Стекла и стеклокристаллические материалы на основе промышленных отходов и горных пород для фиксации отходов АЭС тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 05.17.02, кандидат химических наук Толстова, Ольга Владимировна

• Толстова, Ольга Владимировна
• кандидат химических наук
• 2002

Оглавление диссертации кандидат химических наук Толстова, Ольга Владимировна

Введение

1. Стекломатериалы для кондиционирования РАО (Литературный обзор)

1.1. Источники образования и состав РАО

1.1.1. Источники образования РАО в ЯТЦ

1.1.2. Отходы, не связанные с ЯТЦ

1.1.3. Химический и радионуклидный состав отходов

1.2. Методы кондиционирования РАО

1.2.1. Цементирование и битумирование

1.2.2. Остекловывание и керамизация РАО

1.2.3. Остекловывание НСАО

1.3. Особенности структуры стекол для иммобилизации РАО

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Стекла и стеклокристаллические материалы на основе промышленных отходов и горных пород для фиксации отходов АЭС»

Актуальность темы.

В процессе эксплуатации АЭС накоплено большое количество радиоактивных отходов низкой и средней активности. Основной технологической задачей при обращении с данными отходами является максимальное сокращение их объема и повышение уровня безопасности при их изоляции от окружающей среды, что достигается путем перевода отходов в твердые монолитные стабильные формы для окончательного захоронения или дальнейшего безопасного длительного хранения.

Для этих целей разработаны и имеют промышленное применение методы цементирования и битумирования. Однако конечные продукты, получаемые этими методами, обладают существенными недостатками, такими как сравнительно высокая скорость выщелачивания радионуклидов, низкая механическая прочность, а битумированные отходы также представляют собой пожароопасный продукт и, кроме этого, данные способы приводят к увеличению конечного объема отходов относительно начального.

В настоящее время для иммобилизации жидких и твердых РАО применяется метод остекловывания, предусматривающий высокотемпературную обработку отходов с получением стекла, обладающего высокой химической и радиационной устойчивостью и обеспечивающего надежную локализацию радионуклидов. При этом происходит значительное сокращение объема отходов (в 3-5 раз) по сравнению с методами цементирования или битумирования.

Процесс остекловывания отходов среднего уровня активности с экономической точки зрения является дорогой технологией, так как требует больших энергетических затрат и использования дорогого технического сырья. Наиболее перспективными для иммобилизации отходов среднего уровня активности являются стекломатериалы на основе дешевого и недефицитного сырья, например, горных пород, бытовых и промышленных отходов. Как правило, они содержат аморфную и кристаллические фазы, которые позволяет аккумулировать практически все элементы РАО, которые, в зависимости от своих химических свойств, распределяются между сосуществующими фазами.

Учитывая, что среди бытовых и промышленных отходов могут быть и весьма токсичные, например свинецсодержащие, при использовании таких отходов в качестве флюса при остекловывании РАО может быть двойной положительный эффект от совместной иммобилизации РАО и токсичных отходов. Кроме этого, применение промышленных отходов в качестве основного флюса приводит к снижению количества используемого природного сырья.

Цель работы

Целью настоящей работы является разработка и изучение свойств стекло- или стеклокристаллических материалов на основе РАО АЭС, промышленных отходов и природного сырья.

Данная цель достигается решением следующих задач:

1. Разработка составов на основе жидких РАО АЭС реакторов типа ВВЭР или РБМК, промышленных отходов и природного сырья, где в качестве промышленных отходов используется бой кинескопных стекол, а природного сырья - датолитовый и эвдиалитовый концентраты, бентонит и базальт.

2. Изучение свойств стекломатериалов: структура, фазовый состав, химическая связь в стекле, химическая стойкость, технологические параметры составов.

3. Разработка составов на основе радиоактивного зольного остатка печи сжигания РАО и природных сырья (эвдиалитовый концентрат и базальт).

4. Изучение фазового состава, структуры и свойств стеклокристаллических материалов, полученных на основе зольного остатка печи сжигания РАО.

Научная новизна

1. Определены области стеклообразования в системах на основе жидких РАО АЭС с использованием боя кинескопного стекла и природных добавок.

2. Изучена зависимость химической стойкости стекол от содержания в них окислов РАО с помощью РЖ-спектроскопии и показано, что увеличение скорости выщелачивания натрия и радионуклидов из стекол связано с деструкцией структурной сетки стекла.

