Численное моделирование нейтронных процессов методом Монте-Карло в счетчиках нейтронных совпадений колодезного типа тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 00.00.00, кандидат наук Владимиров Даниил Анатольевич

• Владимиров Даниил Анатольевич
• кандидат наук
• 2026

Оглавление диссертации кандидат наук Владимиров Даниил Анатольевич

ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. АКТУАЛЬНОСТЬ ТЕМЫ ИССЛЕДОВАНИЯ

1.1 ЯТЦ, перспективные реакторы

1.2 Накопление и хранение плутония

1.3 Физико-химическая форма образцов плутония

1.4 Требования к измерениям образцов плутония

ГЛАВА 2. МЕТОДЫ ИЗМЕРЕНИЯ ПЛУТОНИЯ

2.1 Разрушающие методы измерения

2.1.1 Масс-спектрометрический метод

2.1.2 Кулонометрический метод

2.2 Неразрушающие измерения

2.2.1. Гамма-спектрометрический метод

2.2.2. Калориметрический метод

2.2.3. Нейтронометрические методы

2.2.4. Счетчики множественности нейтронов для определения плутония

2.2.5. Комплексный метод

2.2.6. Приборно-методическая база АО «ВНИИНМ»

ГЛАВА 3. МЕТОДЫ МОДЕЛИРОВАНИЯ

3.1 Обзор методов численного моделирования и семейств программ

3.2 Современные программные средства численного моделирования метода множественности нейтронов

ГЛАВА 4. МОДЕЛИРОВАНИЕ СЧЕТЧИКОВ НЕЙТРОННЫХ СОВПАДЕНИЙ AWCC И RENMC

4.1 Верификация модели счетчика AWCC в программных комплексах Serpent и MCNPX

4.2 Верификация модели счетчика RENMC в программном комплексе Serpent

4.3 Разработка процедуры корректировки калибровочных коэффициентов

4.4 Моделирование стандартного образца СНУП-топлива

ГЛАВА 5. РАЗРАБОТКА РАСЧЕТНО-ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОГО МЕТОДА ОПРЕДЕЛЕНИЯ ЭФФЕКТИВНОЙ МАССЫ 240PU

5.1 Алгоритм метода и описание исследуемых объектов

5.2 Влияние неизвестных легких примесей

5.3 Оценка систематической составляющей погрешности, обусловленной процедурой корректировки калибровочных коэффициентов, и влияние 242Pu

5.4 Метрологические характеристики методики измерений

ГЛАВА 6. РАЗРАБОТКА КОНСТРУКЦИИ СЧЕТЧИКА МНОЖЕСТВЕННОСТИ НЕЙТРОНОВ

6.1 Выбор типа измерительной системы

6.2 Характеристики объекта измерения- контейнера ПО «Маяк»

6.3 Анализ просчетов и требования к конструкции нового счетчика множественности

6.4 Выбор диаметра измерительной полости, числа колец и количества счетчиков

6.4.1 Кубическая геометрия внешнего полиэтилена

6.4.2 Цилиндрическая геометрия внешнего полиэтилена

6.5 Выбор длины счетчиков, высоты измерительной полости, толщины внешнего полиэтилена и материала заглушек и облицовки полости

6.6 Исследование влияния спектра нейтронов на эффективность регистрации измерительных систем и выбор оптимальной толщины кадмия

6.7 Итоговая конструкция счетчика РСМ-01

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Благодарности

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

Приложение А. Свидетельство №5099/01.00044-2025 об аттестации методики измерений МВИ №7/393-2020

Приложение Б. Акт внедрения от 25.04.2025 г. № 26/77-акт

Приложение В. Код программы Serpent на счетчик AWCC

Приложение Г. Код программы MCNPX на счетчик AWCC

Приложение Д. Код программы Serpent на счетчик RENMC

Приложение Е. Код программы Serpent на счетчик РСМ-01

Приложение Ж. Результаты расчетов поправок на мертвое время для счетчиков AWCC и RENMC

Приложение З. Результаты расчетов статистической погрешности тройных совпадений счетчиков AWCC и RENMC

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность проблемы

В России осуществляется стратегия замкнутого топливного цикла, в рамках которой выделенный из отработавшего топлива плутоний будет использоваться в качестве сырья для изготовления нового уран-плутониевого смешанного топлива быстрых реакторов.

Разработка методов измерений массы и изотопного состава плутония является важной задачей с точки зрения нераспространения ядерного оружия, государственного учета и контроля ядерных материалов, контроля качества топлива, технологического контроля процессов его изготовления и переработки отработавшего топлива. Актуальной задачей является комплектации партий сырья - диоксида плутония для изготовления смешанного топлива. При этом неразрушающие методы имеют преимущество, так как разрушающие методы значительно более трудоемки, требуют вскрытие упаковок с диоксидом плутония и отбора представительной пробы. Также при достаточной точности неразрушающий контроль поможет решить проблему обращения с не паспортизованным по изотопному составу плутонием.

Для изготовления топлива реактора БРЕСТ планируется использовать диоксид плутония, хранящийся на складе ПО «Маяк» в контейнерах массой около 3 кг. Методика неразрушающих измерений массы плутония предполагает применение метода счета нейтронных совпадений. Характеристики образца: большой объем, широкий диапазон изотопного состава плутония, наличие легких примесей - существенно осложняют разработку методик измерения массы плутония в контейнере данным методом и предъявляют особые требования к оборудованию. Актуальность темы исследования определяется необходимостью обеспечения достоверными данными системы государственного учета и контроля ядерных материалов и технологии изготовления уран-плутониевого топлива реакторов на быстрых нейтронах нового поколения с естественной безопасностью, разрабатываемых в рамках проекта «Прорыв».

За рубежом счет нейтронных совпадений получил развитие в виде метода множественности нейтронов, который в течение многих лет успешно применяется для контроля массы плутония в различных материалах, в том числе в скрапе и отходах. В России отечественные счетчики множественности нейтронов не изготавливаются.

В силу широкой номенклатуры образцов смешанного нитридного и оксидного топлива, РАО - различный химический состав, размеры, геометрия, неоднородность -изготовление и аттестация стандартных образцов для калибровки детекторов множественности для всех случаев практически невозможны. Поэтому актуальной является разработка расчетно-экспериментального метода анализа, позволяющего вносить в

4

калибровочные коэффициенты поправки, зависящие от нейтронно-физических свойств анализируемых образцов для минимизации числа стандартных образцов. В настоящей работе для этого используются методы математического моделирования Монте-Карло, позволившие разработать модель счетчика множественности в программной среде Serpent.

Разработанный метод позволяет обеспечить:

1. контроль массы и изотопного состава плутония в сырье и топливе реакторов на быстрых нейтронах, отходах;

2. неразрушающий контроль массы и изотопного состава плутония в образцах различной физико-химической формы в системе государственного учета и контроля ядерных материалов;

3. прослеживаемость измерений, уменьшение числа стандартных образцов для методик измерения эффективной массы 240Pu;

4. оптимизацию конструкции счетчиков нейтронных совпадений для развертывания российского производства.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Численное моделирование нейтронных процессов методом Монте-Карло в счетчиках нейтронных совпадений колодезного типа»

Цель работы

Целью работы является разработка расчетно-экспериментального метода определения эффективной массы 240Pu в образцах, содержащих плутоний в разных физико-химических формах, и конструкции счетчика множественности нейтронов для измерений контейнеров с диоксидом плутония ПО «Маяк».

Для достижения поставленной цели необходимо решить следующие задачи:

1) разработать математическую модель счетчиков множественности нейтронов в программной среде SERPENT, позволяющую рассчитывать калибровочные коэффициенты ММН с учетом их зависимости от свойств анализируемых образцов;

2) разработать измерительную процедуру определения эффективной массы 240Pu в образцах с разными физико-химическими свойствами, позволяющую минимизировать необходимое число стандартных образцов;

3) исследовать влияние состава образца на результаты анализа;

4) разработать конструкцию счетчика множественности нейтронов для измерений контейнеров с диоксидом плутония ПО «Маяк».

Научная новизна

1. В программной среде Serpent разработана математическая модель счетчиков множественности нейтронов, позволяющая рассчитывать калибровочные коэффициенты ММН с учетом их зависимости от свойств анализируемых образцов.

2. Впервые разработан и внедрен расчетно-экспериментальные метод измерения эффективной массы 240Pu в образцах, содержащих плутоний различной физико-химической формы, с передачей калибровки от аттестованного объекта к исследуемому.

3. Впервые в программной среде Serpent построена модель «Измерительная система - контейнер ПО Маяк», позволяющая разработать конструкцию счетчика множественности нейтронов, предназначенного для измерений диоксида плутония в контейнере ПО «Маяк».

