Кооперативные эффекты в спектрах фотолюминесценции примесных квантовых излучателей тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 00.00.00, кандидат наук Тарасевич Екатерина Александровна

• Тарасевич Екатерина Александровна
• кандидат наук
• 2025

Оглавление диссертации кандидат наук Тарасевич Екатерина Александровна

Введение

Глава 1. Теоретические методы описания фотолюминесценции

1.1. Формализм матрицы плотности

1.2. Цепочки ББГКИ и функции Грина

1.2.1. Общая структура ББГКИ

1.2.2. Символьное построение ББГКИ средствами объектно-ориентированного программирования

1.2.3. Операторы частиц и поля излучения

1.2.4. Функции Грина и фотонный пропагатор

1.3. Методы расчета оптических спектров

1.3.1. Полуклассический метод сканирующего пробного поля

1.3.2. Квантово-кинетический метод

Глава 2. Спектроскопия возбуждения фотолюминесценции

одиночной кооперативной системы

2.1. Общая структура и параметры спектров возбуждения кооперативной

фотолюминесценции

2.1.1. Кооперативные состояний двух излучателей

2.1.2. Роль внутренних и внешних параметров

2.1.3. Вырождение контура возбуждения

2.2. Сравнение с экспериментами

2.2.1. Наблюдение кооперативной фотолюминесценции примесных органических молекул

2.2.2. Особенности анализа экспериментальных данных

2.2.3. Моделирование экспериментальных зависимостей

Глава 3. Кооперативные процессы в спектрах

испускания, поглощении пробного поля и фотонной статистике

3.1. Спектры фотолюминесценции и поглощения пробного сигнала

3.1.1. Спектры испускания кооперативной фотолюминесценции

3.1.2. Сканирование структуры кооперативных со стояний пробным полем

3.2. Объяснение многопиковой структуры спектров

3.3. Статистика фотонов кооперативной фотолюминесценции

3.3.1. Корреляционная функция второго порядка

3.3.2. Группировка и антигруппировка фотонов

Глава 4. Феноменологические модели ансамблей

многих частиц

4.1. Эффекты локального поля и коллективная релаксация

4.2. Релаксационные процессы в нанокристаллах

Заключение

Приложения

A1: Вывод управляющего уравнения

A2: Вывод корреляционной функции двух неидентичных излучателей

Основные публикации по теме диссертации

Список сокращений и условных обозначений

Список литературы

Введение

Работа посвящена теоретическому описанию и моделированию спектральных характеристик фотолюминесценции ансамблей примесных квантовых излучателей. Рассмотрены модели неподвижных излучающих центров, непрерывно возбуждаемых внешним монохроматическим лазерным пучком. Возбужденные состояния рассматриваемых систем зависят от материального окружения и взаимодействия излучателей друг с другом. В ходе работы развит квантово-кинетический подход, который позволил провести прямые вычисления зависимости полной интенсивности ансамблевой фотолюминесценции, спектров испускания фотолюминесценции и корреляционной функции излучения от частоты возбуждения, а также спектров ослабления и усиления пробного сигнала при прохождении им возбужденного ансамбля. Результаты расчетов спектров возбуждения кооперативной фотолюминесценции двух примесных молекул согласуются с существующими экспериментальными наблюдениями.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Кооперативные эффекты в спектрах фотолюминесценции примесных квантовых излучателей»

Актуальность

Свет, испущенный ансамблем излучателей (малым или большим), отличается от света, испущенного одиночным излучателем или их разряженным ансамблем. Взаимодействие между излучателями влияет на свойства испущенного света, что отражается как в его спектральных характеристиках, так и в статистике фотонов излучения. При этом сила взаимодействия между излучателями зависит от многих параметров, таких как количество излучателей, их индивидуальные свойства, расстояния между излучателями, а также способ возбуждения ансамбля (направление, поляризация, тип излучения: непрерывное или импульсное). Современные экспериментальные техники позволяют управлять множеством параметров воз-

буждающего излучения и геометрией системы излучателей, что, в свою очередь, позволяет влиять на характеристики испущенного света.

Ансамбли взаимодействующих излучателей образуют кооперативные состояния, которые представляют собой суперпозиции возбужденных состояний отдельных квантовых излучателей (КИ) в ансамбле. Описание ансамблей на языке кооперативных состояний представляется удобным и позволяет предсказывать и объяснять различные кооперативные явления. Времена жизни кооперативных возбужденных состояний значительно отличаются как в большую, так и в меньшую сторону от времени жизни собственного состояния одиночного излучателя или излучателя в ансамбле невзаимодействующих КИ. Состояние излучателей в симметричной суперпозиции (перестановка излучателей не ведет к смене знака общего состояния) обладает наименьшим временем жизни, при этом интенсивность излучения пропорциональна квадрату числа излучателей в системе ~ N2 для случая идентичных КИ. Такой процесс излучения называется сверхизлучением [1, 2] и используется для создания высоко интенсивных источников света [3, 4, 5, 6]. Явление сверхизлучения было впервые обобщено на языке квантовой механики в 1954 году Робертом Дике [7]. В оптическом диапазоне сверхизлучение было впервые экспериментально обнаружено примерно через двадцать лет в газе ОТ [8]. В обратной ситуации, когда суперпозиция КИ антисимметрична (перестановка излучателей ведет к смене знака общего состояния), время жизни кооперативного состояния увеличивается или стремится к бесконечности в случае идентичных излучателей. Данный эффект известен как субизлучение, а состояния излучателей в антисимметричной суперпозиции являются перспективными системами для управления светом [9, 5, 10, 11, 12, 13], реализации квантовой памяти [14], а также для детектирования слабых магнитных полей [11]. Нахождение излучателей в симметричной или антисимметричной суперпозиции соответствует случаю, когда по законам квантовой механики невозможно определить, какой излучатель возбужден. Такие состояния КИ называются запутанными и имеют много применений в современных технологиях [14, 15].