3. Изучена структура свинцовосиликатных стекол при эквимолярном замещении №20 на Сэ20 или БЮ и показано, что такое замещение сопровождается образованием микрообластей различного состава с в т. ч. предликвационно-го типа.

4. Изучено влияние оксидов РАО (Сз20, БгО) на формирование радиационных парамагнитных центров (РПЦ) в Ыа-РЬ-силикатных стеклах, облученных до дозы 100 кГр и установлено образование только центров дырочной и электронной природы, не связанных с разрывами структурной сетки стекла под действием гамма-облучения.

5. Изучен фазовый состав стеклокристаллических материалов, содержащих жидкие РАО АЭС реактора типа ВВЭР и базальта и установлено формирование фаз авгита, плагиоклазов, геленита и шпинелей, которые являются потенциальными матрицами для радионуклидов продуктов деления и коррозии.

6. Изучен фазовый состав стеклокристаллических материалов, содержащих реальный зольный остаток, эвдиалитовый концентрат и базальт. Установлено образование фаз типа плагиоклазов, геленита, силикофосфатов способных аккумулировать радионуклиды РАО.

Практическая ценность работы

1. Разработаны составы стекол с высокой химической устойчивостью для иммобилизации РАО АЭС на основе боя кинескопного стекла в качестве основного флюса и эвдиалита, датолита и бентонита в качестве дополнительных стеклообразующих компонентов.

2. Разработаны стеклокристаллические материалы с использованием природного сырья, пригодные для иммобилизации радиоактивных зольных остатков установок сжигания РАО.

3. Продемонстрирована возможность получения стекол из РАО АЭС реактора типа ВВЭР и боя кинескопного стекла методом индукционного плавления в холодном тигле (ИПХТ).

4. Изучено выщелачивание радионуклидов из стекло- и стеклокристаллических материалов, полученных на основе твердых и жидких РАО, и продемонстрированы экологические преимущества этих матриц.

Работа выполнялась в соответствии с Координационным Планом НИР МосНПО «Радон» на 1996-2000 и 2001-2005 гг и в рамках Проекта МНТЦ №1131.

Основные результаты работы отражены в отчетах ГУП МосНПО "Радон" по темам 06-011 и 02-235 Координационного плана НИР МосНПО "Радон" за 1991-1995, 1996-2000 и 2001-2005 гг., утвержденных Департаментом инженерного обеспечения и Управлением коммунального хозяйства и благоустройства Правительства Москвы, и отчетах по Проекту МНТЦ №1131 1999-2000 гг.

Положения, выносимые на защиту:

1. Особенности структуры натриево-свинцово-силикатных стекол, содержащих оксиды продуктов деления - цезия и стронция - ИК и ЭПР спектроскопические характеристики.

2. Составы, структура и свойства стекол, полученных на основе РАО АЭС, боя кинескопных стекол и природных добавок.

3. Фазовый состав, структура и свойства стеклокристаллических материалов на основе радиоактивных зольных остатков и природных добавок.

Апробация работы.

Основные материалы диссертации доложены на Международных конференциях по сжиганию и технологиям термической переработки радиоактивных отходов (Солт-Лэйк-Сити, 1998 и Филадельфия, 2001), Осеннем 1999 г. Симпозиуме Общества материаловедения «Scientific Basis for Nuclear Waste Manage6 ment - XXIII» (Бостон, США, 1999), Международном симпозиуме "Waste Management '01 (Тусон, США, 2000), Первой Всероссийской молодежной научной конференции по фундаментальным проблемам радиохимии и ядерной энергетики (Нижний Новгород, 2001), XIV Российском совещании по экспериментальной минералогии (Черноголовка, 2001), 1 Всероссийской конференции «Прикладные аспекты химии высоких энергий» (Москва, 2001).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 13 работ, в т.ч. 9 статей в научных журналах, сборниках и трудах международных конференций и симпозиумов и 4 тезисов докладов в трудах международных и Всероссийских конференций

Структура и объем диссертации. Диссертация изложена на 152 стр. текста, включает 41 табл. и 29 рис. Диссертация состоит из введения, пяти глав, выводов, списка литературы из 159 наименований и 4 стр. приложения.