Теоретическая и практическая значимость работы

1. Разработанный в диссертационной работе расчетно-экспериментальный метод оценки влияния физико-химических свойств образцов использован для уточнения метрологических характеристик, расширения диапазона измерений и номенклатуры анализируемых материалов по методике измерений № 7/393-2020 «Плутоний. Измерение эффективной массы изотопа 240Pu методом множественности нейтронов». Методика измерений № 7/393-2020 с уточненными характеристиками аттестована, внедрена в систему измерений ядерных материалов АО «ВНИИНМ» и применяется для анализа оксидов, нитридов, топливных таблеток МОКС - и СНУП-топлива, скрапа в виде смесей порошков оксидов плутония и урана. Методика измерений № 7/393-2020 используется для контроля характеристик диоксида плутония, поступающего со склада в технологические цепочки изготовления экспериментального топлива Комплекса по отработке технологии уран-плутониевого оксидного смешанного топлива и Комплекса по изготовлению и исследованию высокоплотного топлива, а также для контроля отходов, образующихся при изготовлении таблеточного топлива, что подтверждено актом внедрения от 25.04.2025 № 26/77-акт.

2. Разработана конструкция Российского счетчика множественности нейтронов для измерений контейнеров с диоксидом плутония ПО «Маяк».

Основные положения, выносимые на защиту

1. Математическая модель счетчиков множественности нейтронов в программной среде Serpent, позволяющая рассчитывать калибровочные коэффициенты ММН с учетом зависимости от свойств анализируемых образцов.

2. Методология измерения эффективной массы 240Pu в образцах, содержащих плутоний различной физико-химической формы, в рамках комплексного метода, включающая процедуру корректировки калибровочных коэффициентов, установленных при измерениях со стандартными образцами из металлического плутония.

3. Результаты измерений эффективной массы 240Pu для нитридов, оксидов и РАО по новой методике.

4. Конструкция Российского счетчика множественности нейтронов для измерений контейнеров с диоксидом плутония ПО «Маяк».

Достоверность результатов и выводов обеспечивается следующим:

1. аттестацией методики измерений МВИ № 7/393-2020 «Плутоний. Измерение эффективной массы изотопа плутоний-240 методом множественности нейтронов», Свидетельство №5099/01.00044-2025.

2. актом внедрения расчетно-экспериментального метода оценки метрологических характеристик методики измерения эффективной массы плутония-240 методом множественности нейтронов, № 26/77-акт.;

Личный вклад автора

Все результаты диссертационной работы получены лично автором, либо при его непосредственном участии. Лично автором проведены:

1. сбор и анализ литературных данных по теме исследования;

2. разработка численной модели счетчиков множественности нейтронов;

3. обоснование применения методов численного моделирования для определения калибровочных коэффициентов;

4. разработка нового расчетно-экспериментального метода анализа образцов, содержащих плутоний в разных физико-химических формах;

5. разработка конструкции перспективного российского счетчика множественности нейтронов РСМ-01.

Апробация результатов

Результаты работы представлены на следующих десяти конференциях, семинарах и школах:

1) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б., Прошкина О.С. / Применение программного комплекса SERPENT в методиках измерений эффективной массы плутония-240 в методе множественности нейтронов // Международная конференция молодых специалистов, ученых и аспирантов по физике ядерных реакторов «Волга-2024» -Москва, 2024;

2) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б., Прошкина О.С. / Неразрушающий анализ рабочего тела аттестованного объекта СНУП-топлива // Молодежная научно-практическая конференция АО «ВНИИНМ» «Материалы и технологии в атомной энергетике» - Москва, 2024;

3) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Власкин Г.Н., Алеева Т.Б. / Расчет калибровочных коэффициентов метода множественности нейтронов измерения

эффективной массы плутония-240 // Научно-практическая конференция «Нейтронно-физические проблемы атомной энергетики (НЕЙТРОНИКА-2024)» - Обнинск, 2024;

4) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю. / Измерение массы плутония в РАО методом множественности нейтронов // Научно-технический семинар «Метрологическое обеспечение измерений РАО/упаковок РАО» - Москва, 2024;

5) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б. / Численные модели счетчиков множественности нейтронов AWCC и RENMC // X Всероссийский с международным участием Молодежный научный форум «OpenScience 2023» - Гатчина, 2023;

6) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б. / Численное моделирование нейтронных процессов в пассивном счетчике множественности надтепловых нейтронов RENMC // Круглый стол отечественного Ядерного общества «История и перспективы ядерного топлива» - Электросталь, 2023;

7) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б. / Численное моделирование нейтронных процессов в пассивном счетчике множественности надтепловых нейтронов RENMC // Открытая научно-техническая конференция Молодежного движения Топливной компании ТВЭЛ «Science and Youth TVEL» - Томск, 2023;

8) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б., Пугачев П.А. / Применение программного кода Serpent для моделирования метода множественности нейтронов в счетчиках нейтронных совпадений // X Международная молодежная научная школа-конференция «Современные проблемы физики и технологий» - Москва, 2023;

9) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б., Горбунова А.Ю., Пугачев П.А. / Численное моделирование измерений характеристик образцов плутония на счетчике нейтронных совпадений AWCC // Международная конференция молодых специалистов, ученых и аспирантов по физике ядерных реакторов «Волга-2022» - Москва, 2022;

10) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю. / Разработка математической модели активного колодезного счетчика нейтронных совпадений AWCC // Молодежная научно-практическая конференция АО «ВНИИНМ» «Материалы и технологии в атомной энергетике» - Москва, 2022.

Публикации.

По теме диссертации опубликовано 8 работ, включая 4 статьи в журналах, рекомендованных Высшей аттестационной комиссией при Министерстве науки и высшего образования Российской Федерации и индексируемых в реферативных базах Scopus:

1) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б., Пугачев П.А. / Применение программного кода Serpent для моделирования метода множественности нейтронов в

8

счетчиках нейтронных совпадений // Сборник тезисов докладов X Международной молодежной научной школы-конференции - Москва, 2023, стр. 34-37;

2) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б., / Численные модели счетчиков множественности нейтронов AWCC и RENMC // Сборник тезисов X Всероссийского молодежного научного форума с международным участием. - Гатчина, 2023,стр. 80;

3) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б. / Численное моделирование нейтронных процессов в пассивном счетчике множественности надтепловых нейтронов RENMC // Сборник тезисов Открытой научно-технической конференции молодежного движения топливной компании science and youth TVEL, - Томск, 2023, стр. 28;

4) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б., Горбунова А.Ю., Пугачев П.А. / Численное моделирование измерений характеристик образцов плутония на счетчике нейтронных совпадений AWCC // Атомная энергия, 2024г. Т. 136, вып. 3-4, стр. 124-130;

5) Владимиров ДА., Рогожкин В.Ю., 2024. / Измерение массы плутония в РАО методом множественности нейтронов. // Вопросы атомной науки и техники, серия: материаловедение и новые материалы, вып. 3(124), с.105-113;

6) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Алеева Т.Б., Прошкина О.С. / Применение программного комплекса SERPENT в методиках измерений эффективной массы плутония-240 в методе множественности нейтронов // Сборник тезисов Международной конференции молодых специалистов, ученых и аспирантов по физике ядерных реакторов. Москва, 2024, стр. 23-24;

7) Владимиров Д.А., Рогожкин В.Ю., Власкин Г.Н., Алеева Т.Б. / Расчет калибровочных коэффициентов метода множественности нейтронов измерения эффективной массы плутония-240 // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Ядерно-реакторные константы, 2024, вып. 4, стр. 16-28;

8) Владимиров Д.А., Прошкина О.С., Рогожкин В.Ю., Сычева Н.В. / Оценка влияния физико-химических свойств образца на измерения эффективной массы плутония-240 методом множественности нейтронов с использованием счетчика RENMC // Вопросы атомной науки и техники, серия: материаловедение и новые материалы, вып. 1(127)., стр.163-174.

ГЛАВА 1. АКТУАЛЬНОСТЬ ТЕМЫ ИССЛЕДОВАНИЯ

1.1 ЯТЦ, перспективные реакторы

Будущее атомной энергетики напрямую зависит от способности эффективно использовать имеющиеся ресурсы и, что особенно важно, от возможности их возобновления. Ключевым аспектом долгосрочного развития является переход к замкнутому ядерному топливному циклу (ЗЯТЦ), который позволит существенно снизить зависимость от природного урана и значительно продлить срок службы атомных электростанций [1]. В рамках энергетической стратегии Российской Федерации на период до 2030 года реализация замкнутого ЯТЦ является одним из приоритетных направлений.

Производство плутониевого топлива сопряжено с рядом сложностей: значительно дороже уранового топлива; требует особых мер радиационной безопасности - процесс репроцессинга экономически затратен и экологически рискован [2].

Контрольные измерения плутония критически важны на всех этапах ЯТЦ, особенно при переработке ОЯТ и производстве нового топлива. В ЯТЦ плутоний присутствует в различных формах, и его контроль необходим для обеспечения ядерной безопасности, учёта и контроля ядерных материалов, нераспространения ядерного оружия, оптимизации технологических процессов.

Большие объёмы потребления плутония в год реакторами разных типов (см. таблицу 1.1) показывают масштаб и актуальность задачи контроля изотопного состава и массы плутония на этапах ЯТЦ.

Таблица 1.1 - Годовое потребление плутония для различных типов реакторов [3], [4], [5]

Тип реактора Валовое потребление плутония (кг/год)

PWR (UOX) 0

CANDU-6 (природный уран) 0

БН-1200 (MOX 20% Pu) 1500-1600

БН-800 (MOX 20-25% Pu) 1800-2000

БРЕСТ-0Д-300 (СНУП 15% Pu) 350-450

ВВЭР-1000 (UOX) 0

ВВЭР-1000 (30% MOX 7-9% Pu) 1000-1200

В рамках проекта «Прорыв» и разработки Опытно-демонстрационного энергокомплекса (ОДЭК), проведено строительство конструкций модуля фабрикации и рефабрикации ядерного топлива (МФР), а также возведен энергоблок с реакторной установкой «БРЕСТ-ОД-300», изображенные на рисунке 1.1.