На сегодняшний день ансамбли сильно скоррелированных излучателей используются для управления и преобразования световых сигналов. Например, двумерный квазиплоский массив излучателей образует "зеркало", отражение и пропускание которого регулируются расположением атомов в решетке [9]. Также по-

добные структуры используются для создания метаповерхностей [16], что позволяет управлять квантовыми и пространственно-временными свойствами света, создавать неклассические состояния света и осуществлять параллельные квантовые операции между атомами и фотонами.

Кооперативные явления в настоящее время наблюдаются на ансамблях различных типов одиночных КИ, таких как квантовые точки (КТ) [17] и сверхпроводящие кубиты [18]. Отдельное место среди одиночных излучателей занимают органические молекулы. Органические молекулы-красители, внедренные в твердотельные структуры при температурах жидкого гелия, обладают узкими электронными переходами (порядка 10 МГц) [19], что делает данные излучатели перспективными для различных применений. Кроме того, молекулы могут быть синтезированы с атомарной точностью и имеют размеры порядка 1 нм. В последнее время развиваются способы внедрения молекул в кристаллические структуры с субволновой точностью [20]. Было показано, что простейший (два излучателя) молекулярный ансамбль также проявляет кооперативные свойства при регистрации спектра возбуждения ФЛ. Зарегистрированные спектральные контуры подтверждают особенности кооперативной ФЛ, предсказанные теоретически (см. например [21]). Измерения проводились для следующих систем парных органических молекул: террилен (Ъ-) в пара-терфениле [22], дибензантантрен (DBATT) в нафталине [23] и дибензотеррилен (DBT) в антрацене [24].

Несмотря на то, что за последние годы возросло число теоретических работ, посвященных кооперативным эффектам, многие из подходов ограничены частной геометрией задачи или феноменологическим вводом взаимодействия между излучателями. Требуется создание теории, учитывающей все нюансы экспериментальных условий.

Таким образом, современные возможности экспериментальных методов спектроскопии и оптических квантовых технологий обусловливают необходимость совершенствования теоретических подходов, что определяет актуальность данной работы.

Степень разработанности исследования

Развитие технологий удержания и управления одиночными излучателями и их малыми ансамблями вызвало рост интереса к их изучению. Так в 1980-е и 1990-е годы были предложены и протестированы методы охлаждения ионов в ловушках и управления их состояниями с помощью лазерного поля. Впервые одиночный ион Ba+ наблюдали в ловушке в 1980 году [25], а на сегодняшний день наблюдают систему из более чем двух сотен ионов [26]. КТ также можно исследовать на одиночном уровне, и управлять их положением с нанометровой точностью, например, с помощью техники управления потоком (flow control) [27]. Одним из наиболее перспективных типов одиночного излучателя на сегодняшний день являются органические молекулы. Отдельный интерес представляют органические молекулы, помещенные в специально подобранные твердые среды (матрицы Шпольско-го) при криогенных температурах. В такой ситуации наблюдаются квазилинейчатые спектры молекул, которые связаны с чистыми переходами между электронными уровнями молекул. Данные переходы формируют бесфонные линии (БФЛ) в спектрах поглощения и испускания примесных молекул [28]. При описываемых условиях органические молекулы можно рассматривать как эффективные двухуровневые излучатели (ДУИ), что было продемонстрировано в работах с парами молекул [22, 23, 24].

Отдельной задачей является регистрация положений КИ. Эффективным подходом регистрации координат излучателей является люминесцентная микроскопия сверхвысокого разрешения [29,30,31], которая преодолевает дифракционный предел. В основе метода лежит переключение между возбужденными "светлыми" и основными "темными" состояниями излучателей. Данное переключение может происходить за счет того, что каждый излучатель испытывает уникальное действие окружающей среды, за счет чего имеет свою частоту перехода отличную от частоты перехода подобных излучателей, находящихся в другом окружении. При воздействии на излучатели перестраиваемым монохроматическим лазером, они возбуждаются в отдельные моменты времени. Другим естественным процессом переключения излучателей является мерцание, которое характерно, например, для КТ [32]. Последовательная регистрация изображений с последующей компьютерной обработкой проводит к высокой точности восстановления

координат. Методы криогенной спектроскопии одиночных квантовых излучателей [33, 34] лежат в основе анализа и регистрации спектра кооперативной ФЛ.

Несмотря на прогресс в точности определения координат одиночных излучателей, вопрос определения координат спутанных излучателей остается открытым. Для пары спутанных излучателей нельзя точно сказать, какая из двух частиц является источником света. Кроме того, пара дипольных излучателей может быть неотличима от одиночного вращающегося дипольного излучателя [35]. Однако, одновременное использование модуляции поляризации лазера накачки и расчет функции рассеяния диполя (dipole-spread function) способно различить данные две системы и значительно повысить точность измерения направлений диполь-ных моментов пары молекул [35].

Рост технологических возможностей расположения и удержания одиночных КИ, а также развитие методов спектроскопии и микроскопии на одиночном уровне, позволяют контролируемо исследовать взаимодействие света с веществом. Для этого также необходимо уточнение теоретических методов, которое позволит рассматривать задачу в различных частных конфигурациях.