Заключение диссертации по теме «Технология редких, рассеянных и радиоактивных элементов», Толстова, Ольга Владимировна

ВЫВОДЫ

1. Разработаны составы стекол на основе жидких радиоактивных отходов АЭС, содержащие до 30 мас.% оксидов РАО при использовании в качестве флюса промышленных отходов (боя кинескопного стекла) в количестве 60-90 мас.% и природных добавок (эвдиалитовый, датолитовый концентраты, бентонит и базальт) в количестве 5-15 мас.%.

2. Скорости выщелачивания ионов натрия из стекол составляют - 10°-10"6 г/см2-сут., радионуклидов цезия - 10"6—10-7 г/см2-сут., доля выщелоченной активности - 0,02-0,04 %, что соответствует лучшим боросиликатным стеклам, предложенным для иммобилизации РАО.

3. Методом ИК-спектроскопии показано, что увеличение скорости выщелачивания компонентов с увеличением концентрации оксидов РАО в стекле обусловлено деструкцией кремнекислородной сетки стекла под действием ионов-модификаторов (№+, К+), которая проявляется в в ИК спектрах виде появления полос поглощения, обусловленных колебаниями связей и в ЭПР спектрах у-облученных стекол в виде радиационных центров в кремнекисло-родных тетраэдрах с немостиковыми ионами кислорода.

4. Показана возможность получения стекол на основе солей РАО и кинескопного стекла (содержание солей в шихте до 30 мае. %) при температуре 1200 °С методом индукционного плавления (ИПХТ), при этом жидкие РАО желательно подавать в полностью или частично кальцинированном виде.

5. Установлено, что при остекловывании солей ЖРО АЭС с реакторов типа РБМК на поверхности стекла образуется легкорастворимый щелок, присутствие которого не обеспечивает надежной фиксации радионуклидов в стеклах, и может привести к их выносу в окружающую среду при попадании воды в хранилище в случае нарушения его герметичности.

6. Синтезированы стеклокристаллические материалы на основе твердых РАО (зольного остатка печи сжигания) и эвдиалитового концентрата или базальта при температуре 1300 - 1400 °С с высокой химической устойчивостью.

129

7. При медленном охлаждении или отжиге расплавов в системе эвдиалитовый концентрат - зольный остаток, образуются стеклокристаллические материалы, содержащие фазы нагелыимидтита, нефелина и акерманита, могущие служить матричными фазами для радионуклидов, в т.ч. а-излучателей, присутствующих в зольном остатке.

8. Введение изОв в расплав эвдиалитового концентрата приводит к локализации урана в кубическом твердом растворе (Ъх,\У)02.

9. Установлено, что при синтезе материалов, содержащих базальт и окислы 30, образуются силикофосфаты, способные инкорпорировать актиноиды и ра

90 о дионуклиды редкоземельных элементов, а также ьг, и алюмосиликаты, являющиеся матрицами для радионуклидов щелочных металлов и элементов группы железа (коррозионных продуктов).

10.Скорость выщелачивания радионуклидов, измеренная по методике МАГАТЭ, из стеклокристаллических материалов, полученных на основе оксидов зольного остатка и эвдиалитового концентрата или базальта составляет 10"6

7 2

10" г/см -сут.

130

5.4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ К ГЛАВЕ 5

Показана возможность остекловывания зольного остатка печей сжигания типичных для Российских АЭС на примере зольного остатка установки сжигания камерного типа МосНПО «Радон» с эвдиалитовым концентратом или базальтом. Температура синтеза материалов находится в пределах 1300- 1400 °С.

При сплавлении зольного остатка с эвдиалитовым концентратом и последующем медленном охлаждении образцов образуются стеклокристаллические материалы, содержащие нагелыпмидтит, нефелин и акерманит, которые могут служить матричными фазами для радионуклидов, присутствующих в зольном остатке. Требуемое содержание 030 в материалах - 70-90 мас.%. Введение ИзОв в расплав эвдиалитового концентрата приводит к локализации урана в кубическом твердом растворе (2г,и)02.

При синтезе материалов, содержащих базальт, образуются силикофасфа-ты способные инкорпорировать актиниды и радионуклиды редкоземельных элементов, а также 908г, а алюмосиликаты - радионуклиды щелочных металлов и элементов группы железа (коррозионные продукты).