Рисунок 1.1 - Схема пристанционного топливного цикла ОДЭК

Основная цель проекта «Прорыв» — устранение ключевых недостатков современной атомной энергетики. В частности, он предусматривает значительное повышение безопасности АЭС благодаря предотвращению тяжелых аварийных ситуаций, таких как разгерметизация активной зоны, утечка теплоносителя, а также возгорания и взрывы. Это позволит избежать необходимости масштабной эвакуации населения в случае чрезвычайных происшествий.

Проект «Прорыв» также способствует укреплению режима нераспространения ядерных материалов за счёт отказа от обогащения урана, снижения объёмов выделяемого плутония и уменьшения перевозок радиоактивных веществ.

Также, за счёт внедрения передовых технологий, стоимость возведения АЭС с быстрыми реакторами станет сопоставимой с тепловыми, и, безусловно, важным аспектом является возможность переработки ОЯТ от накопленных запасов от реакторов теплового спектра [6].

Реактор «БРЕСТ-ОД-300» будет работать на смешанном нитридном уран-плутониевом топливе (СНУП). Источником плутония для первоначальных загрузок послужат запасы диоксида плутония, накопленные на ПО «Маяк». Схема топливного цикла ОДЭК отображена на рисунке 1.2.

Процесс очистки плутония от примесей включает несколько этапов. Сначала диоксид плутония с завода РТ-1 поступает на установку переочистки (УПП) на ФГУП «ГХК». После очистки он отправляется на АО «СХК», где на модуле фабрикации и рефабрикации (МФР) из него изготавливают СНУП-топливо для реактора «БРЕСТ-ОД-300».

Производство топлива для реактора БРЕСТ-ОД-300 предъявляет высокие требования к плутонию: требуются крупные партии с однородным изотопным составом, а

количество делящихся изотопов поддерживается с точностью до десятых долей процента. В рамках программы ОДЭК эта однородность достигается за счёт создания на складе ПО «Маяк» партий диоксида плутония со средним изотопным составом, которые затем отправляются на УПП для очистки. Для точного расчёта пропорций смешивания этих партий необходимы точные данные о массе и изотопном составе плутония в каждой единице первичной упаковки. Этим требованиям отвечают неразрушающие методы анализа, в частности, измерения методом множественности нейтронов.

ОДЭК АО «СХК»

Рисунок 1.2 - Схема топливного цикла ОДЭК Процесс фабрикации СНУП-топлива для реактора БРЕСТ-ОД-300 включает следующие этапы с многоуровневым контролем плутония, представленные

на рисунке 1.3 [7]:

Топ ли в ны й за вод (М Ф Р) UO, РиО,

I

О

Карботермический синтез

Порошок I (U.Pu)N J I Порошок 1. (U,Pu,Np,Am)KI

Изготовление таблетск

Таблетки 1 (U,Pu)N ^ Табпетки 4U Pu,Np,Am)N

И-зготовпение твзлов | авэпсв

Тнэпы J J | Авзпы

Изготовление ТЕС

Гомогенный сценарии (америций в таблетке)

Пэрошэк (и,Ри,1Чр> Ог + иОг+Ат30:,*

Модуль переработки

1 т

Гетерогенный сценарий > ... {америций в отдельном

таале) * *

I ранулят/керны п #

иОп-АпъОз1 II

БРЕСТ-

ТВС с топливом (:_LFu;Np_Am)-4 или ОД-ЭСП TBC iTBanavi-i и аз-згами (до 10 %>

TBC стоплиаом (U,Pu)N

Рисунок 1.3 - Схема получения и использования СНУП-топлива на площадке ОДЭК

1. Подготовка сырья

- получение оксидов урана (UO2) и плутония (PUO2) из отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) или обогащённого урана;

- очистка от примесей (америций, нептуний, продукты деления).

Методы контроля плутония: гамма-спектрометрия - определение изотопного состава плутония; рентгенофлуоресцентный анализ (РФА) - количественное измерение плутония; масс-спектрометрия (ICP-MS, TIMS) - точный изотопный анализ.

2. Синтез нитридов (U, Pu)N

- карботермическое восстановление оксидов в атмосфере азота:

- гомогенизация смеси для равномерного распределения плутония;

Методы контроля: рентгеновская дифракция (XRD) - проверка фазового состава; электронная микроскопия (SEM-EDS) - анализ распределения плутония в матрице.

3. Изготовление топливных таблеток

- прессование порошка (U, Pu)N в таблетки;

- спекание в инертной/азотной атмосфере для получения плотных керамических таблеток.

Методы контроля: гамма-сканирование - проверка равномерности распределения плутония; авторадиография - визуализация плутоний-содержащих зон; пикнометрия/архимедов метод - контроль плотности.

4. Сборка твэлов

- загрузка таблеток в оболочку из стали или сплавов (например, ЭП-823).

- заварка концов, заполнение гелием;

Методы контроля: Неразрушающий контроль (НК): гамма-дефектоскопия -выявление неравномерности плутония; рентгеновская томография - проверка целостности сборки.

5. Контроль готового топлива

- проверка геометрических параметров, герметичности, активности.

Методы контроля: гамма-спектрометрия - финальный изотопный анализ; нейтронометрический анализ; дефектоскопия (ультразвук, вихревые токи) - контроль оболочек.

1.2 Накопление и хранение плутония

На текущий момент в гражданском секторе ядерной энергетики России накоплено свыше 180 тонн плутония [8]. Основные источники его накопления включают:

1. Промышленные реакторы (1948-2012 гг.):

Реакторы на предприятиях "Маяк", СХК (Северск) и ГХК (Железногорск);

13

Прекратили работу в период 1991-2012 гг.;

Плутоний, произведённый после 1994 года, считается избыточным для военных целей и до 2016 года находился под международным контролем.

2. Атомные электростанции

35 энергоблоков общей мощностью 26 ГВт: 18 реакторов ВВЭР (12 ВВЭР-1000 и 6 ВВЭР-440); 15 канальных реакторов (11 РБМК-1000 и 4 ЭГП-6); 2 быстрых реактора (БН-600 и БН-800). Отработавшее топливо частично перерабатывается, частично хранится на местах

3. Исследовательские реакторы

22 действующих и 8 выводимых из эксплуатации. Отработавшее топливо перерабатывается на «Маяке» или хранится на местах

4. Транспортные реакторы

Реакторы подводных лодок и ледоколов. Часть топлива переработана, остальное находится на временном хранении

Распределение запасов плутония (по состоянию на 2014 год):

В составе ОЯТ (более 135 тонн): На АЭС - 77,5 тонн; В специализированных хранилищах - 58 тонн;

Выделенный плутоний: На ПО «Маяк» - 52 тонны; В хранилище избыточных материалов - 34 тонны; На СХК - более 10 тонн; для исследовательских целей - свыше 1 тонны.

1.3 Физико-химическая форма образцов плутония

Плутоний, выделенный при переработке отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), представляет собой смесь пяти изотопов: 238Ри, 239Ри, 240Ри, 241Ри и 242Ри. Тепловыделение плутониевых образцов обусловлено несколькими процессами: а-распадом изотопов 238Ри, 239Ри, 240Ри и 242Ри, спонтанным делением четных изотопов, а также а-распадом 241Ат (дочернего продукта распада 241Ри). Ниже приведены основные характеристики указанных нуклидов, а также 237№р и 237и, которые образуются в цепочке распада 241Ри. [9]

Таблица 1.2 - Характеристики нуклидов

Изотоп Основной вид распада Период полураспада , лет Удельная активность, Бк/г Удельная мощность, мВт/г Выход нейтронов спонтанного деления, нейтрон/(с-г) Выход нейтронов (а, ^-реакции на кислороде, нейтрон/(с-г)

а 87,74 6,3330-10" 567,57 2,59103 1,34104

а 2,41104 2,2942-109 1,9288 2,1810-2 3,81-Ю1

а 6,56103 8,3971 109 7,0824 1,02103 1,41-102

в 14,35 3,8244-1012 3,412 5 10-2 0,02 102

а 3,76105 1,4522-108 0,1159 1,72103 0,2102

^Лш а 433,6 1,2655-10" 114,2 1,18 0,60102

23^ в (6,75 сут.) 9,4080-107 - - -

237^ а 2,14106 2,58107 - - <10-3

Плутоний в металлической форме существует в семи аллотропных модификациях. Физические характеристики плутония существенно варьируются в зависимости от его кристаллической структуры. Плотность твердого металла колеблется в пределах от 16 до 19,8 г/см3.

Плутоний способен образовывать несколько соединений с углеродом и азотом, включая монокарбид РиС и нитрид PuN. Особый интерес представляет нитрид Ри^ который рассматривается в качестве перспективного топлива для реакторов на быстрых нейтронах.

- плотность: ~14,3 г/см3 (теоретическая для стехиометрического Ри^.

- температура плавления: ~2830 °С (выше, чем у оксидов, что делает его перспективным для высокотемпературных реакторов).