Данная работа посвящена кооперативным ансамблям КИ, а именно двум их типам: малый (два излучателей) и большой. Излучатели считаются расположенными на расстояниях много меньше длины волны испускаемого ими света. Коопе-ративность больших коллективных ансамблей излучателей проявляется в искажение спектральной формы переходов индивидуальных атомов ансамбля [36], изменении скорости спонтанного излучения [37], изменении поляризационных свойства рассеянного света [38,39,40] и т.д. Излучение кооперативного ансамбля двух излучателей также имеет отличные характеристики от излучения одиночного КИ и от излучения ансамбля разряженных КИ, которые проявляются в спектрах возбуждения ФЛ, испускания ФЛ и поглощения/усиления пробного сигнала. Данные характеристики были посчитаны для пары идентичных излучателей в работе [21] для фиксированных геометрий возбуждения системы и детектирования флуоресцентного отклика. В обзоре 2002 года [41] подробно описаны сформировавшиеся в то время представления о задаче двух излучателей. Особое внимание уделяется таким свойствам кооперативного излучения как эволюция коллективных состоя-

ний, запутанные атомные состояния, квантовые биения, неклассические свойства света, детектирование и селективное возбуждения коллективных состояний.

Методы описания взаимодействия света с ансамблями КИ различаются как по способу введения взаимодействия свет-материя и материя-материя, так и по выбору формализма описания. Диполь-дипольное взаимодействие (ДДВ) между излучателями можно вводить "руками", как например, было сделано в [37]. В случае двух КИ большинство теоретических работ основано на управляющем уравнении, которое было получено в работе [42], когда ДДВ постулировалось, а не выводится из первых принципов. Данное постулированные взаимодействия между излучателями позволяет изучать проявления известных кооперативных эффектов, однако, не позволяет предсказать новые. Более общим является использование электро-дипольного приближения [43, 44, 38] для описания взаимодействия света с КИ. В этом случае КИ взаимодействуют друг с другом через последовательное взаимодействия с полем излучения. Еще более общим является использование Ap-Гамильтониана. Такой Гамильтониан использовался в работе [45] для рассмотрения влияния расположения КИ в волноводе на величину их Лэмбовско-го сдвига.

Существует два основных формализма для описания систем многих частиц в квантовой механике. Это формализм амплитуд вероятности, уравнение Шрёдин-гера [13, 38] и формализм матрицы плотности [43]. Для полноценного описания двух излучателей в данной работе используется метод ББГКИ в формализме матрицы плотности. Данный метод был успешно применен для описания внутренней оптической бистабильности в среде, состоящей из ДУИ [46], а также для исследования влияния локального поля на скорость радиационной релаксации КИ в диэлектрической среде [47].

Важную роль в постановке задачи двух излучателей, а также коллективных ансамблей излучателей, играет способ их возбуждения или начальное состояние системы. Так в работе [21 ] рассмотрены случаи, когда пара излучателей возбуждается бегущей или стоячей монохроматической волной, показано как это влияет на контур возбуждения ФЛ. Для больших ансамблей излучателей, находящихся под действием непрерывного излучения, существуют работы по вычислению спектра резонансной флуоресценции [44] и по спектральным и поляризационным свой-

ствам рассеянного излучения [38]. Другим способом исследования коллективных ансамблей является их импульсное возбуждения [39, 40, 48]. Обзор предыдущих работ и большое исследование задачи двух неидентичных излучателей при условии, что в начальный момент времени один из излучателей находится в возбуждённом состоянии, был представлен в 1987 году [49]. В работе получены диаграмма, полная скорость и спектральное распределение излучения, испускаемое парой излучателей, а также показано, что диаграмма излучения и полная скорость излучения испытывают квантовые биения, когда изначально возбужден только один атом. В работе [50] рассматривалась система двух ДУИ, расположенных в волноводе однократно или двукратно возбужденных. Было показано, что для определённых расстояний между излучателями однократно возбужденная система идентичных атомов может находиться в метастабильном (темном) состоянии, которое распадается при других значениях расстояний между излучателями и при появлении различия частот переходов излучателей. Теоретические исследования задачи парного излучателя имеют долгую историю, однако, многие из исследований ограничены частной геометрией задачи или в них рассматривались лишь идентичные по частотам перехода излучатели.

Помимо изменений описанных характеристик света, испущенного кооперативной системой двух излучателей, пара взаимодействующих ДУИ может быть источником спутанных фотонов. Как было показано в работе [51], пары фотонов с запутанной поляризацией могут испускаться двумя взаимодействующими ДУИ, когда их дипольные моменты перехода перпендикулярны. Такие фотоны создаются через разные каналы распада: через антисимметричное и симметричное состояние. Кроме этого, авторы работы [51] показали, что плотность вероятности двухфотонной эмиссии максимальная в направлении перпендикулярном дипольным моментам. Авторы рассматривали модель излучателей с одинаковыми по величине, но различными по направлению дипольными моментами, сами излучатели идентичны по частоте перехода и находятся в среде с коэффициентом преломления п. Кроме того, кооперативность ансамбля влияет и на статистику испускаемых фотонов. Расчеты корреляционной функции излучения и влияния на неё частоты и интенсивности возбуждающего лазера представлены в работах [52, 53] для случая двух идентичных атомов.

Цели и задачи исследования

Целью работы являлось развитие теории оптических спектров систем взаимодействующих квантовых излучателей при их интенсивном резонансном возбуждении лазерным пучком, которая позволяет описывать кооперативные явления, включая эффекты локального поля, ДДВ, коллективной релаксации, рождение и распад запутанных коллективных возбужденных состояний, и рассчитывать оптические спектральные зависимости и статистику излучения, формируемые этими процессами. Для достижения поставленной цели решались следующие основные задачи:

1. Адаптация квантово-кинетического метода ББГКИ с целью вывода управляющего уравнения для матрицы плотности примесного КИ и уравнений для величин, определяющих характеристики излучения.

2. Вывод уравнения для матрицы плотности одиночного КИ в ансамбле идентичных частиц, с использованием полуклассического подхода, и получение выражений для спектра резонансной флуоресценции и спектра поглощения пробного сигнала для среды, образуемой ансамблем излучателей.

3. Вывод управляющего уравнения для матрицы плотности двух КИ с разными характеристиками переходов в поле непрерывного лазерного излучения.

