Исследование взаимодействия светоизлучающих нанопластинок CdSe/CdZnS с оптически-резонансными периодическими наноструктурами тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 00.00.00, кандидат наук Азизов Руслан Рахимович

• Азизов Руслан Рахимович
• кандидат наук
• 2025

Оглавление диссертации кандидат наук Азизов Руслан Рахимович

Реферат

БупорБуБ

Введение

Глава 1. Обзор растворных методов синтеза перовскитов и полупроводников группы 11/У1

1.1 Перовскиты

1.2 Полупроводники 11/У1

1.3 Выводы по главе

Глава 2. Конструкции резонансных структур применимых к интеграции с материалами синтезируемыми растворными методами

2.1 Микролазеры

2.2 Плазмонные лазеры

2.3 Резонаторы Ми

2.4 Новые платформы: лазеры на основе связанных состояний в континууме

2.5 Выводы по главе

Глава 3. Применение плоского штампования для улучшения характеристик светимости светоизлучающих плёнок из нанопластинок CdSe/CdZnS

3.1 Реализация метода плоского штампования

3.2 Измерения методом переменной длины полосы

3.3 Оценка степени модификации морфологических и оптических свойств

3.4 Моделирование влияния параметров светоизлучающего величину оптического усиления

3.5 Выводы по главе

слоя на

115

120

Глава 4. Прямая лазерная запись резонансных периодических наноструктур в тонких светоизлучающих пленках из нанопластинок CdSe/CdZnS с

конфигурацией ядро/оболочка

4.1 Лазерное структурирование

4.2 Моделирование распределения резонансных мод

4.3 Измерения фотолюминесценции с угловым разрешением

4.4 Выводы по главе

Глава 5. Светоизлучение посредством гибридных связанных состояний в континууме в видимом диапазоне

5.1 Численное моделирование

5.2 Описание экспериментальной реализации

5.3 Влияние фотонной подсистемы

5.4 Выводы по главе

Заключение

Список использованных источников

Благодарности

Приложение А

Реферат

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Исследование взаимодействия светоизлучающих нанопластинок CdSe/CdZnS с оптически-резонансными периодическими наноструктурами»

Актуальность темы

Светоизлучающие устройства на основе материалов, создаваемых растворными методами, нашли своё применение во многих высокотехнологичных сферах, начиная от новых областей фотоники и микроэлектроники, заканчивая лазерными технологиями. Исследуемое в данной диссертации направление создания резонансных светоизлучающих устройств демонстрирует возможность интеграции с существующими планарными технологиями, что открывает дорогу для крупномасштабного внедрения в микроэлектронике. Упрощение интеграции оптических и электронных схем позволит реализовать на кристалле схемы квантовой информации и связи на основе фотонов. Кроме того, лазерные устройства на основе светоизлучающих материалов, синтезируемых растворными методами, могут внести значительный вклад в таких областях, как платформа «лаборатория на чипе», носимые устройства и передовая медицинская диагностика.

Задача создания резонансных светоизлучающих устройств покоится на стыке нанофотоники, химии материалов и приборостроения. Фундаментальной частью работ по созданию любых светоизлучающих устройств является понимание и учёт основных процессов, происходящих при излучении света - возбуждение и взаимодействие носителей заряда, а также контроль каналов их излучательной и безызлучательной рекомбинации. При переходе к прикладным задачам, решения, направленные на удовлетворение подобных базовых условий, не могут быть определены изолированно от свойств конкретных материалов. По этой причине выбор материалов всегда обусловлен их уникальными оптическими и физическими характеристиками, доказанными многолетними исследованиями международных научных групп. Для нанопластинок CdSe/CdZnS с площадью поверхности более 100 нм2 такими свойствами являются: проявление сильных мультиэкситонных свойств

под действием внешней накачки, большие времена жизни экситонов, высокие значения коэффициента оптического усиления, значительная стабильность свойств и отработанность методов создания светоизлучающих нанопластинок.

Интеграция светоизлучающих материалов с резонансными структурами является ключевой проблемой при создании наноразмерных устройств. Контроль коэффициента модального усиления и фактора локализации моды позволяет максимизировать оптическое усиление в данных устройствах. Преодоление ограничений, возникающих при высокой интенсивности накачки, и изучение того, как основные характеристики светоизлучающих слоев соотносятся с процессами, происходящими в резонаторе, является одной из ключевых частей данной работы. Проведен краткий обзор методов создания оптических микро- и нанорезонаторов применяемых при создании лазеров с оптической накачкой. Применение новых методов структурирования светоизлучающих слоёв посредством воздействия фемтосекундными лазерными импульсами позволяет создавать резонансные структуры напрямую из светоизлучающего слоя, тем самым повышая локализацию накачки в активном слое и снижение потерь, приходящихся на нагрев. С помощью данного подхода возможна реализация различных дизайнов планарных резонаторов, например поддерживающих связанные состояния в континууме (ССК). Применение светоизлучающих пластинок позволяет создавать фотонные системы, демонстрирующие поддержание симметрийно-защищенных ССК (СЗ-ССК), а также состояний типа Фридриха-Винтгена (ФВ-ССК) вне Г-точки благодаря отделению от непрерывного спектра.

Таким образом, исследование имеет ключевое значение для разработки более эффективных, технологичных и универсальных лазерных технологий. Ожидаемые результаты включают создание светоизлучающих структур на основе нанопластинок CdSe/CdZnS в качестве активной среды с реализацией режима оптического усиления при внешней накачке. Комплексный подход к созданию светоизлучающих устройств позволит повысить характеристики

светимости, направленности и добротности резонаторов создаваемых светоизлучающих устройств.

Целью исследования взаимодействия нанопластинок CdSe/CdZnS (НПЛ) с оптически-резонансными периодическими наноструктурами является улучшение их характеристик светоизлучения, таких как направленность, оптическое усиление, добротность. Стоит отметить, что исследование также подразумевает разработку масштабируемого метода создания резонансных периодических наноструктур для построения светоизлучающих устройств на их основе.

Научные задачи, которые необходимо решить для достижения цели:

1. Исследовать влияние объемной плотности излучателей и локализации накачки в слое НПЛ на оптическое усиление

2. Оптимизация метода лазерного структурирования слоя НПЛ для создания фотонно-кристаллических оптических резонаторов

3. Разработка высокодобротных оптических резонаторов с активным слоем из НПЛ

Научная новизна

1. Впервые описано применение метода плоского штампования при модификации полупроводниковых светоизлучающих плёнок. Показано, что данный метод позволяет контролировать толщину, плотность и шероховатость слоёв, что ведёт к росту коэффициента оптического усиления.

2. Впервые при помощи прямого структурирования фемтосекундными лазерными импульсами были созданы резонансные структуры с периодом меньше половины длинны волны структурирующего

лазерного излучения из полупроводниковых нанопластинок что привело к улучшению их светоизлучающих характеристик.

3. Впервые было показано формирование связанных состояний в континууме близких к условию Фридриха-Винтгена вне Г-точки в видимом диапазоне с добротностью порядка 103 и светоизлучения выше 700.

Теоретическая значимость диссертационной работы состоит в изучении методов повышения оптического усиления нанопластинок CdSe/CdZnS, а также особенностей интеграции с резонансными металл-диэлектрическими периодическими структурами, влияния этих особенностей на добротность светоизлучения.

Практическая значимость диссертационной работы состоит в разработке простых и масштабируемых методов создания резонансных систем на основе нанопластинок CdSe/CdZnS, демонстрирующих возможность контроля направленности, а также высокую добротность при светоизлучении. Подобные системы могут применяться в качестве эффективных платформ для создания миниатюрных низкопороговых источников излучения, используемых в фотонных интегральных схемах, сенсорике, медицине и информационных технологиях.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Модификация пленок толщиной порядка 200 нм из нанопластинок CdSe/CdZnS методом плоского штампования под давлением 1000-1500 кг/см2 приводит к увеличению модального коэффициента оптического усиления в 2,4 раза, а с учетом потерь на рассеяние в 1,3 раза за счет повышения объемной плотности излучателей в слое, и снижения амплитуды шероховатости.

2. Структурирование острофокусированными фемтосекундными лазерными импульсами слоев толщиной вплоть до 110 нм из нанопластинок CdSe/CdZnS, за счёт выраженного порога двухфотонного поглощения и низкой теплопроводности приводит к формированию резонансных структур с периодом меньше дифракционного предела, что позволяет за счет повышения направленности и оптимизации вывода излучения повысить интенсивность фотолюминесценции в 3 раза по нормали к поверхности.

3. Гибридные фотонно-плазмонные резонансные системы из Al и АЬОэ, при покрытии нанопластинками CdSe/CdZnS за счет формирования связанных состояний в континууме близких к условию Фридриха-Винтгена вне Г-точки с добротностью порядка 103, поддерживают фотолюминесценцию с добротностью 709 в видимом диапазоне.

Апробация работы

Результаты докладывались и обсуждались на международных и всероссийских конференциях:

1. 20-я международная конференция: Фундаментальные проблемы Опто- и Микроэлектроники «APCOM» (Владивосток, Россия, 2022г.)

2. Зимняя школа Фотоники (Санкт-Петербург, Россия, 2022г.)

3. XI Конгресс молодых ученых ИТМО (Санкт-Петербург, Россия, 2022г.)

4. XII Конгресс молодых ученых ИТМО (Санкт-Петербург, Россия, 2023г.)

5. 9-я международная конференция: Нанонаука и Технологии ChinaNANO 2023 (Пекин, Китай, 2023г.)

6. Международная конференция: Кооперация и интеграция промышленности, образования, науки и прикладных исследований (Циндао, Китай, 2023г.)

7. Летняя школа «METANANO on Nanophotonics and Advanced materials» (Циндао, Китай, 2023г.)

8. Международная конференция «Photonics Online Meet-up» (Нью-Йорк, США, 2023г)

9. Международный воркшоп «Nanophotonics: fundamentals, materials, designs, and applications" (Циндао, КНР, 2024г.)

10. Международный воркшоп «Nanotechnology for optics and optoelectronics» (Циндао, Китай, 2024г.)

11. Международная школа «METANANO on Nanophotonics and Advanced materials» (Циндао, Китай, 2024г.)

12. Международный воркшоп «Meta-optics and Nonlinear photonics» (Тяньзинь, Китай, 2024г.)

Достоверность

Достоверность научных положений и выводов диссертации подтверждается воспроизводимостью результатов экспериментов проведенных на современном сертифицированном оборудовании. Снижение шероховатости и толщины пленок при штамповании, а также изменение в морфологии поверхности посредством лазерного структурирования были детектированы на атомно-силовом микроскопе Аист-НТ «SMART». Спектры отражения и фотолюминесценции с угловым разрешением были получены на спектрометре Princeton Instruments SP2500+PyLoN. Экспериментальные данные полученные на данных инструментах легли в основу множества публикаций относящихся не только к данной диссертации но и серии опубликованных работ научных групп Физического факультета Университета ИТМО. Каждый из представленных в данной диссертации результатов измерений оптических откликов, таких как оптическое усиление, спектры отражения и фотолюминесценции, был подтвержден методами теоретического анализа и численного моделирования в зарекомендовавших себя в научных кругах программах Matlab и COMSOL. Подбор, применение и проверка методов исследования, демонстрировали отсутствие противоречий с литературными источниками. Полученные результаты были апробированы на

научно-технических конференциях, и опубликованы в статьях международных реферируемых журналов.

Методы исследования

Экспериментальное исследование оптических откликов с сохранением углового разрешения проводилось на самостоятельно собранной установке, реализующей сбор сигнала в задней фокальной плоскости объектива. Численное моделирование откликов с угловым разрешением от периодических структур проводилось методом Фурье-мод, а также методом конечных элементов в пакете COMSOL.

Личный вклад автора

Личный вклад автора состоит в применении следующих экспериментальных методах исследования: осаждение плёнок из раствора нанопластинок CdSe/CdZnS методами центрифугирования и ориентированной самосборки, а также их штампование. Структурирование плёнок из нанопластинок методом прямой лазерной записи. Характеризация морфологии поверхности посредством сканирующей электронной и атомно-силовой микроскопии. Измерение спектров отражения и фотолюминесценции в задней фокальной плоскости с угловым разрешением. Измерения интенсивности фотолюминесценции методом изменения длины полосы накачки. Численное моделирование спектров отражения и поглощения, от периодических структур методом Фурье-мод, а также локализации собственных мод методом конечных элементов в пакете COMSOL.

Основное содержание диссертации представлено в 5 публикациях, из них 3 в изданиях, индексируемых в базах цитирования Web of Science и/или Scopus.

Структура и объем диссертации

Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав и заключения. Работа содержит 70 рисунков и 2 таблицы. Полный объем диссертационной работы составляет 200 страниц, включая библиографический список из 186 ссылок.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Современное развитие фотоники, микро- и наноэлектроники требует создания компактных, энергоэффективных и высокостабильных источников когерентного излучения. Применение материалов, синтезируемых растворными методами, обеспечивает технологическую доступность, масштабируемость и совместимость с планарными технологиями. Исследуемое направление — резонансные светоизлучающие устройства на основе коллоидных нанопластинок, объединяет подходы нанофотоники, материаловедения и приборостроения.