- теплопроводность: ~10-20 Вт/(мК) (выше, чем у Ри02, что улучшает отвод тепла в реакторе);

Наиболее важным соединением плутония в ЯТЦ является диоксид плутония PuO2, который обладает высокой температурой плавления (2400 °С) и нерастворим в воде. Технология получения PuO2 включает прокаливание оксалата плутония при температурах до 700 °С, в результате которого образуется мелкодисперсный порошок с размером частиц около 1 мкм. Основной практический интерес к PuO2 связан с его способностью выделять значительную тепловую энергию, возникающую при торможении а-частиц, испускаемых изотопами плутония. Помимо этого, диоксид плутония является источником нейтронного и гамма-излучения, что создает риск внешнего облучения персонала и оборудования. Для иллюстрации: тепловыделение контейнера с диоксидом плутония, полученного при переработке ОЯТ реактора ВВЭР-440, достигает примерно 40 Вт, а мощность

экспозиционной дозы - 30 мкР/с. Важно отметить, что в процессе хранения из-за накопления 241Am тепловыделение и мощность дозы возрастают.

Значительные вариации изотопного состава плутония, производимого на РТ-1, напрямую связаны с разнообразием перерабатываемых ОТВС. Основными определяющими факторами являются: тип реактора, глубина выгорания, начальное обогащение урана и время выдержки ОЯТ. В зависимости от изотопного состава плутоний разделяют на две категории: высокофоновый (энергетический) - с низким содержанием 239Ри; низкофоновый - с высоким содержанием 239Ри.

Основные характеристики диоксида плутония, загружаемого в контейнер ПО «Маяк» [10]:

1) масса диоксида плутония от 1500 до 3300 г;

2) скорость генерации нейтронов 105- 5 • 106 н/с;

3) параметр а (измеренное значение) изменяется от 1 (норма) до 8 (остатки неразложившегося оксалата и влага);

4) накопление влаги в среднем до 1,0 % по массе за 6^7 лет. При хранении контейнеров более 20 лет отмечен привес до 3,5%;

5) содержание фтора с массовой долей до 10"3%;

6) насыпная плотность порошков диоксида плутония изменяется от 1,34 до 1,87

г/см3;

7) большой диапазон изменения изотопного состава - приведен в таблице 1.3; Таблица 1.3 - Диапазон изменений изотопного состава плутония

Изотоп плутония Диапазон массовой доли изотопа в плутонии, в %

ВВЭР БН

От 0,2 до 2,1 От 0,05 до 0,25

От 54,0 до 82,0 От 94,5 до 98,5

От 15,5 до 24,0 От 1,7 до 4,8

От 2,0 до 11,5 От 0,03 до 0,5

От 1,0 до 11,5 От 0,01 до 0,1

8) средний размер частиц изменяется от единиц мкм до 40 мкм, в среднем 7 мкм;

9) высота засыпки от 7,6 см до 23,3 см;

10) коэффициент умножения нейтронов от 1,10 до 1,15. 1.4 Требования к измерениям образцов плутония

В Российской Федерации осуществляется строгий учет и контроль ядерных и специальных неядерных материалов. Согласно положениям нормативного документа НП-

030-19 [11], фиксируется только количественные показатели плутония в пределах балансовых зон, не включая данные о его изотопном составе. Информация об изотопных характеристиках содержится исключительно в паспортах учетных единиц, хранящихся непосредственно в местах нахождения материалов. При этом в государственной системе отсутствуют сведения о минорных актиноидах, которые образуются в процессе хранения и оказывают существенное влияние на технологии замкнутого топливного цикла. Минимальное количество плутония, подлежащее обязательному учету, составляет 15 грамм.

Согласно методическим рекомендациям по учету и контролю ядерных материалов, разработанным в рамках совместной работы АО «ВНИИНМ» и институтом BATTELE по соглашению № 12228-АВ4 от 2014 года, установлены требования к точности измерений характеристик ядерных материалов. Данные положения обязательны для исполнения предприятиями Госкорпорации «Росатом» и соответствуют нормам НП-030-19. В частности, документ содержит нормативы точности для двух широко применяемых методик измерений, включая гамма-спектрометрический метод определения изотопного состава плутония (таблица 1.4) и метод нейтронных совпадений (таблица 1.5).

Таблица 1.4 - Нормы точности гамма-спектрометрических измерений

Тип материала Отношение Норма точности, %

массовых MGA MGA FRAM

долей изотопов учетные подтверждающие подтверждающие

Плутоний 238Pu/239Pu 20 30 30

низкого 240Pu/239Pu 1,0 3,0 5

выгорания 241Pu/239Pu 1,5 3,0 10

242Pu/239Pu 30 50 50

Тип материала Отношение Норма точности, %

массовых MGA MGA FRAM

долей изотопов учетные подтверждающие подтверждающие

Плутоний 238Pu/239Pu - 2,5 8,0

высокого 240Pu/239Pu - 3,0 3,0

выгорания 241Pu/239Pu - 3,0 1,5

242Pu/239Pu - - -

Таблица 1.5 - Нормы точности методами счета нейтронных совпадений

Средства измерений Материал Норма точности, %

Счетчик нейтронных совпадений JCC-51, JCC-41, JCC-31 Плутоний в виде металла или оксида 5,0

Счетчик множественности нейтронов PSMC Плутоний в виде металла или оксида 3,0

Система измерений отходов в бочках Плутоний в виде отходов 20

ГЛАВА 2. МЕТОДЫ ИЗМЕРЕНИЯ ПЛУТОНИЯ

Контроль за производством, сохранностью и применением ядерных материалов (ЯМ) основан на измерениях. Контролю подлежат материалы, находящиеся в разных физико-химических состояниях и обладающие разными количественными и качественными характеристиками. Существуют разрушающие и неразрушающие методы контроля ядерных материалов.

2.1 Разрушающие методы измерения

Разрушающие методы используются для идентификации и определения состава ядерных материалов. К ним относятся, например, гравиметрические методы; титрование; кулонометрические методы; спектрофотометрические методы; методы с изотопным разбавлением; масс-спектрометрические методы.

Разрушающие методы применяют в технологических процессах радиохимических производств, а также в качестве арбитражных и контрольных методов. Они используются для определения точного количества и изотопного состава урана, плутония, тория, америция, нептуния.

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Владимиров Даниил Анатольевич, 2026 год

источника 252СГ

0

« <и

sa ё

0,23 0,22 0,21 0,2 0,19 0,18 0,17 0,16 0,15

0

—I-1—

10 15

h, см

20

♦ Эксперимент ■ MCNPX A SERPENT

Рисунок 4.7 -Эффективность регистрации нейтронов в зависимости от положения

источника 238Pu-Be

На рисунках 4.8 и 4.9 представлены зависимости эффективности регистрации от коэффициента умножения нейтронов утечки для плутониевых образцов.

0,34

0,33

«

w 0,32 ас

ё

" 0,31

0,3

0,29

1,04

i

1,09

1,14 M, отн. ед.

1,19

1,24

♦ Эксперимент

I MCNPX

▲ SERPENT

Рисунок 4.8 - Зависимость эффективности регистрации нейтронов от коэффициента умножения для металлического плутония

0,35

0,34

д. е 0,33

X т 0,32

о

ai 0,31

0,3

0,29

0,28

1

I

1,011 1,0112

♦ Эксперимент

-1-1-1-

1,0114 1,0116 1,0118

1,012

M, отн. ед. MCNPX

▲ SERPENT

Рисунок 4.9 - Зависимость эффективности регистрации нейтронов от коэффициента

умножения для металлического плутония Программный комплекс MCNPX позволяет напрямую рассчитывать скорости счета нейтронов двойных и тройных совпадений. Проведены расчеты для стандартных образцов металлического плутония, результаты расчета скоростей счета представлены в таблице 4.6. Различия между рассчитанной скоростью счета и измеренной не превышают 2% по одиночным нейтронам, двойным и тройным совпадениям.

Таблица 4.6 - Значения экспериментальных значений скоростей счета, и результаты расчетного моделирования в программном комплексе МС^ОТХ

Образец Ni3 N1p N23 N2p N33 N3p

АО 95 505/53144/106 37,14±0,02 37,11 7,28±0,02 7,39 0,99±0,01 1,00

АО 95 505/53144/206 91,41±0,03 93,02 19,08±0,04 19,48 2,94±0,02 2,99

АО 95 505/53144/306 313,60±0,06 319,28 72,59±0,07 73,76 14,07±0,05 14,06

АО 95 505/53144/406 1052,00±0,11 1071,06 281,67±0,16 286,80 72,97±0,16 73,17

АО 95 505/53144/506 3121,00±0,21 3169,60 1022,15±0,63 1037,32 375,32±0,52 378,49

В программной среде Serpent построена математическая модель счетчика нейтронных совпадений AWCC. Полученные по ней результаты показали удовлетворительное согласие с экспериментальными данными.

Результаты верификации модели счетчика AWCC в программах Serpent и MCNPX обосновывают возможность использования Serpent при разработке методик измерения.