4. Вывод выражений для спектра возбуждения ФЛ, спектра испускания ФЛ, спектра ослабления-усиления слабого пробного сигнала и корреляционной функции второго порядка для кооперативной системы двух неидентичных КИ, возбуждаемой лазерным пучком с заданным направлением волнового вектора и поляризацией.

5. Численное моделирование спектров и статистики фотонов для системы двух неидентичных КИ в зависимости от параметров возбуждающего лазерного пучка и от собственных характеристик излучателей.

6. Анализ известных экспериментальных данных по наблюдению кооперативной ФЛ пар органических молекул и моделирование зарегистрированных спектральных зависимостей.

Научная новизна

Все результаты исследований, представленные в работе, являются новыми и оригинальными. Новизна полученных результатов основывается на методах квантово-кинетической теории в формализме матрицы плотности для построения уравнений, решения которых определяют структуру возбужденных состояний излучателей, а также спектральные и статистические характеристики излучения, связанного с их радиационным распадом. Полученные в работе спектральные зависимости демонстрируют количественное согласие с данными экспериментов последних лет. В рамках развитого оригинального теоретического подхода были получены следующие новые результаты:

1. Впервые получены выражения для спектров возбуждения и испускания фотолюминесценции, спектра поглощения/усиления пробного поля и корреляционной функции второго порядка электрической составляющей флуоресцентного отклика для двух неидентичных по частотам перехода и по величине дипольных моментов переходов излучателей, учитывающие положение и поляризацию возбуждающего лазера, расстояние между излучателями и неидентичность излучателей.

2. Впервые продемонстрированы возможности восстановления параметров расположения кооперативной пары излучателей относительно направления распространения возбуждающего лазерного пучка за счет перестройки параметров возбуждающего лазерного пучка.

3. Впервые в рамках одного расчетно-теоретического аппарата проведено моделирование всех измеряемых спектров возбуждения фотолюминесценции пар органических молекул при криогенных температурах, известных из литературы.

4. Впервые предложена и реализована идея символьного вывода уравнений для искомой корреляционной матрицы системы Боголюбовских цепочек в произвольно задаваемой системы частиц с заданными парными взаимодействиями.

Научная и практическая значимость

1. Представлен квантово-кинетический подход к выводу уравнений для матриц плотности заданной подсистемы. Метод Боголюбовских цепочек позволяет решать большой ряд задач, включающий многочастичное взаимодействие. Однако, сам метод является трудоёмким, и для облегчения выводов логика подхода была реализована в программном коде. Данный код осуществляет вывод корреляционной матрицы искомого порядка в заданной системе излучателей и полей с парными взаимодействиями. Вывод корреляционных матриц происходит за короткое (порядка минуты) время, что облегчает работу физиков-теоретиков.

2. В работе предложен способ восстановления структуры кооперативных состояний молекул - техника пробного поля. Показано, что данная техника может быть использована для восстановления положений молекул в матрице и определения разницы их фотофизических свойств.

Положения, выносимые на защиту

На защиту выносятся следующие положения:

1. Замкнутая система кинетических уравнений для полного набора редуцированных матриц плотности и корреляционных матриц, выведенная с использованием метода квантовых цепочек Боголюбова, позволяет определить состояния системы квантовых излучателей во внешнем поле, спектр возбуждения фотолюминесценции, спектр испускания фотолюминесценции, спектр ослабления и усиления пробного сигнала и корреляционную функцию второго порядка напряженности электрической компоненты излучения.

2. Спектр возбуждения кооперативной фотолюминесценции двух близко расположенных (много меньше длины волны излучения) примесных органических молекул, связанных диполь-дипольным взаимодействием, может быть одинаковым для нескольких вариантов совокупности их положений и индивидуальных свойств, что формирует неопределённость, которая снимается посредством варьирования поляризации возбуждающего лазерного пучка.

3. Детектирование спектров поглощения пробного (низкоинтенсивного) перестраиваемого лазерного излучения при непрерывном узкополосном возбуждении ансамбля диполь-дипольно связанных квантовых излучателей обеспечивает возможность определения структуры коллективных возбужденных состояний ансамбля излучателей.

Степень достоверности

Достоверность результатов теоретического исследования проблемы определяется использованием метода ББГКИ, который опирается на первые принципы квантовой механики. Достоверность выбранной модели определяется согласием частных случаев с известными в литературе теоретическими работами, качественным и количественным согласием с известными экспериментальными результатами. Достоверность результатов компьютерного моделирования определяется использованием проверенных библиотек языка программирования Python: numpy, sympy, scipy.

Апробация результатов работы

Основные результаты диссертации были представлены на следующих конференциях:

1. Самарцевские чтения по квантовой оптике и фотонному эхо (IWQO/ФЭКС), Казань, Россия, 2021.

2. XXVI Международная молодежная научная школа «Когерентная Оптика и Оптическая Спектроскопия», Казань, Россия, 2022.

3. XVIII International Feofilov Symposium on Spectroscopy of Crystals Doped with Rare Earth and Transition Metal Ions (IFS-2022), poster, Moscow, Russia, 2022.

4. XIX Международная молодежная конференция по люминесценции и лазерной физике (LLPh-2023), Иркутск, Россия, 2023.

5. VII International Conference on Quantum Technologies, Moscow, Russia, 2023.

6. Самарцевские чтения по квантовой оптике и фотонному эхо (IWQO/ФЭКС), Светлогорск, Россия, 2023.