Во введении обоснована актуальность разработки резонансных светоизлучающих устройств на основе материалов, синтезируемых растворными методами, их потенциал интеграции с прикладными технологиями и перспективы применения в фотонике, квантовой информации, микроэлектронике и биомедицине. Показана взаимосвязь фундаментальных процессов излучения с выбором конкретных материалов, в частности нанопластинок CdSe/CdZnS, обладающих уникальной совокупностью оптических характеристик. Уточнены ключевые вызовы, связанные с интеграцией активных слоёв и резонаторов, а также пути их решения.

Первая глава посвящена анализу классов наноматериалов, которые могут служить основой для формирования активных сред светоизлучающих устройств. Основной акцент сделан на материалах, синтезируемых

растворными методами и обладающих высокой интенсивностью фотолюминесценции, возможностью масштабирования синтеза и адаптируемостью к структурированию. Рассматривались следующие ключевые платформы: галогенидные перовскиты и полупроводники группы

пт.

Для нанопластинок на основе CdSe установлено, что переход от простого ядра к гетероструктурам с градиентной или двойной оболочкой позволяет значительно снизить порог усиленного спонтанного излучения (УСИ). Ультразвуковой, микрофлюидный и шаблонный синтезы позволяют получать частицы разнообразной морфологии и высоким оптическим усилением. Таким образом нанопластинки на основе CdSe, такие как CdSe/CdZnS являются оптимальными для задач, требующих высокой направленности светоизлучения, стабильности и низких порогов генерации.

Вторая глава

Помимо собственных светоизлучающих свойств активной среды, ключевым элементом для реализации лазерной генерации является оптический резонатор, обеспечивающий положительную обратную связь. Параллельно с растущим спросом на малогабаритные светоизлучающие устройства, конструкции оптических резонаторов прогрессируют от стандартных резонаторов Фабри-Перо к более сложным конструкциям, обеспечивающим локализацию поля в предельно малых пространственных масштабах. К таким резонаторам относятся плазмонные лазеры, резонаторы Ми, а также лазеры на основе фотонных кристаллов которые были рассмотрены в данной главе.

В третьей главе рассматриваются методы повышения модального коэффициента усиления в плёнках на основе нанопластинок CdSe/CdZnS. Традиционные методы осаждения наночастиц, такие как центрифугирование,

капельное осаждение, погружение, не позволяют достичь оптимального сочетания толщины слоя, качества поверхности, а также объёмной плотности излучателей. Среди основных проблем выделяются: формирование кофейных колец, слабый контроль над межчастичным расстоянием, эффективность внешней накачки. Основное внимание уделяется модификации слоя методом плоского штампования, направленного на увеличение объёмной плотности активных центров и снижение потерь, вызванных структурной неоднородностью.

Инженерия материалов напрямую влияет на величину оптического усиления материала (^Т) и, следовательно, вносит вклад в коэффициент модового усиления ^м) а также величину порога усиленной спонтанной фотолюминесценции. Модификация внутренних свойств подобной системы представляет собой сложную задачу управления механизмами излучательной и безызлучательной рекомбинации энергии, осложняемую внешними факторами, что часто приводит к поиску компромисса между снижением порога УСИ и увеличением максимального значения gм. Однако оптимизация коэффициента модового усиления для полученных таким образом тонких плёнок остаётся серьёзной проблемой, препятствующей разработке коммерческих лазерных диодов [85].

Результирующее оптическое усиление зависит от толщины слоя и эффективности интеграции активного слоя с оптическим резонатором, что может быть оценено через фактор локализации моды (Г). Для НПЛ контраст показателя преломления на границе активного слоя и подложки способствует увеличению Г с 1% на чистом кварцевом стекле до 19,5% на слое ТЮг толщиной 55 нм при толщине светоизлучающего слоя 42 нм [92]. При этом увеличение толщины слоя НПЛ с 21 до 28 нм привело к росту gм в 1,86 раза. Однако в дальнейшее увеличение толщины активного слоя от 100 до 250 нм будет вызывать снижение gм в 2,3 раза из-за уменьшения средней эффективности оптической накачки всего слоя [93].

Существует множество методов осаждения НПЛ, таких как метод капельного осаждения [94], центрифугирование [95], погружения [96], с применением щелевой матрицы [97]. Каждый из методов обеспечивает различный уровень однородности толщины плёнки, гладкости поверхности и объёмной плотности упаковки НПЛ, что в конечном итоге влияет на gм. Например, величина межчастичного расстояния на атомном уровне является ключевым фактором переноса электронов через прыжковый механизм [97,98]. В связи с этим можно сделать вывод что прямым способом увеличения gм является повышение объёмной плотности излучателей в плёнке (О). Этот эффект был продемонстрирован при переходе от капельного осаждения [94] к центрифугированию (СК) [95]. В свою очередь, метод СК часто сталкивается с проблемой формирования «кофейных колец», что также влияет на D и итоговое качество плёнки, снижая gм. Таким образом, требуется экономичный и простой подход для улучшения контроля параметров тонких плёнок НПЛ и их адаптации для лазерных применений [99].

Таким решением является применение метода плоского штампования (Рисунок 1), позволяющий увеличить объёмную плотность слоя и уменьшить шероховатость поверхности.

Рисунок 1 - Схема применения метода плоского штампования [100]

Образцы плёнок осаждались методом центрифугирования с последующим воздействием плоским стеклянным штампом при давлении 1000-1500 кг/см2. В качестве штампа применяли стандартные стеклянные подложки размером 1x1 см2. Уменьшенный размер штампа относительно образцов (1x1,5 см2) позволил напрямую сравнить оптические характеристики одной и той же плёнки НПЛ до и после штампования. Плоское штампование привело к улучшению качества поверхности (Рисунок 2).

До

Rms = 3.76 нм

Координаты (мкм) Координаты (мкм)

Рисунок 2 - Морфология поверхности образца (a) SC1 до, (б) SC1S после

штампования при 1500 кг/см2 [100]

Наблюдалось снижение средней толщины слоя до 137,4 нм ^С^), 133,4 нм (SC2S), 143,3 нм (SC3S) и 44,3 нм (SC4S). Процесс штампования улучшил качество поверхности (среднеквадратичная шероховатость, Rms) для SC1S до 3,03 нм и для SC2S до 4,2 нм, тогда как для SC3S и SC4S Rms слегка снизилась до 4,23 нм и 5,11 нм соответственно.

Характеристики модового усиления полученных образцов измеряли методом переменной длины полосы (Рисунок 3) [101].

Рисунок 3 - Схема измерения фотолюминесценции с изменяемой длиной

полосы накачки [100]

Было отмечено сохранение порогов УСИ образца БС2 хотя в то же время пик УСИ для SC2S демонстрирует красное смещение на 15 нм (Рисунок 4).

Рисунок 4 - Зависимость интенсивности УСИ от плотности мощности накачки для (а) образца SC2 (б) образца 8С2Б после штампования при 1000

кг/см2 [100]

Особенности роста интенсивности пика УСИ исследовали при четырёх уровнях плотности мощности: 78,4; 209; 418 и 784 мкДж/см2. Данный диапазон выбран из-за слабо выраженного эффекта насыщения усиления в НПЛ по сравнению с классическими квантовыми точками.

На основе низкоинтенсивной модели были определены величины полного модового усиления образцов:

/ = - 1),

Зн

(1)

где I — интенсивность пика УСИ, А — амплитуда оптического усиления, Ь — длина полосы возбуждающего излучения, gн — измеренное полное модовое усиление. Модель предполагает линейный рост интенсивности при низких плотностях мощности, а также экспонециальный рост за счет УСИ.

Моделирование в COMSOL Multiphysics величины Г — фактора модового ограничения, определяемого степенью локализации оптической моды в усиливающей среде, позволило количественно оценить влияние рассеяния, толщины слоя, а также внутренних оптических характеристик:

Г = X H*}zdxdy /i^lRe[E x H*}zdxdy

m 1 m 2

(2)

Параметр Г преимущественно зависит от контраста показателя преломления (п) и толщины светоизлучающего слоя. Для расчёта фактора Г в программе Comsol Multiphysics (Рисунок 5) использовали показатель преломления на длине волны, соответствующей пику УСИ, а также толщину слоя НПЛ каждого образца.

Рисунок 5 - Расчет фактора Г в Comsol Multiphysics слоя НПЛ с n = 1,899 (a) Схема моделирования, (б) слой НПЛ толщиной 44,3 нм, в) слой НПЛ толщиной 137,4 нм, (г) слой НПЛ толщиной 204,3 нм [100]

Значения Г для исходных плёнок составили 0,93 (SC1), 0,93 (SC2) и 0,86 (SC3), что обусловлено различиями в толщине. Эффект волноведения определяет предельную толщину слоя, ниже которой значения Г резко снижаются.

Модальный гейн gM может быть оценён через сечение вынужденного излучения (oe) и плотность инверсии населённостей (Num.):

дн =

Г хаех Ыиив — а

Г х оехщ

x

Fs

— а,

1-t

(3)

где Пг — плотность активных центров, Fp — плотность мощности накачки, Fs — уровень плотности мощности накачки, соответствующий насыщению моноэкситонной системы. С использованием уравнения (3)

F

Р

F

можно оценить влияние штампования на величину gм слоя НПЛ. Увеличение объёмной плотности материала и, как следствие, значения пг (равного П), приближает значения gм к gмат — величине, зависящей исключительно от внутренних свойств НПЛ. Основным параметром, влияющим на gм, является плотность активных центров пг. Коэффициент потерь а может быть оценён путём аппроксимации измеренных значений gн при различных уровнях плотности мощности (Рисунок 6).

Рисунок 6. Измеренные значения чистого модового усиления для различных образцов (точки). Аппроксимация экспериментальных данных (сплошная линия) с использованием уравнения (3) [100]

Для всех образцов величина а была аппроксимирована отдельно, обнаруживая корреляцию с шероховатостью поверхности [89,92]. Уровень насыщения плотности мощности накачки Fs для образцов зависит от нескольких факторов: структурной идентичности НПЛ, отсутствия дополнительных слоёв, влияющих на величину Г, а также объёмной плотности материала и качества слоя, определяющих эффективность распространения вынужденного излучения. При аппроксимации использовали сечение вынужденного излучения ое = 4,32*10-15 см2, характерное для CdSe/CdZnS НПЛ, согласно данным работы Foroutan-Barenji S. и соавторов [92].

Z

250-

50

100 200 300 400 500 600 700 800

Плотность энергии (мкДж/см2)

Расчётная пг для плёнки НПЛ толщиной 49 нм в работе Foroutan-Barenji и соавторы составила 459х1015 см3, что превышает 151х1015 см~3 для SC1S [92]. Это связано с преимуществами самоупорядоченного осаждения при малых толщинах плёнки. Идеальная упаковка НПЛ со средним размером 20^20x5 нм даёт порядка 500х1015 частиц/см3, что близко к величине пг. Используемые НПЛ размером порядка 20x20x7 нм обеспечили плотность 182х1015 частиц/см3 (коэффициент заполнения 0,829), что подтверждает эффективность штампования. Увеличение размера НПЛ при сохранении структуры снижает пг и оптическое усиление слоя.

Таким образом оптимальные значения модального усиления достигаются при толщине плёнки >150 нм и высокой плотности упаковки. Снижение толщины компенсируется ростом объёмной плотности. Максимальное значение модального усиления равнялось 639,8 см"1.

Четвертая глава посвящена реализации резонансных наноструктур в активных слоях из нанопластинок CdSe/CdZnS методом прямой фемтосекундной лазерной записи. Исследуются принципы формирования структур, поддерживающих высокодобротные резонансные моды, а также влияние морфологии поверхности и параметров структурирующего лазерного излучения на оптические характеристики резонаторов.

Коллоидные нанопластинки с квазидвумерной геометрией (CdSe/CdZnS) обладают сниженной скоростью Оже-рекомбинации и способностью к мультиэкситонной генерации, что делает их идеальной платформой для создания низкопороговых лазеров.

Такие НПЛ демонстрируют характеристики, сопоставимые с лучшими из существующих светоизлучающих материалов, включая низкий порог УСИ и стабильность к термическому воздействию за счет покрывающих лигандов. Показано, что оптимальные результаты достигаются при прямом

структурировании НПЛ на подложках с высоким показателем преломления, формируя периодические структуры поддерживающие резонансные моды.

Было изучено структурирование пленок из НПЛ, созданных как методом центрифугирования, так и ориентированной самоорганизации (ОС) (Рисунок

7).

~5 нм

Сё8е ч Сагп8

ск ОС

Рисунок 7 - Схематическое изображение нанопластинки CdSe/CdZnS и способов осаждения пленок методами СК и ОС [99]

Метод СК более универсален и позволяет получать пленки различной толщины. Простота, скорость и легкость контроля толщины делают этот метод одним из наиболее часто используемых методов создания тонких пленок из широкого спектра материалов. Для дальнейшего исследования методом СК был создан образец с пленкой средней толщины 110 нм на стеклянной подложке, именуемый в дальнейшем <^0>.