4.2 Верификация модели счетчика RENMC в программном комплексе Serpent

Для внесения поправок в калибровочные коэффициенты с целью уменьшения потребности в количестве стандартных образцов в настоящей работе рассматривается применение программного комплекса Serpent, реализующего метод Монте-Карло, для моделирования нейтронных процессов в счетчике RENMC. Код программы в среде Serpent представлен в Приложении Д. Цель заключается в расчете калибровочных коэффициентов 8 (эффективность регистрации нейтронов) и х (коэффициент отбора совпадений) с учетом их зависимости от нейтронно-физических свойств анализируемых образцов. Обоснование работоспособности разработанной математической модели проводится путем сравнения расчетов с экспериментальными данными для стандартных образцов, для контейнеров ТУК-30 и контейнеров ВНИИНМ с диоксидом плутония ПО «Маяк».

Калибровочные коэффициенты предустановлены на основании калибровки по калифорнию: коэффициент отбора совпадений х = 0,651, эффективность регистрации нейтронов 8 = 0,579.

Были проведены эксперименты и расчеты со следующими образцами - таблица 4.7:

5-ью образцами металлического плутония из комплекта АО 95 505/531-44-2021 без чехла и с образцами АО 95 505/531-44/406 и АО 95 505/531-44/506 в свинцовом чехле с толщиной стенки 2 мм (рисунок 4.10). С образцами без чехла проведено 5000 калибровочных измерений, результаты взяты из работы [58], с образцами с чехлом проведено 2600 калибровочных измерений длительностью 30 с каждое;

стандартным образцом металлического плутония СП-1, аттестованным по потоку нейтронов. Проведено 1400 калибровочных измерений по 30 с каждое;

2-мя образцами диоксида плутония из комплекта ГСО 8454-2003 массой 3,2 г -ГСО-03.1.02 и ГСО-03.4.02. Проведено 2600 калибровочных измерений по 30 с. Приведены рассчитанные по аттестованному изотопному составу и массе плутония значения. Также приведены рассчитанные по программе NEDIS 2.0 значения мощности источника нейтронов спонтанного деления и значения ар - отношение числа (a, n) - нейтронов к числу нейтронов спонтанного деления [59];

3-мя упаковками из ТУК-30 с диоксидом плутония ПО «Маяк», в дальнейшем именуемые «Маяк-1», «Маяк-2», «Маяк-3», с массами диоксида плутония 1962 г, 3107 г,

69

3353 г (рисунок 4.11). Для указанных контейнеров проведено 2600 калибровочных измерений по 30 с. приведены рассчитанные по аттестованному изотопному составу и массе плутония значения, результаты взяты из работы [58].

5-ью контейнерами ВНИИНМ с диоксидом плутония ПО «Маяк», перетаренным из контейнера «Маяк-1» послойно, в дальнейшем именуемые «П-1», «П-3», «П-4», «П-9», «П-11» с массами диоксида плутония примерно по 150 г каждый (рисунок 4.12). Для контейнеров П-1 и П-11 проведено 2600 калибровочных измерений по 30 с. Для контейнеров П-3, П-4 и П-9 проведено 100 измерений по 30 с., результаты взяты из работы [58]. Во всех контейнерах ВНИИНМ присутствовала поглощающая вставка из борированного полиэтилена. Указана абсолютная погрешность для Р=0.95. Таблица 4.7 - Параметры аттестованных объектов АО 95 505/531-44-2021, СП-1, образцов диоксида плутония ГСО 8454-2003 и контейнеров с диоксидом плутония

Образец Масса плутония т, г VспSсп, нейтр./с

АО 95 505/531-44/106 2,24±0,01 114,23±0,71

АО 95 505/531-44/206 5,51±0,01 281,5±1,4

АО 95 505/531-44/306 18,28±0,01 935,3±4,1

АО 95 505/531-44/406 58,30±0,01 2983±14

АО 95 505/531-44/506 160,93±0,01 8234±41

СП-1 82,93±0,01 89400±2700

ГСО-03.1.02 2,8200±0,0001 167±1

ГСО-03.4.02 2,8200±0,0001 604±1

П-1 146,34±2,50 6292,90±107,61

П-3 152,26±2,51 6537,68±111,79

П-4 147,02±2,51 6292,90±107,61

П-9 149,61±2,56 6425,49±109,88

П-11 152,43±2,61 6578,48±112,49

Маяк-1 1719,35±29,40 73862,53±1263,05

Маяк-2 2740,37±46,85 123624,38±2113,98

Маяк-3 2957,35±50,57 133415,60±2281,41

Рисунок 4.10 - Образцы металлического плутония и диоксида плутония

70

Рисунок.4.11 - Контейнер Маяк

Рисунок.4.12 - Контейнер ВНИИНМ Образцы устанавливались в центре измерительной полости. В экспериментах измеряли скорости счета одиночных нейтронов Nia, двойных Ыгэ и тройных Ызэ нейтронных совпадений. По результатам измерений методом, описанным в работе [58], были выполнены оценки экспериментальных значений: Sa и Хэ, «а, коэффициента умножения нейтронов утечки из образца Мэ (отношение числа вылетевших из образца нейтронов к числу нейтронов, родившихся в первичных событиях - в результате спонтанного деления и (a, n) - реакции).

Модель счетчика множественности надтепловых нейтронов RENMC разработана в программной среде Serpent с использованием комбинаторной геометрии. Расчеты проведены на основе библиотек ядерных данных ENDF/B-VII.0 и JEFF-3.1.1. Спектр и выход нейтронов (a, n) - реакций рассчитан по программе NEDIS 2.0. Рассчитанный спектр по NEDIS 2.0 задавался в SERPENT как внешний источник. Схема счетчика RENMC представлена в двух проекциях на рисунке 4.13.

внешний кадмий

Рисунок 4.13 - построенная при помощи программного комплекса SERPENT геометрия

счетчика RENMC в разрезе и в виде сверху На начальном этапе работы выполнены расчеты для образца 252Cf и проведено сравнение с предустановленными характеристиками счетчика с целью проверки корректности разработанной модели счетчика RENMC. Расчет калибровочных коэффициентов для источника нейтронов 252Cf привел к следующим результатам: 8 = 0,575, X = 0,619. Таким образом, результаты расчета калибровочных коэффициентов для источника нейтронов 252Cf продемонстрировали отклонение расчетной эффективности регистрации от предустановленной на 1%, а коэффициента отбора совпадений на 5%.

Сравнение рассчитанных и экспериментальных скоростей счета показало, что для всех типов образцов их расхождение не превышает 4%, кроме контейнеров Маяк-1, Маяк-2 и Маяк-3, для которых измеренная скорость счета выше рассчитанной на 7-18%.

При измерениях с контейнером Маяк-1 было выявлено несоответствие измеренного в ходе эксперимента параметра a рассчитанному на основании паспортных данных о составе образцов. С порошком диоксида плутония были выполнены гамма-спектрометрические измерения, в результате которых была обнаружена линия 1275 кэВ, образующаяся при реакциях 19F (a, n)22Na(P+)22Ne и 19F (a, p)22Ne. Оцененная по этим данным концентрация фтора не менее 0,020%. Обнаруженная примесь фторсодержащего соединения распределена неоднородно - ее в 2-3 раза меньше в нижней части исходной упаковки. Помимо этого, возможно образование влаги - до 2,5% массы порошка диоксида плутония.

Для устранения несоответствия скоростей счета в контейнерах Маяк-1, Маяк-2 и Маяк-3, а также П-1, П-3, П-4, П-9 и П-11 при помощи программного комплекса NEDIS 2.0 проведен учет (а, п) - реакции на кислороде и фторе: при расчете характеристик источника нейтронов предполагалось, что в порошке диоксида присутствуют примеси фтора и влаги в такой концентрации, что рассчитанные скорости счета и значения а равны экспериментальным. Изменение спектра и скорости счета нейтронов для контейнера в зависимости от концентрации примесей в контейнере Маяк-1 показано на рисунках 4.14 - 4.17. С увеличением концентрации фтора спектр нейтронов смещается в более мягкую область.

0 2 е, МэВ 4 6

■ П-1 Л П-3 А П-4 П-9 П-11 Л ГСО-1 ГСО-4

Рисунок 4.14 - Рассчитанные по NEDIS 2.0 спектры контейнеров ВНИИНМ и стандартных образцов диоксида плутония

0,50

0,45

0,40

В 0,35

э 0,30

1 0,25

@ 0,20

0,15

0,10

0,05

0,00

0

1

2 3 4 5 6

Е, МэВ

А 0,02% А 0,04% А 0,06% А 0,08% А 0,10% А 0,20% Рисунок 4.15 - Рассчитанные по NEDIS 2.0 спектры нейтронов в зависимости от концентрации фтора для контейнера Маяк-1

Концентрация фтора, % Рисунок 4.16 - Зависимость скорости счета нейтронов от концентрации фтора для

контейнера Маяк-1

Концентрация влаги, %

Рисунок 4.17 - Зависимость скорости счета нейтронов от концентрации влаги для

контейнера Маяк-1

Результаты сравнения расчетов для плутониевых образцов с измеренными значениями представлены в таблицах 4.8 и 4.9 Сравнение расчетов с экспериментом показало, что: расхождение расчетных и измеренных скоростей счета в не превышает 3%; рассчитанная эффективность регистрации совпадает с измеренной эффективностью в пределах 5%; различия между расчетными и экспериментальными значениями коэффициента умножения нейтронов не превышают 3%; рассчитанные коэффициенты отбора совпадений и измеренные (таблица 4.9) согласуются в пределах погрешности -примерно 10%. Таким образом, апробирована разработанная математическая модель счетчика множественности надтепловых нейтронов ЯЕКМС.