7. XIV Международная конференция Фотоника и информационная оптика, Москва, Россия, 2025.

Личный вклад

Изложенные в диссертационной работе результаты получены либо самостоятельно автором, либо при его непосредственном участии. Автор принимал участие в постановке задач и внес определяющий вклад в подготовку результатов к публикации. Автор является создателем расчетных средств для моделирования спектров возбуждения ФЛ, спектров испускания ФЛ и спектров поглощения/усиления пробного сигнала. Также автору принадлежит идея и реализация программного кода для символьного вывода кинетических уравнений для корреляционной матрицы задаваемого порядка в иерархии БББГКИ. Работа по аппроксимации экспериментальный данных проведена в сотрудничестве с к. ф-м. н. Н. А. Лозинг. Автором предложена и реализована идея расчета статистики фотонов для двух неидентичных излучателей.

Публикации

Материалы диссертации опубликованы в трех в рецензируемых журналах [А1-А3], двух зарегистрированных программах для ЭВМ [П1, П2] и шести тезисах докладов [Б1-Б6].

Структура и объем работы

Диссертация состоит из введения, четырех глав, приложения, заключения, списка обозначений и списка цитируемой литературы. Работа изложена на 134 страницах текста, содержит 34 рисунка, 3 таблицы, и список литературы из 85 наименования.

Глава 1

Теоретические методы описания фотолюминесценции

1.1 Формализм матрицы плотности

Как источники света, так и свет ими испускаемый, в рамках квантовой механики могут быть описаны с помощью двух основных подходов. Первый основан на использовании волновых функций, второй - на использовании матриц плотности. Использование волновых функций базируется на том, что мы можем полностью описать состояние системы. Однако, такой метод подходит для работы с изолированными от внешнего влияния системами (атом, частица, система атомов или частиц). Ситуация противоположна с методами, основанными на использовании матрицы плотности [54]. Предполагается, что есть матрица плотности, которая описывает всю систему целиком (рассматриваемый объект и окружение). После определения Гамильтониана системы происходит переход от матрицы плотности всей системы к редуцированным одночастичным матрицам плотности. В динамике редуцированных матриц плотности отражается влияние окружения на объект, находящийся под рассмотрением в данной задаче. Оставаясь в рамках одной парадигмы, матрица плотности и волновая функция отличаются тем, что последняя описывает лишь чистые состояния. Когда говорят, что система находится в чистом состоянии, то подразумевают, что у нас есть вся информация о ней. Матрица плотности описывает как чистые, так и смешанные состояния, когда нет полной информации о рассматриваемой системе.

Чистые и смешанные состояния. Пусть |п), п Е {1, 2, ...М} - есть набор базисных состояний системы. Тогда состояние может быть выражено как линейная комбинация базисных состояний с коэффициентами сп:

1Ф) = £ с„|п), ]>>,|2 = 1.

(1)

Квадрат модуля коэффициента сп = {т\ф) есть вероятность найти систему в состоянии |п). Волновая функция ф(х) = (х1ф) в координатном представлении определяется через проектирование состояния на состояние с определенной координатой (ж|. Матрица плотности определяется следующим образом:

Р = = ^ спс"п'|п)(п/|.

(2)

Чистое состояние системы может быть описано как с помощью волновой функции ф(х) (что эквивалентно описанию с помощью вектора состояния |^)), так и с помощью матрицы плотности р. Матрица плотности чистого состояния представляет собой эрмитов оператор:

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Тарасевич Екатерина Александровна, 2025 год

Литература

[1] Scully, M. O. The super of superradiance / M. O. Scully, A. A. Svidzinsky // Science. — 2009. — Vol. 325, no. 5947. — Pp. 1510-1511.

[2] Gross, M. Superradiance: An essay on the theory of collective spontaneous emission / M. Gross, S. Haroche // Physics reports. — 1982. — Vol. 93, no. 5. — Pp. 301-396.

[3] Superradiant and subradiant cavity scattering by atom arrays / Z. Yan, J. Ho, Y.-H. Lu et al. // Physical Review Letters. — 2023. — Vol. 131, no. 25. — P. 253603.

[4] A steady-state superradiant laser with less than one intracavity photon / J. G. Bohnet, Z. Chen, J. M. Weiner et al. // Nature. — 2012. — Vol. 484, no. 7392.— Pp. 78-81.

[5] Experimental superradiance and slow-light effects for quantum memories /

A. Walther, A. Amari, S. Kroll, A. Kalachev // Physical Review A—Atomic, Molecular, and Optical Physics. — 2009. — Vol. 80, no. 1. — P. 012317.

[6] Сверхизлучение: принципы генерации и реализация в лазерах /

B. В. Кочаровский, В. В. Железняков, Е. Р. Кочаровская, В. В. Кочаровский // Успехи физических наук. — 2017. — Vol. 187, no. 4. — Pp. 367-410.

[7] Dicke, R. H. Coherence in spontaneous radiation processes / R. H. Dicke // Physical review. — 1954. — Vol. 93, no. 1. — P. 99.

[8] Observation of Dicke superradiance in optically pumped HF gas / N. Skrib-anowitz, I. P. Herman, J. C. MacGillivray, M. S. Feld // Physical Review Letters. — 1973. — Vol. 30, no. 8. — P. 309.

[9] A subradiant optical mirror formed by a single structured atomic layer / J. Rui, D. Wei, A. Rubio-Abadal et al. // Nature. — 2020. — Vol. 583, no. 7816. — Pp. 369-374.

[10] Scully, M. O. Single photon subradiance: quantum control of spontaneous emission and ultrafast readout / M. O. Scully // Physical review letters. — 2015. — Vol. 115, no. 24.— P. 243602.

[11] Facchinetti, G. Storing light with subradiant correlations in arrays of atoms / G. Facchinetti, S. D. Jenkins, J. Ruostekoski // Physical review letters. — 2016.

— Vol. 117, no. 24. — P. 243601.

[12] Storage and release of subradiant excitations in a dense atomic cloud / G. Ferioli, A. Glicenstein, L. Henriet et al. // Physical Review X. — 2021. — Vol. 11, no. 2.

— P. 021031.