Результаты изучения химической устойчивости полученных материалов, показывают возможность использования данного природного сырья для перевода твердых горючих радиоактивных отходов в монолитную стабильную форму, пригодную для долговременного хранения.

Для переработки зольного остатка установок сжигания горючих РАО АЭС могут быть адаптированы разрабатываемые и испытываемые в настоящее время установки остекловывания зольного остатка печи сжигания камерного типа ГУП МосНПО «Радон».

128

Список литературы диссертационного исследования кандидат химических наук Толстова, Ольга Владимировна, 2002 год

1. Нормы радиационной безопасности (НРБ-96): Гигиенические нормативы ГИ 2.6.1.054-96. М.: Госкомсанэпиднадзор России, 1996. - 126 с.

2. Соболев И.А., Хомчик Л.М. Обезвреживание радиоактивных отходов на централизованных пунктах. М.: Энергоатомиздат, 1983. 128 с.

3. Радиохимическая переработка ядерного топлива АЭС / В.И. Землянухин, Е.И. Ильенко, А.Н. Кондратьев и др. // М.: Энергоатомиздат, 1983. 232 с.

4. Никифоров А.С., Куличенко В.В., Жихарев М.И. Обезвреживание жидких радиоактивных отходов. М.: Энергоатомиздат, 1985. 183 с.

5. Полуэктова Г.Б., Смирнов Ю.В., Соколова И.Д. Обработка и удаление радиоактивных отходов предприятий атомной промышленности зарубежных стран. М.: ЦНИИАтоминформ, 1990. 578 с.

6. Дмитриев С.А., Стефановский C.B. Обращение с радиоактивными отходами. М.: Изд. Центр РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2000. 125 с.

7. Химическая технология стекла и ситаллов. Под ред. Н.М. Павлушкина. М.: Стройиздат, 1983. 432 с.

8. Удаление продуктов деления в стекле / Уотсон, Дерхэм, Эрлбак, Рэй // Труды Второй Международной Конференции по Мирному Использованию Атомной Энергии. Женева, 1958. М. 1959. С. 187-200.

9. Watson L.C., Aikin А.М., Bancroft A.R. The Permanent Disposai of Highly Radioactive Wastes by Incorporation into Glass // Disposai of Radioactive Wastes. Proc. Conf. Monaco, 16-21 Nov. 1959. Vienna: IAEA, 1960. V.l. P. 375-390.

10. Watson L.C., Aikin A.M., Bancroft A.R. The Permanent Disposal of Highly Radioactive Wastes by Incorporation into Glass // Disposal of Radioactive Wastes. Proc. Conf. Monaco, 16-21 Nov. 1959. Vienna: IAEA, 1960. V.l. P. 375-390.

11. Grover J.R., Chidley B.E. Glasses Suitable for the Long-Term Storage of Fission Products // J. Nucl. Energy. 1962. V.16, N8. P. 405-421.

12. Свойства фосфатных и силикатных стекол для отверждения радиоактивных отходов / Н.Е. Брежнева, С.Г. Озиранер, A.A. Минаев, Д.Г. Кузнецов // Management of Radioactive Wastes from the Nuclear Fuel Cycle. Vienna: IAEA, 1976. V.2. P. 85-94.

13. Development and Radiation Stability of Glasses for Highly Radioactive Wastes / A.R. Hall, J.T. Dalton, B. Hudson, J.A.C. Marples // Ibid. V.l. P. 3-15.

14. Hench L.L., Clark D.E., Campbell J. High level Waste Immobilization Forms // Nucl. Chem. Waste Manag. 1984. V.5. P. 149-173.

15. Lutze W. Silicate Glasses // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds. R.C. Ewing and W. Lutze, Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V., 1988. P. 1160.

16. ГОСТ-29114-91 (see also ISO 6961-82, Vienna: IAEA, 1984).

17. Standard Test Method for Determining Chemical Durability of Nuclear Waste Glasses: The Product Consistency Test (PCT). ASTM Standard C1285-94. Philadelphia: ASTM, 1994.

18. Nuclear Waste Materials Handbook (Test Methods). DOE Technical Information Center. Washington, DC. Report DOE/TIC-11400, 1981.

19. Weber W.J., Roberts F.B. A Review of Radiation Effects in Solid Nuclear Waste Forms//Nucl. Technol. 1983. V.60,N2. P. 178-198.

