для термодинамических исследований: Автореферат диссертации кандидата технических наук.- Минск: МГУ,- 1970,- 22с.

31. Etsell T.N., Flengas S.N. The electrical properties of solid oxide electrolytes.- Chem. Reviews.- 1970.-v.70.- №3,- p. 339.

32. Кутателадзе С.С., Боришанский В.Н., Новиков И.И., Федынский О.С. Жидкометаллические теплоносители,- М.: Атомиздат.- 1958.- 318 с.

33. Иванов К.Д., Лаврова О.В., и др. Примеси в тяжёлых теплоносителях. // Сборник тезисов докладов Российской межотраслевой конференции «Тепломассоперенос и свойства жидких металлов».- Обнинск.-2002,- С. 147.

34. Иванов К.Д., Салаев С.В., Мартынов П.Н., и др. Отработка методики определения потока металлических компонентов из конструкционных сталей реакторных установок. // Сборник тезисов докладов Российской межотраслевой конференции

35. Тепломассоперенос и свойства жидких металлов»,- Обнинск,- 2002,- С. 332.

36. Мартынов П.Н., Чернов М.Е., Гулевский В.А., Проворов А.А. Разработка электрохимического датчика капсульного типа для контроля кислорода в тяжёлых теплоносителях. // Атомная энергия,- 2005.- Т.98, выпуск 5,- С.360.

37. Баландин Ю.Ф., Марков В.Г. Конструкционные материалы для установок с жидкометаллическими теплоносителями.- Л.: Судпромгид.-1961,- С. 208.

38. Улыбин С.А. Теплоносители ядерных энергетических установок.- М.: Энергия.-1966.-269 с.

39. Громов Б.Ф., Субботин В.И., Тошинский Г.И. Применение расплавов эвтектики свинец-висмут и свинца в качестве теплоносителя ЯЭУ. // Атомная энергия.- 1992.-т.73, № 1.-С. 19.

40. Субботин В.И. Жидкометаллические теплоносители в ядерной энергетике. // Сборник тезисов докладов Российской межотраслевой конференции «Тепломассоперенос и свойства жидких металлов».- Обнинск,- 2002,- 332 с.

41. Теплофизические и физико-химические свойства жидкометаллических теплоносителей: Справочный материал,- Обнинск: ФЭИ,- 1992,- 335 с.

42. Мартынов П.Н., Орлов Ю.И., Ефанов А.Д., Троянов В.М., Русанов А.Е. Технология свинцово висмутовых теплоносителей для ядерных реакторов. Сборник тезисов докладов конференции «Тепломассоперенос и свойства жидких металлов».- Обнинск.-2002,- С. 20.

43. Куликов И.С. Термодинамика оксидов: Справочник.- М.: Металлургия.- 1986,- 342 с.

44. Уикс К.Е., Блок Ф.Е. Термодинамические свойства 65 элементов, их оксидов, галогеноидов, карбидов и нитридов. Перевод П.П. Арсентьева.- М.: Металлургия.-1965,-240 с.

45. Соловьев В.А., Комраков Г.С. Растворимость элементов в жидком висмуте: Аналитический обзор.- Обнинск: ФЭИ.- 1975,- 102 с.

46. Ячменев Г.С., Русанов А.Е., Громов Б.Ф. и др. Проблемы коррозии конструкционных материалов в свинцово-висмутовом теплоносителе. // Сборник докладов конференции «Тяжёлые жидкометаллические теплоносители в ядерной технологии», Т.1.-Обнинск,- 1999.-С. 136

47. Каппе W.R. Corrosion of metals by liquid Bi-Te solutions Corrosion, 1973.- v.29, №2,-p.75-82.

48. Liquid Metals Embrittlement of steel by lead alloys. Corrosion by Liquid Metals. N.Y., p.417-439. Auth.: W.R. Warke at all.

49. Карабаш А. Г. и др. Химико-спектральный метод анализа примесей в свинце. // Аналитическая химия. I960.- Т15. №5,- С.623-627.

50. Бондаренко JI. С. Современное состояние методов определения примесей в свинце,-М.: Наука,- 1965,-С. 311-319.

51. Багдасаров Ю.Е., Пинхасик М.С., Кузнецов И.А., Козлов Ф.А и др. Технические проблемы реакторов на быстрых нейтронах.- М.: Атомиздат,- 1969,- 164 с.

52. Alkali Metal Coolants, Preprint IAEA, Vienna.- 1967. p. 124.

53. Proceedings of the International Conference on Sodium Technology and Large Fast Reactor Design. Nov.7-9.- 1968.- ANL-7520.- p.l.

54. McPheeters C.C., Bierry J.C. The dynamic Characteristics of a Plugging Indicator for Sodium. -Nucl. Appl.- 1969.- vol. 6, №6,- p. 573-581.

55. Skladzien S.B. Towards Automatic and Continuous Plugging Meters. Reactor and Fuel -Proc. Technology, 1968,-vol. 11, №3,- p. 138-143.