[13] Kalachev, A. Coherent control of collective spontaneous emission in an extended atomic ensemble and quantum storage / A. Kalachev, S. Kroll // Physical Review A—Atomic, Molecular, and Optical Physics. — 2006. — Vol. 74, no. 2. — P. 023814.

[14] Оптическая квантовая память на атомных ансамблях: физические принципы, эксперименты и возможности применения в квантовом повторителе / С. А. Моисеев, М. М. Миннегалиев, К. И. Герасимов et al. // Успехи физических наук. — 2025. — Vol. 195, no. 5. — Pp. 455-477.

[15] Баргатин, И. В. Запутанные квантовые состояния атомных систем / И. В. Баргатин, Б. А. Гришанин, В. Н. Задков // Успехи физических наук. — 2001. — Vol. 171, no. 6. — Pp. 625-647.

[16] Quantum metasurfaces with atom arrays / R. Bekenstein, I. Pikovski, H. Pichler et al. // Nature Physics. — 2020. — Vol. 16, no. 6. — Pp. 676-681.

[17] Superradiance of quantum dots / M. Scheibner, T. Schmidt, L. Worschech et al. // Nature Physics. — 2007. — Vol. 3, no. 2. — Pp. 106-110.

[18] Observation of Dicke superradiance for two artificial atoms in a cavity with high decay rate / J. A. Mlynek, A. A. Abdumalikov, C. Eichler, A. Wallraff // Nature communications. — 2014. — Vol. 5, no. 1. — P. 5186.

[19] Towards nanoprobes for conduction in molecular crystals: Dibenzoterrylene in anthracene crystals / C. Hofmann, A. Nicolet, M. A. Kol'chenko, M. Orrit // Chemical Physics. — 2005. — Vol. 318, no. 1-2. — Pp. 1-6.

[20] High-resolution cryogenic spectroscopy of single molecules in nanoprinted crystals / M. Musavinezhad, J. Renger, J. Zirkelbach et al. // ACS nano. — 2024. — Vol. 18, no. 33. — Pp. 21886-21893.

[21] Rudolph, T. G. Two-atom resonance fluorescence in running-and standing-wave laser fields / T. G. Rudolph, Z. Ficek, B. J. Dalton // Physical Review A. — 1995.

— Vol. 52, no. 1. —P. 636.

[22] Nanometer resolution and coherent optical dipole coupling of two individual molecules / C. Hettich, C. Schmitt, J. Zitzmann et al. // Science. — 2002. — Vol. 298, no. 5592. — Pp. 385-389.

[23] Tailoring the superradiant and subradiant nature of two coherently coupled quantum emitters / J.-B. Trebbia, Q. Deplano, P. Tamarat, B. Lounis // Nature communications. — 2022. — Vol. 13, no. 1. — P. 2962.

[24] Superradiant and subradiant states in lifetime-limited organic molecules through laser-induced tuning / C. M. Lange, E. Daggett, V. Walther et al. // Nature Physics.

— 2024. — Pp. 1-7.

[25] Localized visible Ba+ mono-ion oscillator / W. Neuhauser, M. Hohenstatt, P. E. Toschek, H. Dehmelt // Physical Review A. — 1980. — Vol. 22, no. 3.

— P. 1137.

[26] Quantum spin dynamics and entanglement generation with hundreds of trapped ions / J. G. Bohnet, B. C. Sawyer, J. W. Britton et al. // Science. — 2016. — Vol. 352, no. 6291. — Pp. 1297-1301.

[27] Manipulating quantum dots to nanometer precision by control of flow / C. Ropp, R. Probst, Z. Cummins et al. // Nano letters. — 2010. — Vol. 10, no. 7. — Pp. 2525-2530.

[28] Наумов, А. В. Спектроскопия органических молекул в твёрдых матрицах при низких температурах: от эффекта Шпольского к лазерной люминесцентной спектромикроскопии всех эффективно излучающих одиночных молекул / А. В. Наумов // Успехи физических наук. — 2013. — Vol. 183, no. 6. — Pp. 633-652.

[29] Betzig, E. Proposed method for molecular optical imaging / E. Betzig // Optics letters. — 1995. — Vol. 20, no. 3. — Pp. 237-239.

[30] Hell, S. W. Breaking the diffraction resolution limit by stimulated emission: stimulated-emission-depletion fluorescence microscopy / S. W. Hell, J. Wich-mann// Optics letters. — 1994. — Vol. 19, no. 11. — Pp. 780-782.

[31] On/off blinking and switching behaviour of single molecules of green fluorescent protein / R. M. Dickson, A. B. Cubitt, R. Y. Tsien, W. E. Moerner // Nature. — 1997. — Vol. 388, no. 6640. — Pp. 355-358.

[32] Люминесцентная микроскопия одиночных пар квантовых точек с нанометровым пространственным разрешением / И. Ю. Ерёмчев,

H. А. Лозинг, А. А. Баев et al. // Письма в Журнал экспериментальной и теоретической физики. — 2018. — Vol. 108, no. 1. — Pp. 26-34.

[33] Efficient coupling of photons to a single molecule and the observation of its resonance fluorescence / G. Wrigge, I. Gerhardt, J. Hwang et al. // nature physics. — 2008. — Vol. 4, no. 1. — Pp. 60-66.

[34] Naumov, A. V. Laser selective spectromicroscopy of myriad single molecules: tool for far-field multicolour materials nanodiagnostics / A. V. Naumov, I. Yu. Erem-chev, A. A. Gorshelev // The European Physical Journal D. — 2014. — Vol. 68.

— Pp. 1-22.

[35] Chen, Y. Resolving the orientations of and angular separation between a pair of dipole emitters / Y. Chen, Y. Qiu, M. D. Lew // Physical review letters. — 2025.

— Vol. 134, no. 9. — P. 093805.