Метод ОС, с другой стороны, позволяет создавать пленки монослой за монослоем с высокой степенью контроля толщины и сниженной шероховатостью. Данная особенность делает этот метод привлекательным с точки зрения повышения характеристик люминесценции и эффективности светоизлучения для снижения порогов генерации. Был использован метод ОС, специально разработанный для ориентации НПЛ в горизонтальной плоскости [126]. Хотя метод ОС также является масштабируемым, однако имеет свои

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Азизов Руслан Рахимович, 2025 год

Список использованных источников

1. Bhalla A.S., Guo R., Roy R. The perovskite structure — a review of its role in ceramic science and technology // Materials Research Innovations. - 2000. -Т. 4. - № 1. - С. 3-26.

2. Sanehira E.M., Marshall A.R., Christians J.A., Harvey S.P., Ciesielski P.N., Wheeler L.M., Schulz P., Lin L.Y., Beard M.C., Luther J.M. Enhanced mobility CsPbI3 quantum dot arrays for record-efficiency, high-voltage photovoltaic cells // Science Advances. - 2017. - Т. 3. - № 10. - С. e1701731.

3. Petrov A.A., Marchenko E.I., Saidaminov M.I., et al. New insight into the formation of hybrid perovskite nanowires via structure directing adducts // Chemistry of Materials. - 2017. - Т. 29. - № 2. - С. 587-594.

4. Liu J., et al. Two-dimensional CH3NH3PbI3 perovskite: synthesis and optoelectronic application // ACS Nano. - 2016. - Т. 10, № 3. - С. 3536-3542.

5. Kim Y. H., et al. Highly efficient light-emitting diodes of colloidal metal-halide perovskite nanocrystals beyond quantum size // ACS Nano. - 2017. -Т. 11, № 7. - С. 6586-6593.

6. Liu P., et al. Organic-inorganic hybrid perovskite nanowire laser arrays // ACS Nano. - 2017. - Т. 11, № 6. - С. 5766-5773.

7. Li J., et al. Anisotropy of excitons in two-dimensional perovskite crystals // ACS Nano. - 2020. - Т. 14, № 2. - С. 2156-2161.

8. Kang J., Wang L.-W. High defect tolerance in lead halide perovskite CsPbBr3 // J. Phys. Chem. Lett. - 2017. - Т. 8, № 2. - С. 489-493.

9. Ten Brinck S., Infante I. Surface termination, morphology, and bright photoluminescence of cesium lead halide perovskite nanocrystals // ACS Energy Lett. - 2016. - Т. 1, № 6. - С. 1266-1272.

10. Pan Y.Y., et al. First-principles study on electronic structures of FAPbX3 (X = Cl, Br, I) hybrid perovskites // J. Adv. Nanomater. - 2016. - Т. 1, № 1. - С. 33-38.

11. Schmidt L. C., et al. Nontemplate synthesis of CH3NH3PbBr3 perovskite nanoparticles // J. Am. Chem. Soc. - 2014. - Т. 136, № 3. - С. 850-853.

12. Zhang F., et al. Brightly luminescent and color-tunable colloidal CH3NH3PbX3 (X=Br, I, Cl) quantum dots: potential alternatives for display technology // ACS Nano. - 2015. - T. 9, № 4. - C. 4533-4542.

13. Protesescu L., et al. Nanocrystals of cesium lead halide perovskites (CsPbX3, X = Cl, Br, I): novel optoelectronic materials showing bright emission with wide color gamut // Nano Lett. - 2015. - T. 15, № 6. - C. 3692-3696.

14. Dirin D. N., et al. Harnessing defect-tolerance at the nanoscale: highly luminescent lead halide perovskite nanocrystals in mesoporous silica matrixes // Nano Lett. - 2016. - T. 16, № 9. - C. 5866-5874.

15. He X., Qiu Y., Yang S. Fully-inorganic trihalide perovskite nanocrystals: a new research frontier of optoelectronic materials // Adv. Mater. -2017. - T. 29, № 32. - C. 1700775.

16. Li Y. D. et al. Nonaqueous synthesis of CdS nanorod semiconductor // Chemistry of materials. - 1998. - T. 10. - №. 9. - C. 2301-2303.

17. Peng Q. et al. Selective synthesis and characterization of CdSe nanorods and fractal nanocrystals //Inorganic Chemistry. - 2002. - T. 41. - №. 20.

- C. 5249-5254.

18. Yu S. H. et al. Benzene-thermal synthesis and optical properties of CdS nanocrystalline //Nanostructured materials. - 1998. - T. 10. - №. 8. - C. 13071316.

19. Yu S. H. et al. Controllable synthesis of nanocrystalline CdS with different morphologies and particle sizes by a novel solvothermal process //Journal of Materials Chemistry. - 1999. - T. 9. - №. 6. - C. 1283-1287.

20. Peng Q. et al. Low-Temperature elemental-direct-reaction route to II-VI semiconductor nanocrystalline ZnSe and CdSe //Inorganic Chemistry. - 2001.

- T. 40. - №. 16. - C. 3840-3841.

21. Yu S. H., Yoshimura M. Shape and Phase Control of ZnS Nanocrystals: Template Fabrication of Wurtzite ZnS Single-Crystal Nanosheets and ZnO Flake-like Dendrites from a Lamellar Molecular Precursor ZnS(NH2CH2CH2NH2)0.5 //Advanced Materials. - 2002. - T. 14. - №. 4. - C. 296300.

22. Peng X. et al. Shape control of CdSe nanocrystals //Nature. - 2000. -T. 404. - №. 6773. - C. 59-61.

23. Peng Z. A., Peng X. Nearly monodisperse and shape-controlled CdSe nanocrystals via alternative routes: nucleation and growth //Journal of the American Chemical Society. - 2002. - T. 124. - №. 13. - C. 3343-3353.

24. Manna L., Scher E. C., Alivisatos A. P. Synthesis of soluble and processable rod-, arrow-, teardrop-, and tetrapod-shaped CdSe nanocrystals //Journal of the American Chemical Society. - 2000. - T. 122. - №. 51. - C. 1270012706.

25. Battaglia D. et al. Colloidal two-dimensional systems: CdSe quantum shells and wells //Angewandte Chemie International Edition. - 2003. - T. 42. - №2. 41. - C. 5035-5039.

26. Li L. S. et al. High quality ZnSe and ZnS nanocrystals formed by activating zinc carboxylate precursors //Nano letters. - 2004. - T. 4. - №. 11. - C. 2261-2264.

27. Aldana J. et al. Size-dependent dissociation pH of thiolate ligands from cadmium chalcogenide nanocrystals //Journal of the American Chemical Society. - 2005. - T. 127. - №. 8. - C. 2496-2504.

28. Chan E. M., Mathies R. A., Alivisatos A. P. Size-controlled growth of CdSe nanocrystals in microfluidic reactors //Nano Letters. - 2003. - T. 3. - №. 2. - C. 199-201.

29. Dhas N. A., Zaban A., Gedanken A. Surface synthesis of zinc sulfide nanoparticles on silica microspheres: sonochemical preparation, characterization, and optical properties //Chemistry of materials. - 1999. - T. 11. - №. 3. - C. 806813.

30. Zhu J. J. et al. Sonochemical synthesis of CdSe hollow spherical assemblies via an in-situ template route //Advanced Materials. - 2003. - T. 15. -№. 2. - C. 156-159.

31. Peng X. S. et al. Synthesis of highly ordered CdSe nanowire arrays embedded in anodic alumina membrane by electrodeposition in ammonia alkaline solution //Chemical physics letters. - 2001. - T. 343. - №. 5-6. - C. 470-474.

32. Gao F., Lu Q., Zhao D. Synthesis of crystalline mesoporous CdS semiconductor nanoarrays through a mesoporous SBA-15 silica template technique //Advanced Materials. - 2003. - T. 15. - №. 9. - C. 739-742.

33. Zhou S. M., Feng Y. S., Zhang L. D. A Two-Step Route to Self-Assembly of CdS Nanotubes via Electrodeposition and Dissolution //European Journal of Inorganic Chemistry. - 2003. - T. 2003. - №. 9. - C. 1794-1797.

34. Xu X. J. et al. Preparation and formation mechanism of ZnS semiconductor nanowires made by theelectrochemical deposition method //Nanotechnology. - 2005. - T. 17. - №. 2. - C. 426.

35. Tang Z., Kotov N. A., Giersig M. Spontaneous organization of single CdTe nanoparticles into luminescent nanowires //Science. - 2002. - T. 297. - №. 5579. - C. 237-240.

36. Yu J. H. et al. Synthesis of quantum-sized cubic ZnS nanorods by the oriented attachment mechanism //Journal of the American Chemical Society. -2005. - T. 127. - №. 15. - C. 5662-5670.

37. Tang Z. et al. Self-assembly of CdTe nanocrystals into free-floating sheets //Science. - 2006. - T. 314. - №. 5797. - C. 274-278.

38. Wang Y., Fong K. E., Yang S., Ta V. D., Gao Y., Wang Z., Nalla V., Demir H. V., Sun H. Unraveling the ultralow threshold stimulated emission from CdZnS/ZnS quantum dot and enabling high-Q microlasers // Laser & Photonics Rev. - 2015. - T. 9. - C. 507-516.

39. Garcia-Santamaria F., Chen Y., Vela J., Schaller R. D., Hollingsworth J. A., Klimov V. I. Suppressed Auger recombination in "giant" nanocrystals boosts optical gain performance // Nano Lett. - 2009. - T. 9. - C. 3482-3488.

40. Park Y.-S., Bae W. K., Baker T., Lim J., Klimov V. I. Effect of Auger recombination on lasing in heterostructured quantum dots with engineered core/shell interfaces // Nano Lett. - 2015. - T. 15. - C. 7319-7328.

41. Bergman D. J., Stockman M. I. Surface Plasmon Amplification by Stimulated Emission of Radiation: Quantum Generation of Coherent Surface Plasmons in Nanosystems //Physical review letters. - 2003. - T. 90. - №. 2. - C. 027402.

42. Ivinskaya A. et al. Plasmon-assisted optical trapping and anti-trapping //Light: Science & Applications. - 2017. - T. 6. - №. 5. - C. e16258-e16258.

43. Oulton R. F. et al. Plasmon lasers at deep subwavelength scale //nature. - 2009. - T. 461. - №. 7264. - C. 629-632.

44. Zhang Q. et al. A room temperature low-threshold ultraviolet plasmonic nanolaser //Nature communications. - 2014. - T. 5. - №. 1. - C. 4953.

45. Ho J. et al. Low-threshold near-infrared GaAs-AlGaAs core-shell nanowire plasmon laser //Acs Photonics. - 2015. - T. 2. - №. 1. - C. 165-171.

46. Hill M. T. et al. Lasing in metal-insulator-metal sub-wavelength plasmonic waveguides //Optics express. - 2009. - T. 17. - №. 13. - C. 11107-11112.

47. Noginov M. A. et al. Demonstration of a spaser-based nanolaser //Nature. - 2009. - T. 460. - №. 7259. - C. 1110-1112.

48. Sergeeva K. A. et al. Laser-printed plasmonic metasurface supporting bound states in the continuum enhances and shapes infrared spontaneous emission of coupled HgTe quantum dots //Advanced Functional Materials. - 2023. - T. 33. -№. 44. - C. 2307660.

49. Ma R. M. et al. Room-temperature sub-diffraction-limited plasmon laser by total internal reflection //Nature materials. - 2011. - T. 10. - №. 2. - C. 110113.

50. Cheng P. J. et al. High-performance plasmonic nanolasers with a nanotrench defect cavity for sensing applications //Acs Photonics. - 2018. - T. 5. -№. 7. - C. 2638-2644.

51. Yu H. et al. Organic-inorganic perovskite plasmonic nanowire lasers with a low threshold and a good thermal stability // Nanoscale. - 2016. - T. 8. - №. 47. - C. 19536-19540.

52. Huang C. et al. Formation of lead halide perovskite based plasmonic nanolasers and nanolaser arrays by tailoring the substrate // ACS nano. - 2018. - T. 12. - №. 4. - C. 3865-3874.

53. Cheng P. J. et al. Full-spectrum analysis of perovskite-based surface plasmon nanolasers // Nanoscale research letters. - 2020. - T. 15. - №. 1. - C. 1-9.

54. Kress S. J. P. et al. A customizable class of colloidal-quantum-dot spasers and plasmonic amplifiers // Science advances. - 2017. - T. 3. - №. 9. - C. e1700688.

55. Ding K. et al. Record performance of electrical injection sub-wavelength metallic-cavity semiconductor lasers at room temperature // Optics express. - 2013. - T. 21. - №. 4. - C. 4728-4733.

56. Kodigala A. et al. Lasing action from photonic bound states in continuum // Nature. - 2017. - T. 541. - №. 7636. - C. 196-199.

57. Wu M. et al. Room-temperature lasing in colloidal nanoplatelets via mie-resonant bound states in the continuum // Nano Letters. - 2020. - T. 20. - №. 8. - C. 6005-6011.