Представляет интерес сравнение калибровочных коэффициентов для разных образцов. Такое сравнение можно наглядно проводить в зависимости от вероятности поглощения нейтронов в образце, которую характеризует коэффициент размножения к.

Наблюдается уменьшение эффективности регистрации с ростом к - рисунок 4.18. Увеличение коэффициента отбора совпадений с ростом к проявляется более слабо на фоне погрешности измерений - рисунок 4.19. 0,64

д е

х

т о

0,62 0,6 0,58 0,56 0,54 0,52 0,5

1

1 *

й

\\

• •

0,00

0,05

0,10

0,15 к, отн. ед.

0,20

0,25

0,30

• Эксперимент металлический плутоний

• эксперимент металлический плутоний в свинце

• эксперимент диоксид плутония ГСО

• Эксперимент СП-1

• Эксперимент контейнеры ВНИИНМ

• Эксперимент контейнеры Маяк

• расчет металлический плутоний

• расчет металлический плутоний в свинце

• Расчет диоксид плутония ГСО

• Расчет СП-1

• Расчет контейнеры ВНИИНМ

• Расчет контейнеры Маяк

Рисунок 4.18 - Зависимость эффективности регистрации нейтронов для различных типов источников от коэффициента размножения нейтронов для положения в центре

измерительной полости

0,85 0,8 0,75

« 0 7

и 0,7

£ 0,65 т

* 0.6 0,55 0,5 0,45 0,4

1! 1 ?

( \ *\1

-1-1-1-1-1-1

0,00 0,05 0,10 0,15 0,20 0,25 0,30

к, отн. ед.

• Эксперимент металлический плутоний • Расчет металлический плутоний

• Эксперимент металлический плутоний в свинце • Расчет металлический плутоний в свинце

• Эксперимент диоксид плутония ГСО • Расчет диоксида плутония ГСО

• Эксперимент СП-1 • Расчет СП-1

• Эксперимент контейнеры ВНИИНМ • Расчет контейнеры ВНИИНМ

• Эксперимент контейнеры Маяк • Расчет контейнеры Маяк

Рисунок 4.19 - Зависимость коэффициента отбора совпадений для различных типов источников от коэффициента размножения нейтронов для положения в центре

измерительной полости 75

Таблица 4.8 - Значения экспериментальных и рассчитанных значений скоростей счета, эффективности регистрации, коэффициентов умножения нейтронов утечки и а

Образец 1/с Nр, 1/с Вэ вр Mэ Mр аэ ар

АО 106 без чехла 69,5±0,1 70,3 0,586 ±0,007 0,569 1,060±0,003 1,045 0,078±0,032 0

АО 206 без чехла 172,6±0,1 175,7 0,575 ±0,006 0,565 1,076±0,004 1,062 0,038±0,029 0

АО 306 без чехла 592,3±0,2 602,5 0,576 ±0,006 0,557 1,118±0,004 1,097 0,049±0,055 0

АО 406 без чехла 1991±1 2020,2 0,565 ±0,006 0,546 1,175±0,006 1,152 0,022±0,050 0

АО 506 без чехла 5889±1 5979,2 0,556 ±0,004 0,533 1,272±0,007 1,235 0,056±0,022 0

АО 406 в чехле 2002±1 2045,6 0,565 ±0,007 0,549 1,182±0,004 1,159 0,018±0,020 0

АО 506 в чехле 5936±1 6074,1 0,556 ±0,006 0,534 1,278±0,002 1,247 0,007±0,020 0

ГСО- 03.1.02 181,2±0,2 179,9 0,602 ±0,016 0,562 1,032±0,006 1,012 0,748±0,070 0,885

ГСО- 03.4.02 496,1±0,1 490,2 0,557 ±0,014 0,568 1,010±0,005 1,011 0,466±0,049 0,412

СП-1 48680±4 50533 0,578 ±0,015 0,555 1,138±0,13 1,109 -0,013±0,043 0

П-1 8782±1 8949 0,537 ±0,002 0,543 1,066±0,008 1,046 1,44±0,06 1,43

П-3 9245±1 9351 - 0,543 1,068±0,007 1,047 1,454 1,418

П-4 8723±1 8807 - 0,542 1,067±0,007 1,046 1,408 1,379

П-9 8360±1 8519 - 0,540 1,067±0,007 1,047 1,258 1,268

П-11 8472±1 8604 0,547 ±0,012 0,539 1,077±0,010 1,047 1,19±0,09 1,23

Маяк-1 120200±4 122065 0,540 ±0,002 0,522 1,143±0,011 1,124 1,636±0,039 1,608

Маяк-2 175800±3 178459 0,533 ±0,003 0,513 1,180±0,013 1,164 1,260±0,036 1,225

Маяк-3 193200±2 194188 0,521 ±0,002 0,512 1,195±0,015 1,171 1,339±0,036 1,225

Таблица 4.9 - Значения коэффициентов отбора совпадений

№ образца Хэ Хр

АО 95 505/531-44/106 без чехла 0,589±0,023 0,619

АО 95 505/531-44/206 без чехла 0,611±0,024 0,621

АО 95 505/531-44/306 без чехла 0,600±0,022 0,624

АО 95 505/531-44/406 без чехла 0,625±0,026 0,629

АО 95 505/531-44/506 без чехла 0,624±0,025 0,634

АО 95 505/531-44/406 в чехле 0,645±0,033 0,632

АО 95 505/531-44/506 в чехле 0,618±0,032 0,637

ГСО-03.1.02 0,538±0,084 0,604

ГСО-03.4.02 0,699±0,069 0,608

СП-1 0,597±0,074 0,627

П-1 0,603±0,064 0,638

П-3 - 0,638

П-4 - 0,638

П-9 - 0,637

П-11 0,560±0,121 0,637

Маяк-1 0,646±0,048 0,627

Маяк-2 0,652±0,041 0,632

Маяк-3 0,636±0,040 0,632

4.3 Разработка процедуры корректировки калибровочных коэффициентов

Экспериментальные калибровочные коэффициенты необходимо корректировать, если свойства анализируемого образца значительно отличаются от свойств стандартного образца, использованного для калибровки [60], [61], [62].

К смещению результатов измерений приводят различия свойств калибровочного (стандартного) и анализируемого образцов. Корректировка этого смещения путем передачи размера калибровочных коэффициентов (эффективности регистрации и коэффициента отбора совпадений) от стандартного образца к анализируемому проводилась по аналогии с алгоритмом ОСТ 95 10597 ОСТ 95 [63] с использованием в качестве модели сравнения математической модели, построенной в программной среде Serpent по формулам (4.5):

В = Вэ ст • Ер / Ер ст и X = Хэ ст • Хр / Хр ст, (4.5)

где е, х - калибровочные коэффициенты с поправкой; Еэ ст, Хэ ст — экспериментальные калибровочные коэффициенты для стандартного образца; Ер, Хр - расчетные калибровочные коэффициенты для анализируемого образца; Ер ст, Хр ст - расчетные калибровочные коэффициенты для стандартного образца.

Таким образом, оценкой смещения является разность (размах) между результатом измерения до корректировки и результатом после корректировки калибровочных коэффициентов.

Для оценки обоснования применимости скорректированных калибровочных коэффициентов с ними по измеренной скорости счета совпадений были выполнены расчеты эффективной массы 240Ри образцов металлического плутония АО 95 505/531-44—2021. В качестве стандартного выбран образец АО 95 505/531-44/106. Результаты приведены в таблице. 4.10: тэф - эффективная масса 240Ри, оцененная с использованием скорректированных калибровочных коэффициентов,

ё = (тэф — тэф „)-100%/тэф п — относительное расхождение между расчетным и аттестованным значением.

Для сравнения приведена тэф р — эффективная масса 240Ри, оцененная по нескорректированным экспериментальным калибровочным коэффициентам стандартного образца.

Расчеты показывают, что для рассмотренных вариантов эффективная масса 240Ри, оцененная с использованием скорректированных калибровочных коэффициентов точнее соответствует аттестованным значениям — расхождение не превышает 3,2%.