56. Лузин В.П., Зинковский И.В., Покидышев В.В., Иванов А.А. Кислородные зонды в сталеплавильном производстве. -М.: Металлургия,- 1989. 144с.

57. Крестовников A.M., Владимиров А.П. и др. Справочник по расчетам равновесий металлургических реакций.- М.: Металлургиздат.- 1963.- 426 с.

58. Джуринская Е.Г., Приданцев М.В. Влияние расплавов РЬ на разрушение армкожелеза. // Изв. АН СССР. Металлы,- 1976,- №5,- С. 229-233.

59. Баландин Ю.Ф. и др. Прочность и пластичность теплоустойчивой стали типа 12-1МФ в сплаве Pb-Bi. // ФХММ.- 1979,- т.6, №6,- С.85-89.

60. Kelman L.R., Wilkinson W.D. Resistance of materials to attack by liquid metals/ USAEC, ANL-4417.- 1950,-p.75.

61. Weeks J.R. Liquid Curves of 19 Dilute Binary Alloys of Bi. Trans. Amer. Soc. For Metals, 1965.- v.58.- p.302-322.

62. Состояние и перспективы работ по созданию АЭС с реакторами на быстрых нейтронах: Сборник докладов II симпозиума стран-членов СЭВ под ред. О.Д. Казачковского и др.- Обнинск,- 1975,- 125 с.

63. Фокин М.Н., Жигалова К.А. Методы коррозионных испытаний металлов,- М.: Металлургия.- 1986.- 190 с.

64. Страффорд К.Н., Датт П.К., Гуджен К.Дж. Покрытия и обработка поверхности для защиты от коррозии и износа.- М.: Металлургия.- 1991.- 276 с.

65. Физические величины. Справочник. Под редакцией И.С. Григорьева,- М.:

66. Энергоатомиздат,- 1991,- 390с.

67. Мартынов П.Н., Чернов М.Е., Гулевский В.А., Проворов А.А., Гольба B.C.

68. Разработка индикатора защитных пассивационных плёнок на сталях в сплаве Pb, Pb

69. Bi по электросопротивлению. // Сборник тезисов докладов отраслевого научно-технического семинара «Проблемы технологии и теплогидравлики жидкометаллических теплоносителей»,- Обнинск.- 2000.- С.52.

70. Таланчук П.М.,. Шматко Б.А, Заика JI.C., Цветкова О.Е. Полупроводниковые и твердоэлектролитные сенсоры.- Киев: Техника.- 1992,- 224 с.

71. Карапетьянц М.Х. Химическая термодинамика.- М: Госхимиздат,- 1969,-548с.

72. Филиппов С.М. и др. Физико-химические методы исследования металлургических процессов.- М.: Металлургия.- 1968,- 270 с.

73. Перфильев В.М., Дёмин А.К., Кузин Б.Л., Липилин А.С. Высокотемпературный электролиз газов. -М.: Наука.- 1988. 232с.

74. Леонов А.И., Костиков Ю.К.,Трусова Е.М. Влияние фазовых превращений наэлектрические свойства в системе ZrCb СаО. // Неорганические материалы,- 1979.Т. 15, № 11.- с.1975- 1977.

75. Чусовитина Т.В. Керамические материалы из диоксида циркония. Екатеринбург: УИФ «Наука»,- 1994.- 90 с.

76. Заявка 1286969. Япония, МКИ4 СОЧ В 35/586 В 23 К 9/ 26. №63 113322. Заявл. 10.05.88. Опубл. 17.11.89.

77. Stevens R., Evans Р.А. Transformation Toughening by Dispersed Polycrystalline zirconia. //British Ceramic Transactions and Journal.- 1984,- V.83, №l.-p.28-31.

78. Торопов H.A., Барзаковский В.П., Лапин B.B., Курцева H.H. Диаграммы состояния силикатных систем: Справочник.- Л.: Наука.- 1969.- 822с.

79. А.с. 91236 СССР. МКИ В 28 С. Горячее литьё керамических изделий под давлением. / Грибовский П.О. Опубл. 1951, Бюл. № 8.

80. Логинов Н.И. Опыт разработки и применения электромагнитных расходомеров для эвтектического сплава свинец-висмут. // Сборник докладов конференции «Тяжёлые жидкометаллические теплоносители в ядерной технологии», Т.2.- Обнинск: ГНЦРФ ФЭИ,- 1999,- С. 747.

81. С. Wagner. Beitrag zur Theoric des Aulaufvorgaugs. II // Zeitschrift fur phys. Chemie.-1933. Abt. В., В. 21, N 14. - S. 25-41.

82. Вечер А.А., Вечер Д.В. Термодинамические свойства окисных систем. II. Определение термодинамических свойств окислов методом ЭДС в случае смешанной проводимости твердого электролита // Журнал физической химии.- 1967.- Т.41, №6.-с. 1288-1293.

83. Громов Б.Ф., Шматко Б.А. Физико-химические свойства расплавов свинец-висмут. // Изв. вузов. Ядерная энергетика.- 1996, №4.- С. 35.