58. Huang C. et al. Ultrafast control of vortex microlasers // Science. -2020. - T. 367. - №. 6481. - C. 1018-1021.

59. Kuznetsov A. I. et al. Magnetic light //Scientific reports. - 2012. - T. 2. - №. 1. - C. 492.

60. Evlyukhin A. B. et al. Demonstration of magnetic dipole resonances of dielectric nanospheres in the visible region //Nano letters. - 2012. - T. 12. - №. 7. -C. 3749-3755.

61. Kuznetsov A. I. et al. Optically resonant dielectric nanostructures //Science. - 2016. - T. 354. - №. 6314. - C. aag2472.

62. Koshelev K., Kivshar Y. Dielectric resonant metaphotonics //Acs Photonics. - 2020. - T. 8. - №. 1. - C. 102-112.

63. Meulenberg R. W. et al. Determination of the exciton binding energy in CdSe quantum dots //ACS nano. - 2009. - T. 3. - №. 2. - C. 325-330.

64. Rutckaia V. et al. Quantum dot emission driven by Mie resonances in silicon nanostructures //Nano letters. - 2017. - T. 17. - №. 11. - C. 6886-6892.

65. Ha S. T. et al. Directional lasing in resonant semiconductor nanoantenna arrays //Nature nanotechnology. - 2018. - T. 13. - №. 11. - C. 10421047.

66. Staude I., Pertsch T., Kivshar Y. S. All-dielectric resonant meta-optics lightens up //Acs Photonics. - 2019. - T. 6. - №. 4. - C. 802-814.

67. Fratalocchi A., Conti C., Ruocco G. Three-dimensional ab initio investigation of light-matter interaction in Mie lasers //Physical Review A—Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2008. - T. 78. - №. 1. - C. 013806.

68. Totero Gongora J. S. et al. Anapole nanolasers for mode-locking and ultrafast pulse generation //Nature communications. - 2017. - T. 8. - №. 1. - C. 15535.

69. Tripathi A. et al. Lasing action from anapole metasurfaces //Nano Letters. - 2021. - T. 21. - №. 15. - C. 6563-6568.

70. Zhu H. et al. Lead halide perovskite nanowire lasers with low lasing thresholds and high quality factors //Nature materials. - 2015. - T. 14. - №. 6. - C. 636-642.

71. Tiguntseva E. et al. Room-temperature lasing from Mie-resonant nonplasmonic nanoparticles //ACS nano. - 2020. - T. 14. - №. 7. - C. 8149-8156.

72.. Wu M. et al. Bound State in the Continuum in Nanoantenna-Coupled Slab Waveguide Enables Low-Threshold Quantum-Dot Lasing // Nano letters. -2021. - T. 21. - №. 22. - C. 9754-9760.

73. Klimov V. I. et al. Quantization of multiparticle Auger rates in semiconductor quantum dots //Science. - 2000. - T. 287. - №. 5455. - C. 10111013.

74. Gheshlaghi N. et al. «Self-resonant microlasers of colloidal quantum wells constructed by direct deep patterning» // Nano Letters. - 2021. - T. 21. - №. 11. - C. 4598-4605

75. Ahn N. et al. Optically excited lasing in a cavity-based, high-current-density quantum dot electroluminescent device //Advanced Materials. - 2023. - T. 35. - №. 9. - C. 2206613.

76. Gunnarsson W. B. et al. Toward nonepitaxial laser diodes //Chemical Reviews. - 2023. - T. 123. - №. 12. - C. 7548-7584.

77. Tewari K. et al. Innovative coating methods for the industrial applications //Functional coatings: innovations and challenges. - 2024. - C. 23-50.

78. Cragg G. E., Efros A. L. Suppression of Auger processes in confined structures //Nano letters. - 2010. - T. 10. - №. 1. - C. 313-317.

79. Wu J. et al. Temperature-dependent recombination dynamics and electroluminescence characteristics of colloidal CdSe/ZnS core/shell quantum dots //Applied Physics Letters. - 2021. - T. 119. - №. 7.

80. Ahn N. et al. Colloidal semiconductor nanocrystal lasers and laser diodes //Chemical Reviews. - 2023. - T. 123. - №. 13. - C. 8251-8296.

81. Jung H., Ahn N., Klimov V. I. Prospects and challenges of colloidal quantum dot laser diodes //Nature Photonics. - 2021. - T. 15. - №. 9. - C. 643-655.

82. Park Y. S. et al. Colloidal quantum dot lasers //Nature Reviews Materials. - 2021. - T. 6. - №. 5. - C. 382-401.

83. Dey A. et al. State of the art and prospects for halide perovskite nanocrystals //ACS nano. - 2021. - T. 15. - №. 7. - C. 10775-10981.

84. Liang X. et al. Near-unity emitting, widely tailorable, and stable exciton concentrators built from doubly gradient 2D semiconductor nanoplatelets //ACS nano. - 2023. - T. 17. - №. 20. - C. 19981-19992.

85. Ahn N. et al. Electrically driven amplified spontaneous emission from colloidal quantum dots //Nature. - 2023. - T. 617. - №. 7959. - C. 79-85.

86. Guzelturk B. et al. High-efficiency optical gain in type-II semiconductor nanocrystals of alloyed colloidal quantum wells //The Journal of Physical Chemistry Letters. - 2017. - T. 8. - №. 21. - C. 5317-5324.

87. Dede D. et al. Highly stable multicrown heterostructures of type-II nanoplatelets for ultralow threshold optical gain //Chemistry of Materials. - 2019. -T. 31. - №. 5. - C. 1818-1826.

88. Delikanli S. et al. Ultrahigh green and red optical gain cross sections from solutions of colloidal quantum well heterostructures //The Journal of Physical Chemistry Letters. - 2021. - T. 12. - №. 9. - C. 2177-2182.

89. Duan R. et al. Ultralow-Threshold and High-Quality Whispering-Gallery-Mode Lasing from Colloidal Core/Hybrid-Shell Quantum Wells (Adv. Mater. 13/2022) //Advanced Materials. - 2022. - T. 34. - №. 13. - C. 2270104.

90. Climente J. I., Movilla J. L., Planelles J. Auger recombination suppression in nanocrystals with asymmetric electron-hole confinement //Small. -2012. - T. 8. - №. 5. - C. 754-759.

91. Klimov V. I. Multicarrier interactions in semiconductor nanocrystals in relation to the phenomena of Auger recombination and carrier multiplication //Annu. Rev. Condens. Matter Phys. - 2014. - T. 5. - №. 1. - C. 285-316.

92. Foroutan-Barenji S. et al. Optical Gain in Ultrathin Self-Assembled Bi-Layers of Colloidal Quantum Wells Enabled by the Mode Confinement in their High-Index Dielectric Waveguides //Small. - 2020. - T. 16. - №. 45. - C. 2004304.

93. Tatarinov D. A. et al. High-Quality CsPbBr3 Perovskite Films with Modal Gain above 10 000 cm- 1 at Room Temperature //Advanced Optical Materials. - 2023. - T. 11. - №. 7. - C. 2202407.

94. Grim J. Q. et al. Continuous-wave biexciton lasing at room temperature using solution-processed quantum wells //Nature nanotechnology. - 2014. - T. 9. -№. 11. - C. 891-895.

95. She C. et al. Red, yellow, green, and blue amplified spontaneous emission and lasing using colloidal CdSe nanoplatelets //ACS nano. - 2015. - T. 9. - №. 10. - C. 9475-9485.

96. Dikmen Z. et al. Vertically oriented self-assembly of colloidal CdSe/CdZnS quantum wells controlled via hydrophilicity/lipophilicity balance: optical gain of quantum well stacks for amplified spontaneous emission and random lasing //Nanoscale. - 2023. - T. 15. - №. 22. - C. 9745-9751.

97. Baruj H. D. et al. Highly-Directional, Highly-Efficient Solution-Processed Light-Emitting Diodes of All-Face-Down Oriented Colloidal Quantum Well Self-Assembly //Small. - 2023. - T. 19. - №. 29. - C. 2206582.

98. Guzelturk B. et al. Stacking in colloidal nanoplatelets: tuning excitonic properties //ACS nano. - 2014. - T. 8. - №. 12. - C. 12524-12533.

99. Azizov R. et al. Direct laser writing of resonant periodic nanostructures in thin light-emitting films of CdSe/CdZnS core/shell nanoplatelets //Applied Physics Letters. - 2022. - T. 121. - №. 22.

100. Azizov R. et al. Modal gain tailoring by flat stamping of thin colloidal films //Applied Physics Letters. - 2025. - T. 126. - №. 20.

101. Shaklee K. L., Leheny R. F. Direct determination of optical gain in semiconductor crystals //Applied Physics Letters. - 1971. - T. 18. - №. 11. - C. 475477.

102. Guzelturk B. et al. Giant modal gain coefficients in colloidal II-VI nanoplatelets //Nano letters. - 2018. - T. 19. - №. 1. - C. 277-282.

103. Sharma M., Delikanli S., Demir H. V. Two-dimensional CdSe-based nanoplatelets: their heterostructures, doping, photophysical properties, and applications //Proceedings of the IEEE. - 2019. - T. 108. - №. 5. - C. 655-675.

104. She C. et al. Low-threshold stimulated emission using colloidal quantum wells //Nano letters. - 2014. - T. 14. - №. 5. - C. 2772-2777.

105. Diroll B. T. et al. 2D II-VI semiconductor nanoplatelets: From material synthesis to optoelectronic integration //Chemical Reviews. - 2023. - T. 123. - №. 7. - C. 3543-3624.

106. Aftenieva O. et al. Lasing by Template-Assisted Self-Assembled Quantum Dots //Advanced Optical Materials. - 2023. - T. 11. - №. 6. - C. 2202226.

107. Grivas C., Pollnau M. Organic solid-state integrated amplifiers and lasers //Laser & Photonics Reviews. - 2012. - T. 6. - №. 4. - C. 419-462.

108. Fan F. et al. Continuous-wave lasing in colloidal quantum dot solids enabled by facet-selective epitaxy //Nature. - 2017. - T. 544. - №. 7648. - C. 7579.

109. Kozlov O. V. et al. Sub-single-exciton lasing using charged quantum dots coupled to a distributed feedback cavity //Science. - 2019. - T. 365. - №2. 6454. - C. 672-675.

110. Savage N. Linking with light [high-speed optical interconnects] //Ieee spectrum. - 2002. - T. 39. - №. 8. - C. 32-36.

111. Vollmer F., Arnold S. Whispering-gallery-mode biosensing: label-free detection down to single molecules //Nature methods. - 2008. - T. 5. - №. 7. - C. 591-596.

112. Ziv A. et al. Broad-band high-gain room temperature photodetectors using semiconductor-metal nanofloret hybrids with wide plasmonic response //Nanoscale. - 2019. - T. 11. - №. 13. - C. 6368-6376.

113. Zhang J. et al. Heterostructures in two-dimensional CdSe nanoplatelets: synthesis, optical properties, and applications //Chemistry of Materials. - 2020. - T. 32. - №. 22. - C. 9490-9507.

114. Guzelturk B. et al. Amplified spontaneous emission and lasing in colloidal nanoplatelets //ACS nano. - 2014. - Т. 8. - №. 7. - С. 6599-6605.

115. Altintas Y. et al. Giant alloyed hot injection shells enable ultralow optical gain threshold in colloidal quantum wells //ACS nano. - 2019. - Т. 13. - №. 9. - С. 10662-10670.

116. Yang H. et al. Ultralow threshold room temperature polariton condensation in colloidal CdSe/CdS Core/shell nanoplatelets //Advanced Science. -2022. - Т. 9. - №. 18. - С. 2200395.

117. Mi Y. et al. High-quality hexagonal nonlayered CdS nanoplatelets for low-threshold whispering-gallery-mode lasing //Small. - 2019. - Т. 15. - №. 35. -С.1901364.

118. Sak M. et al. Coreless fiber-based whispering-gallery-mode assisted lasing from colloidal quantum well solids //Advanced Functional Materials. - 2020.

- Т. 30. - №. 1. - С. 1907417.

119. Makarov S. V. et al. Light-induced tuning and reconfiguration of nanophotonic structures //Laser & Photonics Reviews. - 2017. - Т. 11. - №. 5. - С. 1700108.

120. Zhigunov D. M. et al. Femtosecond laser printing of single Ge and SiGe nanoparticles with electric and magnetic optical resonances //ACS Photonics. -2018. - Т. 5. - №. 3. - С. 977-983.

121. Zhizhchenko A. Y. et al. Light-emitting nanophotonic designs enabled by ultrafast laser processing of halide perovskites //Small. - 2020. - Т. 16. - №. 19.

- С. 2000410.

122. Zhizhchenko A. Y. et al. Directional lasing from nanopatterned halide perovskite nanowire //Nano Letters. - 2021. - Т. 21. - №. 23. - С. 10019-10025.

123. Erdem O. et al. Thickness-tunable self-assembled colloidal nanoplatelet films enable ultrathin optical gain media //Nano Letters. - 2020. - Т. 20. - №. 9. -С. 6459-6465.