[36] Kuraptsev, A. S. Spontaneous decay of an atom excited in a dense and disordered atomic ensemble: Quantum microscopic approach / A. S. Kuraptsev,

I. M. Sokolov // Physical Review A. — 2014. — Vol. 90, no. 1. — P. 012511.

[37] Makarov, A. A. Laser field control of subradiant states of a system of several atoms in a configuration close to a regular polygon / A. A. Makarov, V. I. Yudson // Quantum Electronics. — 2020. — Vol. 50, no. 3. — P. 225.

[38] Sokolov, I. M. Microscopic theory of scattering of weak electromagnetic radiation by a dense ensemble of ultracold atoms / I. M. Sokolov, D. V. Kupriyanov, M. D. Havey // Journal of Experimental and Theoretical Physics. — 2011. — Vol. 112, no. 2. — Pp. 246-260.

[39] Subradiance in dilute atomic ensembles: Role of pairs and multiple scattering / Ya. A. Fofanov, I. M. Sokolov, R. Kaiser, W. Guerin // Physical Review A. — 2021. — Vol. 104, no. 2. — P. 023705.

[40] Соколов, И. М. Субизлучение холодных и разреженных атомных ансамблей, возбуждаемых резонансным импусльным излучением / И. М. Соколов // Журнал экспериментальной и теоретической физики. — 2021. — Vol. 159, no. 1. — Pp. 68-75.

[41] Ficek, Z. Entangled states and collective nonclassical effects in two-atom systems / Z. Ficek, R. Tanas // Physics Reports. — 2002. — Vol. 372, no. 5. — Pp. 369-443.

[42] Agarwal, G. S. Quantum Statistical Theories of Spontaneous Emission and their Relation to Other Approaches / G. S. Agarwal. — Springer, 1974.

[43] Barantsev, K. A. Selective detection of polarisation components of a coherent population trapping signal in hot alkali metal atoms / K. A. Barantsev, E. N. Popov, A. N. Litvinov // Quantum Electronics. — 2017. — Vol. 47, no. 9. — P. 812.

[44] Трубилко, А. И. Коллективная атомная динамика в резонансной флуоресценции / А. И. Трубилко, А. М. Башаров // Письма в Журнал экспериментальной и теоретической физики. — 2020. — Vol. 111, no. 12.

— Pp. 798-805.

[45] Kuraptsev, A. S. Spatially dependent Lamb shift in a waveguide and its influence on the optical polyatomic cooperative effects / A. S. Kuraptsev, I. M. Sokolov // Physical Review A. — 2023. — Vol. 107, no. 4. — P. 042808.

[46] Gladush, M. G. Emission spectra and intrinsic optical bistability in a two-level medium / M. G. Gladush, D. V. Kuznetsov, Vl. K. Roerich // The European Physical Journal D. — 2011. — Vol. 64. — Pp. 511-520.

[47] Kuznetsov, D. V. Local field and radiative relaxation rate in a dielectric medium / D. V. Kuznetsov, Vl. K. Roerich, M. G. Gladush // Journal of Experimental and Theoretical Physics. — 2011. — Vol. 113. — Pp. 647-658.

[48] Сазонов, С. В. Бистабильность в среде с диполь-дипольным взаимодействием / С. В. Сазонов // Физика твердого тела. — 1988.

— Vol. 30, no. 11. — Pp. 3226-3230.

[49] Ficek, Z. Quantum beats and superradiant effects in the spontaneous emission from two nonidentical atoms / Z. Ficek, R. Tanas, S. Kielich // Physica A: Statistical Mechanics and its Applications. — 1987. — Vol. 146, no. 3. — Pp. 452-482.

[50] Redchenko, E. S. Decay of metastable excited states of two qubits in a waveguide / E. S. Redchenko, V. I. Yudson // Physical Review A. — 2014. — Vol. 90, no. 6.

— P. 063829.

[51] Generation of polarization-entangled photon pairs from two interacting quantum emitters / A. Juan-Delgado, G. Giedke, J. Aizpurua, R. Esteban // arXiv preprint arXiv:2503.02739. — 2025.

[52] Richter, T. Power broadening and two-photon correlations in two-atom resonance fluorescence / T. Richter // Optica Acta: International Journal of Optics. — 1982.

— Vol. 29, no. 3. — Pp. 265-273.

[53] Ficek, Z. Photon antibunching and squeezing in resonance fluorescence of two interacting atoms / Z. Ficek, R. Tanas, S. Kielich // Physical Review A. — 1984.

— Vol. 29, no. 4. — P. 2004.

[54] Белоусов, Ю. М. МАТРИЦА ПЛОТНОСТИ Применение для спиновых систем / Ю. М. Белоусов. — МФТИ, 2017.

[55] Давыдов, А. С.е. Квантовая Механика / А. С.е Давыдов. — Рипол Классик, 1968.

[56] Bonitz, M. Quantum kinetic theory / M. Bonitz. — Springer, 2016. — Vol. 412.

[57] Kuznetsov, D. V. Using BBGKY hierarchies to study the effect of the local field on the rate of radiative relaxation of quantum systems in a dielectric medium / D. V. Kuznetsov, Vl. K. Roerich, M. G. Gladush // Theoretical and Mathematical Physics. — 2011. — Vol. 168. — Pp. 1078-1095.

[58] Stochastic superflares of photoluminescence from a single microdiamond with germanium-vacancy color centers: A general phenomenon or a unique observation / N. A. Lozing, M. G. Gladush, I. Yu. Eremchev et al. // Physical Review B.

— 2020. — Vol. 102, no. 6. — P. 060301.

[59] Кузнецов, Д. В. Флуоресцентные свойства одиночных квантовых излучателей и их ансамблей в диэлектрической среде: Ph.D. thesis / Троицкий институт инновационных и термоядерных исследований. — 2013.