Таблица 4.10. - Результаты оценки эффективной массы образцов металлического плутония для счетчика AWCC

Образец Стандартный образец т эф, г т эф п, г 5, % т эф р, г 5р, %

Без чехла АО 206 АО 95 505/531-44/106 0,276 0,276 0, 1 0,272 -1,3

АО 306 0,927 0,917 1,0 0,898 -2,1

АО 406 2,982 2,925 2,0 2,819 -3,6

АО 506 8,332 8,073 3,2 7,631 -5,5

В чехле АО 106 АО 95 505/531-44/106 0,114 0,112 1,9 0,117 4,6

АО 206 АО 95 505/531-44/206 0,277 0,276 0,2 0,284 2,9

АО 306 АО 95 505/531-44/306 0,929 0,917 1,3 0,952 3,8

АО 406 АО 95 505/531-44/406 2,929 2,925 0,1 3,0 2,6

АО 506 АО 95 505/531-44/506 8,082 8,073 0,1 8,275 2,5

Для демонстрации возможности применения оцененных таким способом калибровочных коэффициентов были выполнены оценки эффективной массы плутония-240 для всех рассмотренных образцов при измерениях на счетчике множественности нейтронов RENMC. В качестве стандартного образца был взят АО 95 505/531-44/106. Следует обратить внимание, что масса плутония в образце АО 95 505/531-44/106 2,24 г сильно отличается от массы плутония в образцах АО 95 505/531-44/506 - 160,93 г и от массы плутония в контейнерах ТУК-30 - до 3 кг. Результаты представлены в таблице 4.11: Ше£п -опорная (измеренная или оцененная по имеющимся параметрам образца) эффективная масса 240Ри, ШеЦ' - эффективная масса 240Ри, рассчитанная с использованием оцененных калибровочных коэффициентов, 3 - относительное отклонение результатов расчета эффективной массы 240Ри от опорного значения;

Результаты расчетов показали, что для всех рассмотренных вариантов эффективная масса 240Ри, оцененная с использованием оцененных калибровочных коэффициентов, лучше соответствует опорным значениям - расхождения для всех типов образцов не превышают 5%.

Таблица 4.11 — Результаты оценки эффективной массы образцов для счетчика RENMC

Образец meffп, г meff, г 5, %

АО 95 505/531-44/206 0,276±0,001 0,276 -0,01

АО 95 505/531-44/306 0,917±0,004 0,929 1,27

АО 95 505/531-44/406 2,925±0,014 2,994 2,36

АО 95 505/531-44/506 8,073±0,040 8,314 2,99

АО 95 505/531-44/406 в свинце 2,925±0,014 2,985 2,04

АО 95 505/531-44/506 в свинце 8,073±0,040 8,332 3,21

ГСО-03.1.02 0,164±0,001 0,169 -1,77

ГСО-03.4.02 0,592±0,001 0,603 -1,49

СП-1 73,48±2,20 74,13 0,89

П-1 6,17±0,11 5,87 -4,98

П-3 6,41±0,11 6,11 -4,69

П-4 6,17±0,11 5,88 -4,61

П-9 6,30±0,11 6,03 -4,27

П-11 6,45±0,11 6,20 -3,86

Маяк-1 72,42±1,24 72,82 -3,00

Маяк-2 121,21±2,07 120,96 -0,20

Маяк-3 130,81±2,24 127,31 -2,68

Таким образом, описан методический подход к расчетно-экспериментальной оценке

калибровочных коэффициентов в методе множественности нейтронов. Показана корректировка экспериментальной калибровки по результатам расчетов, которая может использоваться для уточнения и расширения диапазона измерений эффективной массы 240Ри. Алгоритм корректировки подробно описан в аттестованной и внедренной методике [39].

Исследования показали возможность развитого подхода к компактным образцам плутония для разработки методик измерений и оптимизации конструкции детекторов.

4.4 Моделирование стандартного образца СНУП-топлива

В АО «ВНИИНМ» изготовлен аттестованный объект СНУП-топлива в виде порошка смешанных нитридов. Исходными материалами рабочего тела (РТ) аттестованного объекта послужили таблетки СНУП-топлива, которое полученные путем карботермического синтеза из порошков UO2 и PuO2.

Капсула изготовлена из нержавеющей стали, во внутреннем объёме обеспечена защитная среда на основе аргона. Крышка и дно приварены газодуговой сваркой в автоматическом режиме с помощью неплавящегося электрода. РТ, помещенное в полость капсулы, перед сваркой уплотнено прижимом. Сборочный чертеж и модель аттестованного объекта СНУП-топлива, разработанного в программной среде Serpent, представлены на рисунке 4.20.

1 - прижим; 3 - ось; 4 - крышка; 5 - корпус; 6 - дно; В - полость для РТ Рис. 4.20 — Сборочный чертеж аттестованного объекта и компьютерная модель

аттестованного объекта Использованный в нейтронометрических измерениях счетчик RENMC был откалиброван на аттестованных объектах металлического плутония. С целью исключения погрешности, связанной с отличием физико-химическими свойств АО от калибровочных объектов, проведено численное моделирование методом Монте-Карло.

Расчеты проведены для трех составов образца, полученных при помощи: 1) масс-спектрометрического метода с массовой долей плутония-238, определенной гамма-спектрометрическим методом (именуемый в дальнейшем «Масс-спектрометрический»);

2) неразрушающего комплексного анализа (именуемый в дальнейшем «Комплексный»);

3) неразрушающего комплексного анализа с массовой долей плутония-242,

принятого на основании разрушающего масс-спектрометрического анализа (именуемый в дальнейшем «Итоговый»).

Была выполнена калибровка счетчика RENMC по АО нитридного топлива. Было выполнено 50 серий измерений по 100 циклов длительностью 30 с каждый. Расчет калибровочных коэффициентов выполнен по программе CALIBRMOD.

Полученные коэффициенты:

% = 0,597±0,041 - коэффициент отбора совпадений;

£■= 0,585±0,010 - эффективность регистрации;

а = 0,044±0,024 - отношение числа нейтронов спонтанного деления к числу нейтронов (а, п)-реакции;

М = 1,036±0,004 - коэффициент умножения;

Os/S=0,28% - относительная стандартная неопределенность калибровки

Измеренное на счетчике ЯЕКМС значение отношения числа (а, п)-нейтронов к числу нейтронов спонтанного деления аэ = (0,044 ± 0,024) указывает на наличие примесей-мишеней (а, п)-реакций в РТ, что согласуется с данным масс-спектрометрического анализа наличия хлора и фтора. Данные реакции (а(19Р,22Ш) п, 35С1(а,п)38К, 37С1(а,п)40К) учтены при проведении расчета по программе NEDIS 2.0: отношение числа (а, п)-нейтронов к числу нейтронов спонтанного деления ар = 0,044. На рисунке 4.21 представлен полученный спектр.

0,40 0,35 0,30

'А

А

Ъ 0,25 § 0,20

ё0,15

I

Рч 0,10 0,05 0,00

*-г-

0,0 1,0

п

2,0 3,0 4,0 5,0 6,0

^ МэВ

а Итоговые данные ^ Комплексный метод ^ Масс-спектрометрия

Рисунок 4.21 - Расчетные спектры для аттестованного объекта СНУП-топлива

Результаты сравнения расчетов для аттестованного объекта СНУП-топлива для трех составов с измеренными значениями представлены в таблице 4.12. Сравнение расчетов с экспериментом показало, что измеренные скорости счета, эффективность регистрации, коэффициент умножения нейтронов утечки, совпадают с рассчитанными в среде Serpent в пределах 1%, а коэффициент отбора совпадений в пределах 6%.

Таблица 4.12 - сравнение результатов измерений и расчетов для образца АО СНУП

Тип состава W N 8р/ 8э Мр/ Мэ Хр/ Хэ

Итоговый 0,99 0,99 0,99 1,06

Комплексный 1,00 0,99 0,99 1,06

Масс-спектрометрический 0,99 0,99 0,99 1,06

По результатам расчета калибровочных коэффициентов была выполнена передача размера единицы измерения от стандартного образца металлического плутония АО 95 505/531-44/106, к анализируемому АО по формулам:

£ = £э ст • £р / £р ст = 0,595 и х = Хэ ст • Хр / Хр ст = 0,587 где е, х - калибровочные коэффициенты с поправкой.

Эффективная масса 240Ри в АО, установленная по измеренным скоростям счета нейтронных совпадений с использованием калибровочных коэффициентов с поправкой, составляет (0,700±0,007) г - дополнительный параметр АО, без поправки - (0,712±0,007), по данным масс-спектрометрии - (0,704±0,004). Смещение оценивалось по разности между скорректированной эффективной массой плутония-240 и массой до корректировки и составляет 1,2%, что соответствует результатам работы для нитридного топлива и подтверждает корректность разработанной методики [62].

ГЛАВА 5. РАЗРАБОТКА РАСЧЕТНО-ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОГО МЕТОДА ОПРЕДЕЛЕНИЯ ЭФФЕКТИВНОЙ МАССЫ 240Ри

Для повышения точности анализа в лаборатории ядерно-физических исследований АО «ВНИИНМ» был разработан способ калибровки по плутониевым образцам, аттестованным по изотопному составу и массе, в котором калибровочные коэффициенты оценивают с применением подхода Фейнмана [55]. Измерения проводят по методике, в которой счетчик множественности КЕКМС (ЛАНЛ США) [40] откалиброван по аттестованным объектам металлического плутония АО 95 505/531-44-2021. Однако на практике методика применяется не только для анализа металла, но и соединений плутония: оксидов, нитридов, топливных таблеток МОКС- и СНУП-топлива, скрапов в виде смесей

порошков оксидов плутония и урана. Это приводит к систематической погрешности, связанной с отличием нейтронных свойств анализируемых образцов от калибровочных.

Цель данного раздела состоит в расчетно-экспериментальной оценке смещения результатов измерений эффективной массы 240Ри в зависимости от вида анализируемого материала - оксиды, нитриды, РАО и от влияющих факторов. Оценка основана на процедуре корректировки калибровочных коэффициентов.