84. Самарский А.А. Теория разностных схем.- М.: Наука,- 1978,- 385 с.

85. Пелех Б.Л. Теория оболочек с конечной сдвиговой жесткостью.- Киев: Высшая школа,- 1974,- 420 с.

86. Филин А.П. Элементы теории оболочек,- Л.: Стройиздат.-1987.- 218 с.

87. Тимошенко С.П. Пластинки и оболочки,-М.: Гостехтеориздат,- 1948,- 416 с.

88. Гребер Г., Эркс С., Григулль У. Основы учения о теплообмене.- М.: Иностранная литература.- 1958,- 236 с.

89. Юрков Л.Ф., Леко В.К. Переходные стёкла и слои в электровакуумной промышленности,- М.: Энергия,- 1979,- 368 с.

90. Справочник по электротехническим материалам: Том 2 под ред. Ю.В. Коридкого, В.В. Пасынкова,- М.: Энергоатомиздат,- 1987,- 490с.

91. Преснов В.А. и др. Основы техники и физики спая,- Томск: Томский университет -1961.- 320с.

92. Преснов В.А. и др. Керамика и её спаи с металлом в технике.- М.: Атомиздат,-1969. С. 209.

93. Павлушкин Н.М. Химическая технология стекла и ситаллов.- М.: Стройиздат,-1983,- 380с.

94. Преснов В.А. Поверхностные явления в металлах и сплавах в процессах порошковой металлургии.- Киев: АН УССР,- 1961.- 296с.

95. Реферат «Экспресс-инф. Силикатные материалы»,- №48,- 1962,- ВИНИТИ,- 36 с.

96. Алексеенко М.П. Когезия и адгезия горячего стекла,- М.: Машиностроение,- 1969. -218 с.

97. Иванов Э.А., Алексеева Г.Н., Гончаров А.Г. Кристаллизация стёкол. // Стекло и керамика.- 1967.- №8.-с.19.

98. Лащинский А.А., Тощинский А.Р. Основы конструирования и расчёта химической аппаратуры: Справочник.- М.: Машиностроение,- 1970г. 646с.

99. Авдеев В.В., Воронин В.П., Ионов С.Г., Токарева С.Е. Новые уплотнения из терморасширенного графита для повышения надежности и эффективности эксплуатации энергетического оборудования.// Теплоэнергетика.- 2003,-№4.-с. 28.

100. Левин И.Я. Справочник конструктора точных приборов.- М.: Москва,.- 1964.-560с.

101. Блохин В.А, Будылов Е.Г. Жидкометаллические электроды сравнения для датчиков кислорода. // Сборник докладов межотраслевой конференции «Теплофизика-91».- Обнинск,- 1993,- с 129.

102. Громов В.Г., Шматко Б.А. Окислительный потенциал расплавов свинец-висмут. // Ядерная энергетика.- 1997,- №6.- С. 14

103. Вильям X. Мак-Адаме. Теплопередача.- М.: Государственное научно-техническое издательство по чёрной и цветной металлургии,- 1961,- 230 с.

104. Субботин В.И., Ибрагимов М.Х., Ушаков П.А., и др. Гидродинамика и теплообмен в атомных энергетических установках.- М.: Атомиздат.- 1975.- С. 35-37.

105. Полянин JI.H., Ибрагимов М.Х., Сабелев Г.И. Теплообмен в ядерных реакторах.

106. М.: Энергоиздат,- 1982,- 340 с.

107. Туркдоган Е.Г. Физическая химия высокотемпературных процессов. // Перевод с английского.- М.: Металлургия.- 1985,- 290 с.

108. Грибовский П.О. Горячее литьё керамических изделий.- Л.: Госэнергоиздат.-1961,- 400с.

109. ПР 50.2.009 94. Правила по метрологии. Порядок проведения испытаний и утверждения типа средств измерений. - М.: Госстандарт России.- 1997. - 14с.

110. Куракин В.И., Осауленко В.Н. Конечно-разностное решение уравнений общей теории ортотропных оболочек. // Сборник статей «Прочность конструкций летательных аппаратов».- Казань: КАИ.- 1986.- 156 с.

111. Кебадзе Б.В., Корнилов В.П., Луковенко Л.Г., Мартынов П.Н., Паповянц А.К., Чернов М.Е. Разработка средств измерения расхода и уровня свинцового теплоносителя в реакторной установке БРЕСТ-ОД-ЗОО. //Сборник тезисов докладов

112. Российской межотраслевой конференции «Тепломассоперенос и свойства жидких металлов».- Обнинск.- 2002,- С.54.

113. Кебадзе Б.В., Мартынов П.Н., Корнилов В.П., Гулевский В.А., Чернов М.Е. Датчики и системы контроля тяжелых теплоносителей. // Тезисы докладов конференции «Тяжелые жидкометаллические теплоносители в ядерных технологиях».- Обнинск.- 2003,- С. 24.