124. Yang L. et al. The fabrication of micro/nano structures by laser machining //Nanomaterials. - 2019. - Т. 9. - №. 12. - С. 1789.

125. Bauerle D. Laser processing and chemistry. - Springer Science & Business Media, 2013.

126. Byskov-Nielsen J. et al. Ultra-short pulse laser ablation of metals: threshold fluence, incubation coefficient and ablation rates //Applied Physics A. -2010. - T. 101. - №. 1. - C. 97-101.

127. Hermann J. et al. Selective ablation of thin films with short and ultrashort laser pulses //Applied Surface Science. - 2006. - T. 252. - №. 13. - C. 4814-4818.

128. Kim H., Park J., Lee B. Fourier modal method and its applications in computational nanophotonics. - Boca Raton : CRC Press, 2012. - C. 66.

129. Pazos-Outon L. M. et al. Photon recycling in lead iodide perovskite solar cells //Science. - 2016. - T. 351. - №. 6280. - C. 1430-1433.

130. Sadrieva Z. F. et al. Transition from optical bound states in the continuum to leaky resonances: role of substrate and roughness //Acs Photonics. -2017. - T. 4. - №. 4. - C. 723-727.

131. Manga Rao V. S. C., Hughes S. Single quantum-dot Purcell factor and P factor in a photonic crystal waveguide //Physical Review B—Condensed Matter and Materials Physics. - 2007. - T. 75. - №. 20. - C. 205437.

132. Hsu C. W. et al. Bound states in the continuum //Nature Reviews Materials. - 2016. - T. 1. - №. 9. - C. 1-13.

133. Pavlov A., Zabkov I., Klimov V. Lasing threshold of the bound states in the continuum in the plasmonic lattices //Optics express. - 2018. - T. 26. - №. 22. - C. 28948-28962.

134. Lee J. et al. Observation and Differentiation of Unique High-Q Optical Resonances Near Zero Wave Vector in Macroscopic Photonic Crystal Slabs //Physical review letters. - 2012. - T. 109. - №. 6. - C. 067401.

135. Novitsky D. V. et al. Quasibound states in the continuum induced by PT symmetry breaking //Physical Review B. - 2021. - T. 104. - №. 8. - C. 085126.

136. Friedrich H., Wintgen D. Interfering resonances and bound states in the continuum //Physical Review A. - 1985. - T. 32. - №. 6. - C. 3231.

137. Wu X. et al. Exciton polariton condensation from bound states in the continuum at room temperature //Nature Communications. - 2024. - T. 15. - №. 1. - C. 3345.

138. Guan J. et al. Quantum dot-plasmon lasing with controlled polarization patterns //ACS nano. - 2020. - T. 14. - №. 3. - C. 3426-3433.

139. Schiattarella C. et al. Directive giant upconversion by supercritical bound states in the continuum //Nature. - 2024. - T. 626. - №. 8000. - C. 765-771.

140. Mermet-Lyaudoz R. et al. Taming friedrich-wintgen interference in a resonant metasurface: vortex laser emitting at an on-demand tilted angle //Nano Letters. - 2023. - T. 23. - №. 10. - C. 4152-4159.

141. Zhou M. et al. Bound states in the continuum in all-dielectric metasurfaces with scaled lattice constants //Science China Physics, Mechanics & Astronomy. - 2023. - T. 66. - №. 12. - C. 124212.

142. Abujetas D. R. et al. High-Q transparency band in all-dielectric metasurfaces induced by a quasi bound state in the continuum //Laser & Photonics Reviews. - 2021. - T. 15. - №. 1. - C. 2000263.

143. Guan J. et al. Quantum dot-plasmon lasing with controlled polarization patterns //ACS nano. - 2020. - T. 14. - №. 3. - C. 3426-3433.

144. Christ A. et al. Optical properties of planar metallic photonic crystal structures: Experiment and theory //Physical Review B—Condensed Matter and Materials Physics. - 2004. - T. 70. - №. 12. - C. 125113.

145. Joseph S. et al. Exploring the optical bound state in the continuum in a dielectric grating coupled plasmonic hybrid system //Advanced Optical Materials. -2021. - T. 9. - №. 8. - C. 2001895.

146. Romanenko G. A. et al. Metal-dielectric optical microcavity with tunable Q factor //Applied Physics Letters. - 2023. - T. 123. - №. 6.

147. Canos Valero A. et al. Superscattering emerging from the physics of bound states in the continuum //Nature Communications. - 2023. - T. 14. - №. 1. -C. 4689.

148. Clabassi E. et al. Hybrid Plasmonic Symmetry-Protected Bound state in the Continuum Entering the Zeptomolar Biodetection Range //Small. - 2025. - T. 21. - №. 10. - C. 2411827.

149. Heilmann R. et al. Quasi-BIC mode lasing in a quadrumer plasmonic lattice //ACS photonics. - 2022. - T. 9. - №. 1. - C. 224-232.

150. Novitsky D. V. et al. CPA-lasing associated with the quasibound states in the continuum in asymmetric non-Hermitian structures //ACS Photonics. - 2022. - T. 9. - №. 9. - C. 3035-3042.

151. Seo I. C. et al. Fourier-plane investigation of plasmonic bound states in the continuum and molecular emission coupling //Nanophotonics. - 2020. - T. 9. -№. 15. - C. 4565-4577.

152. Xiang J. et al. Tailoring the spatial localization of bound state in the continuum in plasmonic-dielectric hybrid system //Nanophotonics. - 2020. - T. 9. -№. 1. - C. 133-142.

153. Sun S. et al. Tunable plasmonic bound states in the continuum in the visible range //Physical Review B. - 2021. - T. 103. - №. 4. - C. 045416.

154. Dikmen Z. et al. Vertically oriented self-assembly of colloidal CdSe/CdZnS quantum wells controlled via hydrophilicity/lipophilicity balance: optical gain of quantum well stacks for amplified spontaneous emission and random lasing //Nanoscale. - 2023. - T. 15. - №. 22. - C. 9745-9751.

155. Do T. T. H. et al. Room-Temperature Lasing at Flatband Bound States in the Continuum //ACS nano. - 2025. - T. 19. - №. 20. - C. 19287-19296.

156. Ahn N. et al. Optically excited lasing in a cavity-based, high-current-density quantum dot electroluminescent device //Advanced Materials. - 2023. - T. 35. - №. 9. - C. 2206613.

157. Diroll B. T. et al. 2D II-VI semiconductor nanoplatelets: From material synthesis to optoelectronic integration //Chemical Reviews. - 2023. - T. 123. - №. 7. - C. 3543-3624.

158. Isik F. et al. "Giant" Colloidal Quantum Well Heterostructures of CdSe@ CdS Core@ Shell Nanoplatelets from 9.5 to 17.5 Monolayers in Thickness Enabling Ultra-High Gain Lasing //Small. - 2024. - T. 20. - №. 38. - C. 2309494.

159. Diroll B.T., Guzelturk B., Po H., Dabard C., Fu N., Makke L., Ithurria S. 2D II-VI semiconductor nanoplatelets: from material synthesis to optoelectronic integration // Chem. Rev. - 2023. - T. 123. - № 7. - C. 3543-3624.

160. Li F., Zhang L., Metzger R.M. On the growth of highly ordered pores in anodized aluminum oxide // Chem. Mater. - 1998. - T. 10. - № 9. - C. 24702480.

161. Rojas Gómez A., Acosta L.K., Ferre-Borrull J., Santos A., Marsal L.F. Generation of Tamm plasmon resonances for light confinement applications in narrowband gradient-index filters based on nanoporous anodic alumina // ACS Appl. Nano Mater. - 2023. - T. 6. - № 7. - C. 5274-5283.

162. Tran H.N.Q., Tran K.N., Gunenthiran S., Wang J., Law C.S., Lim S.Y., Gary Lim Y.C., Abell A.D., Marsal L.F., Santos A. Tailoring Tamm plasmon resonances in dielectric nanoporous photonic crystals // ACS Appl. Mater. Interfaces. - 2024. - T. 16. - № 9. - C. 11787-11799.

163. He S., Wang Y., Wang T., Wu D., La J., Hu J., Zheng Y., Lv F., Huang Y., Wang W. Modulating polarization in second harmonic generation through symmetry evolution in plasmonic lattices // ACS Nano. - 2024. - T. 18. - № 12. -C. 8745-8753.

164. Ruiz-Clavijo A., Caballero-Calero O., Martín-González M. Revisiting anodic alumina templates: from fabrication to applications // Nanoscale. - 2021. -T. 13. - № 4. - C. 2227-2265.

165. Jung H., Ahn N., Klimov V.I. Prospects and challenges of colloidal quantum dot laser diodes // Nat. Photonics. - 2021. - T. 15. - № 9. - C. 643-655.

166. Dikmen Z., I§ik A.T., Bozkaya í., Baruj H.D., Canimkurbey B., Shabani F., Demir H.V. Vertically oriented self-assembly of colloidal CdSe/CdZnS quantum wells controlled via hydrophilicity/lipophilicity balance: optical gain of

quantum well stacks for amplified spontaneous emission and random lasing // Nanoscale. - 2023. - T. 15. - № 22. - C. 9745-9751

167. Azzam S.I., Shalaev V.M., Boltasseva A., Kildishev A.V. Formation of bound states in the continuum in hybrid plasmonic-photonic systems // Phys. Rev. Lett. - 2018. - T. 121. - № 25. - C. 253901

168. Wu X., Zhang S., Song J., Deng X., Du W., Zeng X., Liu X. Exciton polariton condensation from bound states in the continuum at room temperature // Nat. Commun. - 2024. - T. 15. - № 1. - C. 3345.

169. Schiattarella C., Romano S., Sirleto L., Mocella V., Rendina I., Lanzio V., Zito G. Directive giant upconversion by supercritical bound states in the continuum // Nature. - 2024. - T. 626. - № 8000. - C. 765-771.

170. Mermet-Lyaudoz R., Symonds C., Berry F., Drouard E., Chevalier C., Trippe-Allard G., Nguyen H.S. Taming Friedrich-Wintgen interference in a resonant metasurface: vortex laser emitting at an on-demand tilted angle // Nano Lett. - 2023. - T. 23. - № 10. - C. 4152-4159.

171. Rojas-Bustamante M., Azizov R. et al. Resonant mode crossing in hybrid structures for effective light-emission //Photonics and Nanostructures-Fundamentals and Applications. - 2025. - C. 101436.

172. Haus H. A. Electromagnetic noise and quantum optical measurements. - Springer Science & Business Media, 2012.

173. Shaklee K.L., Leheny R.F. Direct determination of optical gain in semiconductor crystals // Appl. Phys. Lett. - 1971. - T. 18. - № 11. - C. 475-477.

174. Li L. Use of Fourier series in the analysis of discontinuous periodic structures // J. Opt. Soc. Am. A. - 1996. - T. 13. - № 9. - C. 1870-1876.

175. Moharam M.G., Gaylord T.K. Rigorous coupled-wave analysis of planar-grating diffraction // J. Opt. Soc. Am. - 1981. - T. 71. - № 7. - C. 811-818.

176. Aigner A. et al. Plasmonic bound states in the continuum to tailor lightmatter coupling //Science advances. - 2022. - T. 8. - №. 49. - C. eadd4816.

177. Dyakov S.A., Stepikhova M.V., Bogdanov A.A., Novikov A.V., Yurasov D.V., Shaleev M.V., Gippius N.A. Photonic bound states in the continuum

in Si structures with the self-assembled Ge nanoislands // Laser Photonics Rev. -2021. - T. 15. - № 7. - C. 2000242.

178. Wen L., Xu R., Mi Y., Lei Y. Multiple nanostructures based on anodized aluminium oxide templates // Nat. Nanotechnol. - 2017. - T. 12. - № 3. -C.244-250

179. Gansch R., et al. Measurement of bound states in the continuum by a detector embedded in a photonic crystal // Light Sci. Appl. - 2016. - T. 5. - № 9. -C. e16147

180. Kang M., et al. Merging bound states in the continuum at off-high symmetry points // Phys. Rev. Lett. - 2021. - T. 126. - № 11. - C. 117402

181. Hsu C., Zhen B., Lee J., et al. Observation of trapped light within the radiation continuum // Nature. - 2013. - T. 499. - C. 188-191

182. Kitajima M., et al. Jpn. J. Appl. Phys. - 2021. - Vol. 60. - C. 122006

183. Pankin P.S., Wu B.R., Yang J.H., Chen K.P., Timofeev I.V., Sadreev A.F. One-dimensional photonic bound states in the continuum // Commun. Phys. -2020. - T. 3. - № 1. - C. 91

184. Romanenko G.A., Pankin P.S., Buzin D.S., Maksimov D.N., Sutormin V.S., Krasnov A.I., Timofeev I.V. Metal-dielectric optical microcavity with tunable Q factor // Appl. Phys. Lett. - 2023. - T. 123. - № 6

185. Miura R., Imamura S., Ohta R., et al. Ultralow mode-volume photonic crystal nanobeam cavities for high-efficiency coupling to individual carbon nanotube emitters // Nat. Commun. - 2014. - T. 5. - C. 5580

186. Baba T. Slow light in photonic crystals // Nat. Photonics. - 2008. - T. 2. - № 8. - C. 465-473

Благодарности

Выражаю благодарность научному руководителю, профессору Макарову Сергею Владимировичу за неоценимую помощь в процессе проведения научных исследований. Также выражаю благодарность Синеву Ивану Сергеевичу за наставничество на начальном этапе Аспирантуры. Выражаю благодарность всем сотрудникам лаборатории гибридной нанофотоники и оптоэлектроники университета ИТМО за содействие в проведении научных исследований. Благодарю за помощь в исследованиях Ишик Ф., Шабани Ф., Деликанли С., профессора Демира Х.В. а также весь коллектив научного центра UNAM университета Билкента. Благодарю сотрудников и студентов центра инноваций и развития Харбинского Инженерного Университета в Циндао за вклад в проведение исследовательских работ. Особо хочу отметить помощь Назарова Р., Рохаса-Бустаманте М., Максимова Д.Н., Панкина П.С, профессора Богданова А.А. в проведении теоретических исследований и анализе полученных результатов. Также хочу выразить благодарность всем соавторам за содействие в подготовке научных публикаций.