5.1 Алгоритм метода и описание исследуемых объектов

В ходе исследований выработан следующий алгоритм работы с неизвестным образцом: для моделирования неизвестного образца необходимо знать следующие исходные данные: геометрия контейнера, масса брутто и масса контейнера (масса нетто); результаты определения изотопного состава гамма-спектрометрическим методом.

В процессе моделирования неизвестного образца выполняются следующие этапы: моделирование скоростей счета и калибровочных коэффициентов; сравнение полученных скоростей счета с результатами измерений; внесение изменений в состав образца:

В программном комплексе Nedis 2.0 вводятся в состав образца дополнительные атомарные примеси кислорода, фтора, влаги и т.д. в предположении, что они распределены по образцу гомогенно. Примеси вводятся до тех пор, пока не будут выполнены требования по отклонению расчетных и экспериментальных скоростей счета (для одиночных нейтронов 1-3%, двойных совпадений 3-5%, тройных совпадений 7-10%).

Расчет калибровочных коэффициентов для нового состава образца; расчет скорректированных экспериментальных калибровочных коэффициентов; расчёт эффективной массы 240Ри по результатам измерений с использованием скорректированных калибровочных коэффициентов.

Перечень проанализированных образцов включает: стандартные образцы изотопного состава плутония в диоксиде плутония «ГСО - 1» - индекс стандартного образца в составе комплекта 1, «ГСО - 4» - индекс стандартного образца в составе комплекта 4 (в таблице 5.1 приведены значения массы плутония, рассчитанные по дополнительным характеристикам - массе диоксида плутония и массовой доле плутония в диоксиде, также приведены значения эффективной массы 240Ри, рассчитанные по массе и изотопному составу плутония);

диоксид плутония в упаковке ТУК-30 «Маяк-1» (в таблице 5.1 приведены значения массы плутония, оцененной по результатам исследований, описанных в работе [58], эффективная масса 240Ри измерена нейтронометрическим методом с калибровочными коэффициентами для образца АО 406);

диоксид плутония в стальном контейнере «Контейнер» (в таблице 5.1 приведены значения массы плутония и эффективной массы 240Ри, измеренные комплексным методом с калибровочными коэффициентами для образца АО 106);

образцы СНУП-топлива и СНУП-топлива с примесями в пластиковых контейнерах (в таблице 5.1 приведены значения массы плутония и эффективной массы 240Ри, измеренные комплексным методом с калибровочными коэффициентами для образца АО 106);

образцы МОКС-топлива и МОКС-топлива с примесями в пластиковых контейнерах (в таблице 5.1 приведены значения массы плутония и эффективной массы 240Ри, измеренные комплексным методом с калибровочными коэффициентами для образца АО 106);

Таблица 5.1 - Оценка влияния состава на смещение

№ Материал Обозначение образца Масса Ри, г Эфф. масса 240Ри, г Смещен ие, %

1 Диоксид плутония, порошок ГСО-1 2,819±0,008 0,1637±0,0010 -1,77

2 Диоксид плутония, порошок ГСО-4 2,819±0,008 0,5920±0,0010 -1,49

3 Диоксид плутония, порошок Маяк-1 1720±11 72,4±1,7 -3,00

4 Диоксид плутония, порошок Контейнер 132,3±1,4 5,41±0,08 -1,43

5 СНУП, (и,Ри,Кр)К топливные таблетки СО СНУП 11,96± 0,12 0,5085± 0,008 +1,75

6 СНУП, (и,Ри,Кр,Ат)К, порошок РТ-393 20,25±0,45 0,861±0,010 +1,32

7 СНУП, (и,РиЛр)К, топливные таблетки 154А 40,5±0,5 1,697±0,024 +1,31

8 СНУП, (и,Ри, КрК топливные таблетки 154-ч2 68,0±1,1 2,875±0,040 +1,51

9 СНУП, (и,РиЛр)К, топливные таблетки 155-ч1 98,1±1,2 4,14±0,06 +1,7

10 СНУП, (и,Ри)К с примесями, топливные таблетки ОБ-1 10,28±0,11 0,472±0,007 +0,31

11 СНУП, (и,Ри,Ат)К с примесями, топливные таблетки А1112-9 17,96±0,19 1,900±0,030 -0,85

12 СНУП, (и,Ри,Ат)К с примесями, топливные таблетки Т24 17,81±0,21 1,904±0,030 -1,34

13 СНУП, (и,Ри,Ат)К с примесями, топливные таблетки 2М 18,87±0,40 2,048±0,030 -1,70

14 МОКС, (и,Ри)02, топливные таблетки Об-5 14,11±0,15 0,586±0,009 -2,79

15 МОКС, (и,Ри,Ат)02, порошок А1112-С 17,80±0,35 1,863±0,030 -2,53

Продолжение таблицы 5.1

16 М0КС,(и,Ри,Ат)02, порошок В4 20,0±0,6 2,1±0,8 -2,36

17 М0КС,(и,Ри)02, топливные таблетки М1122-Ок 15,6±1,0 0,652±0,010 -2,92

18 Скрап,(и,Ри)02+ матрица, порошок Х-1 49,4±1,0 2,28±0,14 -1,90

19 Скрап,(и,Ри)02+ матрица, порошок Х-2 54,8±1,1 2,51±0,15 -2,48

20 Скрап,(и,Ри)02+ матрица, порошок Х-3 41,5±1,0 1,98±0,15 -2,39

21 Скрап (и,Ри)02+ матрица, порошок Х-4 61,6±1,0 3,01±0,16 -2,51

22 Скрап,(и,Ри)02+ матрица, порошок Х-5 23,4±0,9 1,13±0,24 -2,24

23 Скрап,(и,Ри)02+ матрица, порошок Х-6 11,7±1,0 0,58±0,45 -2,43

скрап в виде смешанных оксидов урана и плутония (в таблице 5.1 приведены

значения массы плутония и эффективной массы 240Ри, измеренные комплексным методом с калибровочными коэффициентами для образца АО 106).

Смещение оценивали по разности между скорректированной эффективной массой 240Ри и массой до корректировки, кроме образцов ГСО - 1 и ГСО - 4, для которых в качестве опорного принимали значение, рассчитанное по аттестованным характеристикам.

5.2 Влияние неизвестных легких примесей

В ряде образцов СНУП- и МОКС-топлива, а также во всех образцах скрапа присутствуют неизвестные примеси-мишени (а, п)-реакции. Типичными примесями-мишенями могут являться такие изотопы, как 180, 19Р, ^У, 10Б, ПБ, 9Be. В случае СНУП- и МОКС-топлива наиболее распространенными являются примеси кислорода и фтора. Главными причинами роста параметра а со временем является накопление, накопление влаги за счет долгого хранения контейнера, что влечет за собой повышение концентрации кислорода, а также деградация фторопластовой крышки, что вызывает рост примеси 19Р. Неучет этих примесей в расчете источника нейтронов приводит к занижению скорости счета на 10-15% и влияет на оценку калибровочных коэффициентов.

Для демонстрации данного эффекта был проведен расчет калибровочных коэффициентов в зависимости от параметра ар в диапазоне от ар =0 до ар =2,5 для образца порошка диоксида плутония массой 150 г: с ростом параметра ар происходит ужесточение спектра за счет увеличения концентрации кислорода в составе диоксида - средняя энергия нейтронов близка к спектру деления и составляет 2,2 МэВ, из-за чего эффективность регистрации нейтронов, а среднее время жизни нейтрона в системе увеличивается - рисунок 5.4 и 5.5

На рисунке 5.1 и 5.2 представлены расчетные спектры для демонстрационного образца диоксида плутония и различных типов смешанного топлива.

0,50

a=0 a=0,25 a=0,50 а a=0,75 a=1,0 Aa=1,25

а a=1,50 А a=1,75 А a=2,0 А a=2,25 Aa=2,5

Рисунок 5.1 - Рассчитанные по NEDIS 2.0 спектры нейтронов для образца диоксида

плутония с ростом параметра а Скорость реакций деления нейтронов с ростом параметра а увеличивается на 4,8%, при этом составляя порядка 6% от нейтронного баланса. Скорость реакций поглощения в источнике не вносит ощутимого вклада и составляет порядка 0,06%. Наибольший вклад в нейтронный баланс вносит скорость утечки нейтронов из системы, которая возрастает на 20% при росте общего источника нейтронов в 3,5 раза. Плотность нейтронов в измерительной системе возрастает в 3,6 раза, и среднее время жизни нейтронов возрастает на 5,2%. На рисунке 5.3 представлено влияние спектра нейтронов на скорости реакций.

0,45

0,40

0,35

В 0,30

э 0,25

0,20

@

0,15

0,10

0,05

0,00

0,00

1,00 2,00 3,00 Е, МэВ

4,00

5,00

6,00

7

8 9 6 10 11 12 14

Рисунок 5.2 - Рассчитанные по КЕБК 2.0 спектры нейтронов для различных

образцов топлива

0,16

0 0,14 ¡Г 0,12

1 0,1

^ 0,08 Л '

о 0,06 а '

В 0,04 0,02 0

-X-

0,5

-X-

-Ж-

1 1,5

а, отн.ед.

-Ж-

♦ скорость реакций деления нейтронов ■ утечка нейтронов

X скорость реакий поглощения нейтронов в источнике Рисунок 5.3 - Влияние спектра нейтронов на скорости реакций

-X 2,5

0

2

0,584