[60] Coherent optical spectroscopy of a strongly driven quantum dot / X. Xu, B. Sun, P. R. Berman et al. // Science. — 2007. — Vol. 317, no. 5840. — Pp. 929-932.

[61] Scully, Marlan O. Quantum Optics / Marlan O. Scully. — Cambridge University Press, 1997.

[62] Ficek, Z. Quantum Interference and Coherence. Theory and Experiments. / Z. Ficek, S. Swain. — Springer, 2005.

[63] Kim, Y.-H. Quantum teleportation of a polarization state with a complete Bell state measurement/Y.-H. Kim, S. P. Kulik, Y. Shih// Physical Review Letters. — 2001. — Vol. 86, no. 7. — P. 1370.

[64] Laser-induced frequency tuning of Fourier-limited single-molecule emitters / M. Colautti, F. S. Piccioli, Z. Ristanovic et al. // ACS nano. — 2020. — Vol. 14, no. 10. — Pp. 13584-13592.

[65] Kummer, S. Terrylene in p-terphenyl: a novel single crystalline system for single molecule spectroscopy at low temperatures / S. Kummer, Th. Basché, Ch. Bräuch-

le // Chemical Physics Letters. — 1994. — Vol. 229, no. 3. — Pp. 309-316.

[66] Jelezko, F. Pump-probe spectroscopy and photophysical properties of single di-benzanthanthrene molecules in a naphthalene crystal / F. Jelezko, B. Lounis, M. Orrit // The Journal of chemical physics. — 1997. — Vol. 107, no. 6. — Pp. 1692-1702.

[67] Hettich, C. Coherent optical dipole coupling of two individual molecules at nanometre separation: Ph.D. thesis / Universität Konstanz. — 2002.

[68] Vivas-Viaña, A.o. Two-photon resonance fluorescence of two interacting noniden-tical quantum emitters / A.o Vivas-Viaña, C. Sánchez Muñoz // Physical Review Research. — 2021. — Vol. 3, no. 3. — P. 033136.

[69] Vivas-Viaña, A. Dissipative stabilization of maximal entanglement between non-identical emitters via two-photon excitation / A. Vivas-Viaña, D. Martín-Cano, C. Sánchez Muñoz // Physical Review Research. — 2024. — Vol. 6, no. 4. — P. 043051.

[70] Кузнецов, Д. В. Стационарная интенсивность флуоресценции двух одинаковых атомов с диполь-дипольным взаимодействием / Д. В. Кузнецов, М. Г. Гладуш, Вл. К. Рерих // Известия Российской академии наук. Серия

физическая. — 2012. — Vol. 76, no. 6. — Pp. 728-728.

[71] Mollow, B. R. Power spectrum of light scattered by two-level systems / B. R. Mol-low// Physical Review. — 1969. — Vol. 188, no. 5.

[72] Раутиан, С. Г. Нелинейные резонансы в спектрах атомов и молекул / С. Г. Раутиан, Г. И. Смирнов, А. М. Шалагин. — Наука, 1979.

[73] Sakurai, J. J. Modern quantum mechanics / J. J. Sakurai, J. Napolitano. — Cambridge University Press, 2021.

[74] Гайтлер, В. Квантовая теория излучения / В. Гайтлер. — Издательство иностранной литературы, 1956.

[75] Wu, F. Y. Investigation of the spectrum of resonance fluorescence induced by a monochromatic field / F. Y. Wu, R. E. Grove, S. Ezekiel // Physical Review Letters.

— 1975. — Vol. 35, no. 21. — P. 1426.

[76] Resonance fluorescence from a coherently driven semiconductor quantum dot in a cavity / A. Muller, E. B. Flagg, P. Bianucci et al. // Physical Review Letters. — 2007. — Vol. 99, no. 18. — P. 187402.

[77] Temperature-dependent Mollow triplet spectra from a single quantum dot: Rabi frequency renormalization and sideband linewidth insensitivity / Y.-J. Wei, Y. He, Y.-M. He etal. // Physical review letters. — 2014. — Vol. 113, no. 9. — P. 097401.

[78] Detuning-dependent Mollow triplet of a coherently-driven single quantum dot / A. Ulhaq, S. Weiler, C. Roy et al. // Optics Express. — 2013. — Vol. 21, no. 4.

— Pp. 4382-4395.

[79] Gruneisen, M. T. Induced gain and modified absorption of a weak probe beam in a strongly driven sodium vapor / M. T. Gruneisen, K. R. MacDonald, R. W. Boyd //

Journal of the Optical Society of America B. — 1988. — Vol. 5, no. 1. — Pp. 123-129.

[80] Intensity correlations of a cooperative system / G. S. Agarwal, L. M. Narducci, R. Gilmore et al. // Physical Review Letters. — 1979. — Vol. 42, no. 19. — P. 1260.

[81] Quantum effects in the cooperative scattering of light by atomic clouds / L. Pucci, A. Roy, T. S. do Espirito Santo et al. // Physical Review A. — 2017. — Vol. 95,

no. 5. — P. 053625.

[82] Власов, Р. А. Резонансная флуоресценция оптически плотных ансамблей трехуровневых резонансных центров в условиях автоколебаний населенности энергетический уровней / Р. А. Власов, А. М. Лемеза, М. Г. Гладуш // Журнал прикладной спектроскопии. — 2013. — Vol. 80, no. 5.— Pp. 711-718.

[83] Compagno, G. Theory of collective resonance fluorescence in strong driving fields / G. Compagno, F. Persico // Physical Review A. — 1982. — Vol. 25, no. 6.— P. 3138.

[84] Born, M. Principles of optics: electromagnetic theory of propagation, interference and diffraction of light / M. Born, E. Wolf. — Elsevier, 2013.

[85] Сборник задач по уравнениям математической физики / В. С. Владимиров, В. П. Михайлов, А. А. Вашарин et al. — 1982.