Приложение А

Основные публикации автора по теме диссертации

sciUtion.org/journaVapl

Direct laser writing of resonant periodic nanostructures in thin light-emitting films of CdSe/CdZnS core/shell nanoplatelets

Cite as: Appl. Phys. Lett. 121, 223301 (2022): doi 101063/5 0106895 Submitted: 30 June 2022 • Accepted: 10 November 2022 • Published Online: 28 November 2022

Ruslan Azizov, Ivan Sinev, Furkan l^ik, Farzan Shabani, Q Anatoly Pushkarev. Iklim Yurdakul. Savas Delikanli. (J Hilmi Volkan Demir," and Sergey Makarov 1

AFFILIATIONS

School of Physics and Engineering. ITMO University, 197101 St Petersburg, Russia

2Department of Electrical and Electronics Engineering and Department of Physics, UNAM—institute of Materials Science and Nanotechnology. Bilkent University. Ankara 06800, Turkey

Luminous! Center of Excellence for Semiconductor Lighting and Displays School of Electrical and Electronic Engineering. School of Physical and Mathematical Sciences. School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, Nanyang Avenue. Singapore 639798. Singapore "Qingdao Innovation and Development Center, Harbin Engineenng University, 266000 Qingdao. China

Authors to whom correspondence should be addressed: [e-mail] ru and s makarov@rrietalab ifmosu

Û

EwiüBtoi

<D

ABSTRACT

Core/shell CdSe/CdZnS nanoplatelets (NPLs) arc a promising class of nanomaterials lor lasing applications owing to their low thresholds and high stability of stimulated emission generation as compared with many other types of colloids. Moreover, they can be sell-assembled into high-quality thin films by simple methods of deposition. However, the high throughput and reproducible methods for nanopatterning of such films for advanced light-emitting applications arc still missing. In this work, we show direct laser writing on thin films assembled from CdSe/CdZnS N'PLs using either spin-coating or the self-assembly method for the purpose of fabricating. Using theoretical calculations, we design the period of the structures to achieve high quality-factor optical modes in the emission band of N'PLs. In these nanostructured NPL films, fabneated according to the design, we observe photoluminescence enhancement and directional outcoupling effects. The proposed approach holds great potential for LEDs with improved outcoupling and for distnbuted feedback lasers or lasers based on bound states in the continuum with directly written optical cavities.

Published under an exclusive license by A1P Publishing, hup - Jouorg,' 10.1 Ofc.i 5.01 i msss>5

Two-dimensional semiconductor nanoplatelets (NPLs) forming colloidal quasi-two-dimensional quantum wells (QWs) arc one of the most rapidly developing areas of photonic nanoma-terials. Auger recombination is the main fundamental obstacle to achieving low-threshold amplified spontaneous emission (ASE) and hinders the achievement of population inversion. N'PLs with their quasi-2D quantum structure exhibit reduced Auger recombination rates, while derealization of charge carriers in the plane ol NPL ensures the coexistence of several excitons and reduces the probability of exciton- exciton annihilation. The combination of these characteristics in NPLs makes them an excellent medium for achieving low-threshold lasing and highly efficient LEDs. 4

For example, one of the highest values of a net modal gain for CdSe-core NPLs was demonstrated to be around 6600 cm Such core-only NPLs may exhibit low ASE thresholds but typically lack a high quantum yield and suffer from trap states, due to the presence of dangling bonds at the surface and poor passivation solely with liganiis The solution to this problem was to coat additional layers around the core to create a core-shell structure. Such heterostructured NPLs have unique luminous characteristics and low-threshold emission amplification on par with the best light-emitting materials. The best emission amplification performance reported for NPLs so far was achieved by creating alloyed hot injection CdZnS shells on top of a CdSe core. The resulting NPLs showed not only a very low ASE threshold of 2.35 /ij/cm" but also increased chemical and thermal stabdities.

scitation.org'journalftpl

These unH[uc properties make NPLs an extremely promising platform for next-generation lasers. However, another prerequisite on route toward lasing is an optical cavity with positive optical feedback. Cavity architectures are extremely diverse and include Fabry-Perot and whispering-gallery-mode resonators, Mie resonators,1 bound-states-in-the-continuum. and various other planar designs. In particular, meticulously designed lithographic nanostructures supporting high quality-factor (Q-faetor) optical modes can be integrated with light-emitting materials, including NPLs. Recently, a low lasing threshold of 44.5 yi|/cm~. has been demonstrated in an array of TiO, nanocylmders supporting Mie-resonant bound-states-in-the-continuum and coated on tup with a layer of CdSe/CdZnS NPLs. Also, the CdSe/CdS<aCd, „Zn,S core/crowiKfi'graded alloy shell NPLs lilm was created around a cordess fiber to construct a ring resonator with whispering gallery modes, providing a lasing threshold around 188/iJ/cnT and a net modal gain coefficient of 485 cm . .Vlulti-step lithography approach was also previously used for creating self-resonant microlasers made of colloidal NPLs, where the reported lasing threshold was around 21 ;<|/cm'. As an alternative simple but versatile technique to define possibly a wide range ol optical cavities, direct laser writing (DLW) approach was successfully used for nano-pattermng of light-emitting materials with relatively low thermal conductivity. The key to the success of direct writing is preventing the overheating of the remaining material surrounding the ablated regions. In this regard, films made of NPLs separated by ligands should also possess critically reduced heat transport, which may then prove to be a promising tool for fabrication of light-emitting devices and lasers using the DLW approach.

In this work, we develop and demonstrate the DLW method for directly structuring thin films made of CdSe/CdZnS nanoplatelets using two alternativ e coating techniques of spin-coating and oriented sell-assembly. The structuring capabilities of the DLW make it possible to create nanostructures with small and controllable periods that support optical modes in these NPL films at different wavelengths in the proximity of the emission band of the NPLs. The improved directionality and photoluminescence enhancement achieved with nanostinctured NPL films created by DLW in this work will expand the toolkit of methods for patterning I FDs and lasers of colloidal QWs. which is currently a very rapidly progressing direction of research.

In our experiments, we studied the laser structuring ol both spin-coated (SC) and oriented self-assembled (SA) films of GlSe/CxiZnS nanoplatelets, of which individual quantum structure and lilm structure are schematically shown in Fig li.i'. All details on the synthesis protocols and film deposition processes are given in the 'ijpplemen-tary material.

The SC method is more versatile and makes it possible also to obtain thick films. The simplicity, speed, and ease of thickness control render this method as one of the must commonly used coating techniques for creating thin films from a vast range of materials. For further investigation by the SC method, a sample with the film of average thickness of 110 nm on a glass substrate was created and hereinafter is called as "SC"

The SA method, on the other hand, makes it possible to create the films monolayer by monolayer with high precision of film thickness with much lower roughness. This feature makes this method attractive for the purpose of increasing the luminescence characteristics and outcouphng efficiency for lowering the lasing thresholds.

(a)

-5 nm

CdSe Thin-film deposition

\

CdZnS

0 il1

Spin-coating (SC) (b)

Onented setf-assembling (SA) (c)_

Opm 2

0pm 2

FIG. 1. (a) Schematic illustration of a colloidal CdSa'CdZnS nanoplatelef and ils SC and SA film deposiDon methods, (b) AFM image of SC film and (c) AFM image of SASm.

Here, we use a SA method specifically developed to orient the NPLs in face-down configuration. Although the SA method is also scalable, in principle, the one we employ here is specific to the NPLs used and has its peculiarities. As each new layer is added, the irregularities and discontinuities in the underlying layers are accumulated and contribute to the final inhomogeneity. This fact makes the SA method significantly more time-consuming compared to the SC method. A sample consisting of nine monolayers of CdSe/CdZnS NPLs with an average film thickness of 50 nm on a glass substrate, hereinafter referred to as "SA" was created using this method. A significant decrease in the roughness amplitude from 5 nm lor the SC to 1 nm for the SA film was confirmed by atomic-force microscopy (AFM) imaging [! !. s. 1 lb and lie i). Morphological characterization of the surface was performed on an AFM setup Aisl-NT "SMART" with golden silicone probes "NSG01" (TipsNano).

Structures of difTerent dimensions on such films can be created by DLW, which is a fast and high-throughput surlace modification method. Femtosecond laser radiation causes various ultrafast phenomena on a surface of such obtained film melting, shock-wave generation. ablation, coaling, resulidification, and redeposition, allowing one to create a plethora of nano- and micro-structures. Schematic illus-tnaUon of our experiment on DLW surface nanostructuring is shown in the inset of I ig J! a I. The creation of 1D gratings was performed on a Pharos Light Conversion setup with a pulse energy of up to 10 fi], with a duration of 200 fs. The laser wavelength for the modification was 1030 nm and the sample displacement rate was 50 /im/s. The Mitutoyo objective 100> with NA 0.7 was used for focusing laser beam onto a spot with the radius Rl|lc 3: 618 nm.

The values of damage thresholds for different films [I il' 211- ij were estimated by applying different number of laser pulses per single spot of the film and sweeping their fluence in a broad range. The threshold Hue nee for a particular regime was determined when the optical power absorbed within the laser focal spot of 1 fim in diameter created a modification line that was dearly observable by an optical microscope with a 100 x objective

scitafionorg/journaVapl

(C)

2k\

O^m

(e)

|200-g-

linof

• » m - m 1 .J-

ai V 9

Ü*i J CA

I 2 4 8 16 32 64 128

Number of pulses

0.6 I 1.4 Length (pm)

0,05 0.1 0,15 0.2 Length (pm)

180

140

0.25

FIG. 2. (a) SEM *nage of a rtanostrudure wllh a period of 400 nm on Die SC NPL film. Inset schemabc illustration of Ihe OLW method applied lor thirv-fim nanoslructunng. (b) Measured observable damage thresholds for SC 1104m NPL dm and SA 50-nm NPL tot. AFM images and 10 averaged profiles of trie lines created on two samples Ihe SC Mm by 20 focused laser piises with a fluent* of 529 mJtan2 (c) and (d) and the SA film by 200 focused laser pulses w<h a flue nee of 408 irU'cm2 |e) and |f).

Analysis ol the position and shape of the curves (sec Fig. SI in the supplementary ituten u) allows us to estimate the characteristics of heat dissipation during the ablation depending on the method of film deposition. When the number of' laser pulses per unit surface is increased, this threshold cxpecledly decreases. The observable damage threshold saturation for large number of pulses is consistent with the previous reports on thin films made of other materials. Losing the obtained information on the observable damage thresholds, we chose the optimal modification regime for each type of film (sec Fig. S2 in the iupplementan material). The AFM studies confirmed the full-depth modification of the film above the damage threshold | Figs. 2(c)-2(f)].

In order to design a periodic nanostructurc for our N'PL films, wc used numerical modeling with Fourier modal method. In the simulation, we optimized the parameters of the ID grating (period and fill factor) to match the spectral position ol the optical modes with the emission band of the NPL film. It is worth noting that the spectral position of the emission peak for the SC and SA samples was slightly different (670 vs 635 nm). The observed red-shift of the emission peak for the SC sample is caused by a different size fraction of NPLs m the solution used for the preparation of this film. Furthermore, the larger thickness of SC sample leads to stronger photon recycling effect. which also am tributes to the spectral shift of the peak, compared to the SA sample. In our simulations, wr used the rd'racUve index of the NPLs film extracted from ellipsometry measurements (see Table SI in the supplementary inatei .1). The refractive index of the glass substrate was set to 13. The simulations revealed that high-Q optical modes are excited near the emission band of both llOnm thick SC film and 50 nm thick SA film for the grating penods within the range of 400-450 nm. For these periods, the structure exhibits two counter-propagating Bloch modes that are crossed at wavenumber kx = 0 (i.e., at l -point). For the fill factor feasible for our DLW process, there is no

splitting of these modes at P-point. With further optimization of the groove width, the same design may possibly enable the splitting of the modes into symmetric and antisymmetric branches and excitation of bound-states-in-the-conUnuum that can be utilized lor low-threshold lasing. The reflection spectra of nanostructures with periods of400,435. and 450 nm were calculated on NPL films with thicknesses of 110 and 50nm (Fig. 3).

To confirm the presence of the optical modes and PL enhancement properties, angle-resolved PL measurements in the back focal plane (BFP) were performed. For this purpose, the nanostructures with periods of 400, 435, and 450 nm were created on both types of samples. Low-noise liquid-nitrogen-cooled imaging CCD camera (Princeton Instruments SP2500 I PyLoN) coupled with a slit spectrometer allowed us to make angle-resolved PL measurements in a back-focal-plane. The sample was excited by 200-fs Laser pulses at a wavelength of 405 nm from a femtosecond laser system (Pharos) with a colhnear optical parametric amplifier (Orpheus-HP). The laser beam was focused in the back local plane of the objective to achieve the homogeneous exposition.

In all panels of I ig. J, reflection spectra are mapped as a function of the normalized in-plane wavenumber k,/k<j. Changing the period of the nanostructure affects the position of the modes—when the period increases from 400 to 450 nm, the red-shift Ls observed in both SA and SC samples. When the modes spectrally overlap with the photoluminescence band, a noticeable enhancement is observed due to the presumably higher Puree!! factor for the emitted light coupled to the optical modes. The PL enhancement at the mode resonance in P-point was up to 3 and 1.8 times for SA and SC films, respectively (see Fig. S3 in the supplementary ulerul). This difference in the enhancement factors is likely caused by higher quality for the SA film, thinner modification lines, and lower scattenng losses for the excited modes. Also, the enhanced emission directed at the angles dose to the

scitatton.org'journal'apl

(b)

M

1 0.4 -0 " 435 mi i ■■no

E 590 — 605 |> 635165°: J 690 ¡J

5 7lof

-0.4 -0.2

0.095 c v

0 0.2 0.4 £ K%>

435 nm

0 0.2 0.4

k,/ko

FIG. 3. Angle-resolved BFP imagng sirutated and measured showing resonant modes for companson between the simuabon and experiment results on a nanostructured NPL film **fh periods of 400 nm (first line), 435 nm (second In«), and 450 nm (third line). (aHf) »» SA samples and (gHO <he SC samples

I -point might be useful for the directional outcouphng of the I.F.Ds based on such NPL films.

To summarize, we have shown a simple yet versatile method for direct femtosecond laser nanostructuring of the light-emitting films deposited from colloidal solution CdSe/CdZnS core/shell NPLs. The method is useful for creating structures on largie area and allows for the modification of the entire thickness of the film. The observation of significant optical enhancement from the structured surface confirms the fact that the ligands between each NPL suppress the propagation of heat during laser surface modification protecting the remained nanocry-stals against the harmful overheating and allow the creation of high-quality structures. The approach developed in this work will be useful for the creation of efficient light-emitting devices with directional emission outcoupling as well as for advanced designs

of distributed feedback lasers including those based on bound states in the continuum with lower thresholds.

See the supplementary materia for materials, synthesis of NPLs, film deposition processes, morphological and optical properties of NPLs film, and created resonant structures.

This work was supported by NIRMA and the Ministry of Science and Higher Education of the Russian Federation (Project No. 075-15-2021-589).

AUTHOR DECLARATIONS Conflict of Interest

The authors have no conflicts to disclose.

scitation .orgíjournal'ap I

Author Contributions

Ruslan Azizov: Formal analysis (lead); Investigation (equal): Visualization (lead); Writing - original draft (lead). Ivan S. Sinev: Conceptualization (equal); Investigation (equal); Writing - review & editing (equal). Furkan Isik: Investigation (supporting). Farzan Shabani: Investigation (supportmg). Anatoly P. Pushkarev. Investigation (supporting). Ikiim Yurdakul: Investigation (supporting). Savas Delikanli: Investigation (supporting). Hilmi \'olkan Dentin Conceptualization (equal); Supervision (equal); Writing - review & editing (equal). Sergey Makarov: Conceptualization (equal); Supervision (equal); Writing - review & editing (equal).

DATA AVAILABILITY

The data that support the findings of this study are available within the article.

REFERENCES

V. 1. KUrouv. A- A. MikhaUovsky. D. W. Mi Branch. C A. Lealherdale. and M.

G. Bawendi. "Quantization of muliipartx.lt Auger rates in semiconductor quantum dots." Silo 2*7(5455). 1011-1013 (20(10).

*|. Q. Grim. S. Chrutodoulou. F. Di Siauo. R. Krahne. R. CinguUru, L Manna, and 1. Moceeis, "Continuous-wave bieiulon Using al room temperature using solutlun-procesied quantum wells." Nil Na i ic.hn. »111. Ml-895 (2014). \M. Sharma. S. Delikanli, and H. V. Demir. Two-dimensional CdSe-hased nanopUtdets: Their helcrostruclures. doping, photuphvsical properties, and applications," Prot. II h i 10» 5), 655-675 (2020). *|. Zhang. Y. Sun. S. Ye, |. Song, and |. Qu. "HeterostmcJures in two-dimensional CdSe nanoplatelets: Symhesu. optical properties, and appUcaüons," i ik Mai, 32(22). 9490-9507 (2020).

SB. Guzehurk, \L Peltun. M. Oiutas, and H. V. lienor, 'Giant modal gain coefficients in colloidal ll-M nanoplatelets." Sam 19(1), 277-282 (2019). 6B. Guzelturk, Y. Kelestemur. M Oiutas. S. Delikanli. and H. V. Demir. 'Amplified spontaneous emission and lasutg in colloidal nanoplatelets." AO Nan. 8(7). 6599-6605 (2014). TY. Altintax K. Gungor. Y. Gao, M. Sak. U. Quliyeva. G. Bap pi. E Mutlugun. E.

H. Sargent, and H. V. Dem». "Giant alloyed hot infection shells enable ultra-low optical gam threshold m colloidal quantum wells," V Nan, 13(9), 10662-10670(2019).

BH. Yang. L. Zhang. W. Xiang. C. Lu. Y. Cui, and J. Zhang. T'ltralow threshold room temperature polariton condensation in colloidal GiSe/CdS core/shell nanoplatelets," Ad* So. 9, 2200395 (2022). *Y. Mi. B. |in. L. Zhao, Chen. S. Zhang. |. Shi. Y. Zhong. W. Du, I. Zhang. Q. Zhang, T. Zhai. and X. Liu. -quality hexagonal nonlaser«! CdS nanoplatelets fur low threshold whis>vrUig-|«dlery-nMxlelaul¥'" Vnall 15(35). 1901364(2019).

Tiguntsev-a. K Koshelev. A. Furasova, P. Tonlaev. V. Mikhailovikil. E. V. L iliakusa. D. G. Baranov. T. Shegal, A. A. Zakhldov, Y. Kivshar, and S. V.

Malearos. "Room-temperature lasing from Mie-resonanl nonplasmomc nano-partldes," A< Nino 14(7). 8149-8156 (2020).

nA. Kodigala, T. U-petiU Q. Gu, B. Bailan. Y. Fainman. and B. Katilé. "Lasuq; action frum phulunic bound states in amtinuuin." 541(7636), 196-199 (2017).

UM. Wu, S. T. Ha. S. Shendre. E G. Durmusoglu. W. K Koh. D. R. Abuietas. I. A. Sánchez-Gil, R. Paniagua-Domínguez, H. V. Deinir. and A. L Kuznetsov, "Room temperature Using in colloidal nanoplateleU via Mle-resonanl bound states in the continuum," Nam: Lt: 20(81. 6005-6011 (2020).

DM. Sak. N. Taghipour. S. Delikanli. S. Shendre. L Tanrbover, S. Foroutan, Y. Gao. |. Yu. Z. Yanyan, S. Yoo. C Dang, and H. V. Demir, 'Cureless fiber-based whupenng-gaDery-mode assisted lasing from colloidal quantum well solids," Ad. limit Mater 30(1). 1907417(2020).

*N. Gheshlaghi. S. Foroutan-Barenji. O. Erdem. Y. Aluntas, F. Shaham, M. H. Humayun. and H. V. Deimr, "Self-resonant micrulasers of colloidal quantum wells constructed by direct deep patterning," N 21(11). 4598-4605

(2021).

15A. Y. Zhizhchenko. P. Tonkaev, D. Gets. A. Lann. D. Zuev. S. Slarikov. E V. Puslovakiv. A. M. Zakharenko, S. A. Rulimih. S. luudkazis, A. A. Kuchmizliak. and S. V. Makarov, "Light-emitting nanophotonic designs enabled by ukrafasl laser processing oí lialide perovskltes.' Small 16(19). 2000410 (2020).

"A. Y. Zhizhchenko, A. B. Cherepakhin. .\L A. Masharin. A. P. Pushkarev. S. A. kulmtih. A. A. Kuchmizhak. and S. V. Makarov. "Directional lasing from lunopatterned halide perovskite nanowire." •Jan.' Uu 21(23). 10019-10025 (2021).

"o. Erdem. S. Foroutan. N. Gheshlaghi. B. Guzelturk. Y. AhinUs. and H. V. Demir, "Thiikness tunable self-assembled cuikitdal nanoplatelet films enable ultrathui optical gain media." -an.it i: 2019), 6459-6465 (2020).

ML Yang. |. Wei. Z. Ma. P. Song. 1. Ma. Y. Zhao. Z. Huang. M. Zhang, F. Yang, and X. Wang, "The fabrication of mkro/nano structures by laser machining," Nam rutcriaU X12). 1789 (2019).

"D. Bauerle. Laser Practising ami Chemistry. Springer Science and Business Media (Springer. 2013).

*°J. Byskov- Nielsen. ). M. Savolainen. M. S. Christensen, and P. Balling, 'Ultrashort pulse laser ablation of metals: Threshold fiuence, incubation coefficient and ablation rates," \p I'll,, i 101(1), 97-101 (2010).

21). Hermann. M. Benfarah. G. Coustilher. S. Bruneau. E. Asente. ). F. Guillemoles, M Sentisa. P. Aliónele, and T. lima, "Selective ablation of thin films with short and ultrashort laser pulses." Sui I vi 252113),

4814-1818 12006).

"H Kim. |. Park, and B. Lee. Fourier Modal MelhoJ and lis Applications m Computational Nanopbotonics (CRC Press. Boca Raton. 2012). p. 66.

"L. M. Pazos-Outon, M. Szuimlo. R. Lamboll. ). M. Richter. \L Crespo-Quesada, M. Abdi-lalebi. R |. Beeson, M. Vmimic. M. Alsari. H. 1. Snaith, B. Ehrler. R. H Friend, and F. Deschler, "Photon recycling in lead iodide peros -ski te solar ceUs." v .-.ru. 351(6280). 1430-1433 (2016).

2*Z F. Sadrieva, I. S. Sinev, K L Koshelev. A. Samusev, I. V. lorsh. O. Takayama, R. Malureanu. A. A. Bogdanov. and A. V. Lavrinenko. "Transition from optical bound states in the continuum to leaky resonances: Rule of sub-Orate and roughness," \Cs Photonic 4(4). 723-727 (2017).

"v M. Rao and S. Hughes, 'Smgle quantum-dot Purcell factor and ft factor m a photonic crystal waveguide." PI Ki B 75(20). 205437 (2007).

pubs.aip.org/aip/apl

Modal gain tailoring by flat stamping of thin colloidal films

Cite as. Appl. Phys. Lett. 126. 203301 (2025): doi: 10.1063/5.026 6347 Submitted: IB February 2025 - Accepted: 2 May 2025 -Published Online: 20 May 2025

Ruslan AziizovrIZ;" Jinlong Zhu Pavel Tal ¡an ov, Furkan Isik,-1 Hilmi Volkan Demir,' and Sergey Makarou (g)

AFFILIATIONS

nQingdao Innovation and Development Center. Harbin Engineering University Z66000 Qingdao, China ■^hool of Physics and Engineering, ITMO University, "I97101 St Petersburg, Russia

^Department of Electrical and Electronics Engineering and Department of Physics. UNAMHnstitute of Materials Science and Nanotechnology, Bilkertt University, Ankara OGBOO. Turkey

^LuiYiinouST Center of Einteilertee for SemiConduCtör Lighting and Displays, Sthööl of Electrical and Electröfiit Engineering. School of Physical and Mathematical Sciences, School of Materials Science and Engineering, Nariyang Technological University, Nanyang Avenue, Singapore 6Ï079B. Singapore

"'Authors to whom correspondence should be addressed: ru^lana^i^ovpmetalab.ifmo.ru and [e-mail]

[Î]

■«at cut»

®

ABSTRACT

Post-synthetic tailoring and improvement of I he light-emitting: material properties is an important direction for optimization of solution processible LED* and recently emerged laser diodes based on nanocrystals. In ihis study, ir demon slratc modal gam engineering by flat stamping light-emitting films of coie/alloyed shell tySe/OdZnS nanoplateLcts. This film modification approach afiects the volume density occupaiion (£>} oJ the emitlers in the film and allows for control of the layer thickness while keeping surface roughness low and uniformity high- The achieved level of control of the mode confinement factor (F) and optical gain is promising for better integration with resonators and multilayered slruclures. Careful accounting of such parameter; makes it possible to achieve higher J ) values and increase the rv.oil.il gain up lo "-2.3-4? times in comparison with standard spin-coaling films. The modal gain enhancement and I he T factor control allow lis lo maximize the optical gain Ln light-emitting devices and facilitate low-threshold lasing.

Published under trii exclusive liccnse by AIP Publishing. https.ii'dol.org''10-LUÎi.V_>.(>2[ÏG347

The qualily of ihc light-emitting layer made of solutlon-prncessaJble materials is a key parameter in mndem light-emitting diodes (LEDs) and lasers.' Colloidal semiconductors' main advantage over iheir epitaxialy grown counterparts is the availability of various low-cosl deposition techniques, ' which can be used if high optical gam values and other key parameters can be achicvcd.

From the material point of view, the realization of lasers requires several conditions lo be met. First, the buildup of optical gain (population inversinn) processes shoiild be protected from the impact of fast non-radiative Auger recombination, which requires additional material engineering. Second, integration with the optica] cavity demands ihc creation of an active medium with precisely calculated thickness, preserving the qualify and emissive characteristics of the layer while supporting the desired optical mode. Finally, the device design should minimize optical losses while maintaining the electromagnetic field effectively. Material engineering directly affects the vaJue of material gain (gmud Jnd, thus, contributes to ihe modal gain coefficient {£ml>r)

and amplified spontaneous emission (АЙЕ) threshold. The moditka-lion of intnnsic properties implies the complex challenge for the control. of radiative and non-radiative energy recombination mechanisms complicated by extrinsic factors, which oflen leads to a trade-raff bdihiecn lowering the ASE threshold and increasing ihc maximum vaheqtf^j.

ln turn, cote-she! nanocrystals in the form of nanoplatelets (NPLs) made of 1I-VI semiconductors arc one of ihc most promising families of materials for the creation of both optically and electrically pumped jolutior-procesjable lasers.' However, optimization of the modal gain coefficient lor the deposited thin films is slill a big challenge, which prevenís the development of commercialized laser diodes." Although changing the NPL shell type from CdSe/CdSeTe corc,'alloved crmrn lo CdSe/GdSeTeiGdS corc/multicrrawn' allowed us to reduce the ASE threshold from 26 to 4 ydj/cnr, It also reduced gmuii values by 0.56 times at the same emission wavelength. When comparing reported studies hhilh OdSefCdSfOdZnS, changing ihc

Apfl Rhys. Lett 12Í. 30Ï301 |2B251i [tai: 1О.1ОЫ5.1Н0ВМ7 1», 303301-1

Ribfched vndar an andusive fcense by AIP Publishing

pubs.aip.org/aip/apl

design from core/crownf shell' to coref shell/shell resulted in an increase in ^„j. by only 4.5% while reducing the ASE threshold from 31 lo 17.3 jdjfcm". In light of the aboveh to better preserve charge earner recombination energy with a minimum loss to Auger processes, NPLs should have a shell with a continuously graded composition.1 In this regard, specially engineered coie/alloyod shell CdSe/0d2nS nanoplatclels (NPLs)h also known as colloidal quantum wells (CQWs), demonstrate a large absorption cross section and a long btexrilon radiative lifetime, as well as strong Auger suppression.'

Also, the resulting optical gain depends on the layer thickness and the efficiency of active layer integration wilh the optical cavity, which could be estimated via the mode confinement factor (I~). For the NPLs, the refractive index contrast at the boundary of the active layer and. the substrate contributes lo an increase in l~ from on bare fiised silica to 19.5% on 55 rem thick TiO^ with a light-emitting layer thickness of 42 nm.' Al ibe same tun^j^jgnnith by 1.H6 times was noted wilh ihc increase in the NPL layer thickness from 21 lo 28 nm. While in other lvoik, an increase in ihc active layer thickness from 100 to 2» nm led lo ag,,^ decrease by 23 times due lo a reduction of the optical pumping efficiency.'

On the contrary, there is a Large variety of NPL deposition methods, such as drop-casting.' spin-coaling, ' dip-coating,'' and slat-dye, ' and each method has different resulting homogeneity of film ihickness, smoothness quality, and NPL package volume densily, which eventually aflect For example, the atomic-scale distance variation between NPLs is a key factor in ihc transfer of electrons by the hopping process.'' ' In this regard, the direct way to increase grnmS is to improve the volume densily occupation of ihc emitters in the film (I)). This effect was demonstrated lvhen the transition from dnop-cast-ing' to spin-coaling (-SC)' 1 resulted in a 1.15-fold gain enhancement in CdSe NPLl In turn, SC approach usually faced a problem of" so-called coffee-ring formation, which also affected D and the final quality of I he film, resulting in g^j reduction. Therefore, a cosl-cflbclivc and simple approach is needed lor better control of NPL thin film parameters and make them more suitable for lasing applications.'1

In this work, we apply a flat stamping method lo demon strati: ihc NPL layer modal gain engineering by modifying the thickness, roughness, and D values of I he film to overcome the problems after ihc deposition. By optimizing the applied pressure on the stamp, we achieve a shorter interpartide distance, which improves D values of ihc NPL layer. As a result, ihe described approach lets us increase ^„j up to times for corc/alloycd shell CdSefCdZnS nanoplatelct layers and can be applied as an additional step to all the solution-processahle nanomaterials where ihe spin-coaling method is used for deposition. In general, the- application of Oat stamping gives an opportunity for better light-emitting layer integration wilh resonators and mullLlaycrcd systems by controlling ihe T factor and affecting optical gain efficiency in an active medium.

In our eipenments, we used the SC method to create samples with different thicknesses from N PL solution in bexane wil h a concen-Iralion of 50 mg.'ml (samples names: -SCl, SO, and SC3) and 25.6,mg'ml (SC-5) by deposition on a glass substrate. At a rotation speed of 700 rpm for SCl and SC4, and 1000 ipm for SC2 and SO, 60jdl of solution was applied and spinned for a minute. Additionally, ihe samples prepared by the SC method as well as by the layer-by-layer deposition Icchniquc from ihc NPL solution with a concentration of 25.6, and l2-K3mg'niL were invesUgated (sec the supplementary

material). Atomic forcc microscopy (AFM, HOR1BA SmartSPM -]()l)(l) measurements yielded average thickness values around 2043nm (SCI), 205.1 nm (SC2), 161.Cn nm (SO), and (W.96rem (SC4) (the roughness data arc given in Table Si). Hie thickness values of ihe samples were employed in our cllipsomctry measurements wilh a commercial ellipsometer Accmion EP4.

To investigate the influence of the material vdumc density on optical gain characteristics, ihe spin-coated NPL films were modified by flat stamping as schematically shown ill Fig. I (al. In the stamping proccss, standard glass slides {1 X ] cm") were used as a stamp. The size of ihe stamps, smaller than the samples (I X 1.5 cm1), made it possible to directly compare ihe optical characteristics of ihe exactly same NPL film before and after the stamping [Hgs. 1(b) and 1(c)].

The stamping regime consisls of applying the pressure on ihe stamp for 5 mm: ]5flGkp/cmJ on SCl and SO, and 1000 kg/cm : on SC2 and SC4. A decrease in thickness on average to 137.4 nm (SClS), 133.4 nm (SC2S), 1433 nm (SC3S), and 44.3 nm (SC4S) were observed. The modal gain characteristics of the obtained samples were measured using the variable stnpe length (VSL) lechmque (see details in the supplementary niatcrul).""' The features in I he intensity growth of ihe ASE peak of the samples were investigated at four fluences: 7iL4,2Wi, 4IB, and 7H4 jdj/cm3 (Table Si). Such a range was chosen because ihe NPL gain growth saturation effect is weal when we compare it to ihe classical quantum dots (QL>). This can be explained by the higher surface area, which led to the multieidtonic properties dominating lhat higher gain saturation threshold in one order from ihe onset of gain. The effect of stamping on ihe g^j values of sample SC3 is illustrated in Figs. 1(b) and l(e!,as the representative sample.

To interpret the measured data, the small signal gain model was implemented,''

1= — - lj, j

[1)

where 1 is ihc ASE peak intensity, A is the optical growth factor, L is ihc stnpe length of the eacitalion beam, and is the obtained net modal gain. The small signal gain model assumes linearity of intensity growlh at low fluences. and ihe g,1Lf values' range coincides with ihe values obtained from similar NPLï.1 V5-is The net modal gain can be expressed as

j„„ = T x Û x gaut - a.

(2)

where £m„., is the material gain, which is related to ihe material lightemission properties.'*' The loss coefficient a contains contributions from lighl absorption and scattering during propagation through ihe layer. Here, J" is a "mode confinement" factor defined by ihe degree of optical mode confinement within ihe gain medium.

r=[ -Jîe{E x H-}zdxdy f \ -Re{E x H' }itlxdy.

3nMj 2 ' J Ï^

[3)

where £ and 11 are ihe electric and magnetic fields at fixed z, respectively. The integral in the numerator is evaluated across ihe optically active portion of the waveguide, ihe NPL layers.'

Therefore, the device design parameters, such as thickness and refractive indexes, affect the modal gain value through F, hut even in

pubs.aip.org/aip/apl

(b)

¿

i ■

c i

<* 7> pJIcW g»IU.!cm'

- m nJIC'w' o„ Î58 4 cm '

**18wJ.i:m' it, 141 .ft cm '

» T84 vJlenH a » 794 « cn> '

1 »

„ * *

0 4

: >£

(C

111» 1HD

1 «0

Strip« Igngth (l»m)

» 18 |Ulcm> g,2niM'

• MO uJ.cm" B, IUI on'

• 418 t*Jtcm* o_1M 4cm'

• 784 mOm* 1_227J cm' *,

I

Strips length (pm)

FIG. t. (a) Sample preparation scheme Net modal gan measurements result (ram irital SC3 |b| and stamped SC3 (b) part of (he sample at ¿flerenl fluences made by tie variable stripe length method

well-designed optical gain electroluminescent devices, the mode confinement can reach values F = 0J-0.4 only.

We evaluated the effect of the flat stamping on the physical properties of spin-coated NPL films, thereby on the mode confinement factor r. The stamping process improves the surface quality (root mean square. RMS) of sample SC1S up to 3D3nm |! i.,- 2(al and 2(d)) and for sample SC2S up to 4.2 nm. while tor the sample SC3S, it slightly decreased to 423 nm, and to 5.11 nm for sample SC4S. Such differ enees are due to the carefulness of the stamping process and indicate the high initial quality of the films.

AFM measurements of samples SCI and SC1S indicate that the surface structure is preserved during the stamping process. However, it resulted in changes in the lightemittmg properties of the layer. To image the impact of stamping on the NPL films, we used SEM with an InLens (Zeiss Crossbeam 350) secondary electron detector. The SEM image in Fig 2(h shows that the sample on a glass substrate after stamping (right part) has a brighter shade. The depth of the material layer from which we collect the signal at such a regime is about a hundred of nanometers. The increase in the materia] volume density after stamping results in a rise of the signal intensity from the modified part (Fig. S3). The measured ASE threshold 17JJ ;i|/cm" [Fij. 2(e)] is comparable with the similar II-VI NPLs reported previously. The PL peak position was at — Ml nm while the ASE peak is redshifted in 15 nm for the sample SC2 [I-ls- 2U and 21 flj.

On the n and k curves of the NPLs. there are two characteristic excitomc peaks referring to light and heavy holes. The n, k values of the initial sample were measured by visualizing an cllipsomcter in a range of wavelengths 400-800 nm (Fig. SI). Despite the lack of mate-nal density control in SC technique, the ri. k values (see additional

materials) agree with the results in the previous works tor similar materials.

To calculate the f~ factor by the software Comsol Multiphysics. the refractive index at a wavelength corresponding to the samples' ASE band peak, as well as the NPL layer thickness of each sample, were taken (Fig. S5). The T parameter of the initial films was at the level of 0.93 for SCI. 0.93 for SC2, and 0.86 for SC3, which is mostly due to the difference in the sample thickness. The waveguiding effect determines the layer thickness limit under which the factor drops dramatically. The SC4 sample, with its low thickness, is characterized by the significant influence of the waveguide process in the substrate on the light-emit ting properties of the sample and calculated T values 0.1 far from the effective one [Fig. S5(b)].

Parameter I~ decreases after the stamping process due to the reduction of the samples' thickness on average, to the level of 0.82 for SC1S. 0.77 for SC2S, and 0.85 for SC3. The influence of and NPL layer quality coincides with the results obtained when measuring the g„a of the samples. The surface quality improvement decreases the losses during the waveguiding component of z, supporting an increase in gain (Table S2).

Parameter mostly depends on the refractivc index (n) contrast and thickness of the light-emitting layer, while gmuJ could be estimated by the stimulated emission cross section (ae) and density of the population inversion (ALytfe^),

gm; - r x a, x N.

-a = rxir<xiirx-

(4)

8

I

«

O 00

SJ

£

pubs.aip.org/aip/apl

(a)

1.«

E

3 s

I.»

Initial 1ft