20. Ewing R.C., Weber W.J., Clinard F.W. Radiation Effects in Nuclear Waste Forms for High-Level Radioactive Waste // Progr. Nucl. Energy. 1995. V. 29, N2. P. 63127.

21. SYNROC / A.E. Ringwood S.E., Kesson, K.D. Reeve, D.M. Levins, E.J. Ramm // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds W. Lutze and R.C. Ewing. Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V., 1988. P. 233-334.

22. Sales B.C., Boatner L.A. Lead-Iron Phosphate Glass // Ibid. P. 193-231.

23. Clark W.E. Godbee H.W. Fixation of Simulated Highly Radioactive Wastes in Glassy Solids // Treatment and Storage of High Level Radioactive Wastes. Vienna: IAEA, 1963. P. 412-432.

24. Stefanovsky S.V., Ivanov I.A., Gulin A.N. Aluminophosphate Glasses with High Sulfate Content//Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V. 353. P. 101-106.

25. Фосфатные стекла с радиоактивными отходами / Под. ред. А.А. Вашмана и А.С. Полякова. М.: ЦНИИатоминформ, 1997. 172 с,

26. The Interaction of Na-Al-P-Glass (Cs,Sr-Bearing) with Water at Elevated Temperatures (70-250 °C) / A.P. Mukhamet-Galeyev, L.O. Magazina, K.A. Levin, et. al. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V. 353. P. 79-86.

27. Morris J.B., Chidley B.E. Preliminary Experience with the New Harwell Inactive Vitrification Pilot Plant // Management of Radioactive Wastes from the Nuclear Fuel Cycle. Vienna: IAEA, 1976. V.2. P. 241-256.

28. High Level Liquid Waste Solidification and Waste Glass Canister Handling at the Institut fur Nucleare Entsorgungstechnik // W. Grünewald, H. Koschorke, S. Weissenburger, H. Zeh // Radioactive Waste Management. Vienna: IAEA, 1984. V.2. P. 367-382.

29. Остекловывание сульфат- и хлоридсодержащих радиоактивных отходов в электропечи / И.А. Соболев, Ф.А. Лифанов, С.В. Стефановский и др. // Стекло и керам. 1990, №7. С. 5-6.

30. Peeler D.K. Glass Formulation Activities for Pu Disposition // US-Russian Workshop on Ceramics and Glass Formulation and Characterization, May 18-26, 1997. Livermore, CA. Report UCRL-MI-126888.

31. Кушников В.В., Матюнин Ю.И., Крылова Н.В. Поведение альфа-радионуклидов при отверждении высокоактивных отходов // Атомная энергия. 1991. Т. 70, №4. С. 239-243.

32. Riege U., Dippel Th., Kartes H. // Evaluation of Ceramic Materials As a Matrix for Solidification of Alpha-bearing Wastes //Manag. of Alpha-Cont. Wastes. Vienna: IAEA, 1981. P.355-368.

33. Включение зольных остатков от сжигания радиоактивных отходов в керамические матрицы на основе глин / А.С. Вишневский, А.А. Данилов JI.H., Кожемяко и др.//Радиохимия. 1988. Т.ЗО, N 6. С. 811-816.

34. Uniaxial Hot-pressing Bellows Containers / A.E. Ringwood, A. Major, E.J. Ramm, J. Padgett //Nucl. & Chem. Waste Manag. 1983. V.4. P. 135-140.

35. McCarthy G.J. High Level Waste Ceramics, Materials Consideration, Process Simulation and Product Characterization //Nucl. Technol. 1979. V.32. P.92-97.

36. Campbell J.H., Rozsa R.B., Hoenig C.L. Immobilization of High Level Defence Wastes in SYNROC-D: Recent Research and Development Results on Process Scale-Up // Treatment and Handling of Radioactive Wastes, 1983. P. 318-324.

37. Sintered (Sr,U)-Containing Zirconolite Ceramics Study / S.V. Stefanovsky, S.V. Ioudintsev, A.V. Ochkin, et. al. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 261-268.

38. Ringwood A.E. Safe Disposal of High level Nuclear Reactor Wastes: A New Strategy. Canberra: ANU Press, 1978. 64 p.

39. Pentinghaus H. To SYNROC Through Melting: Thermal Analysis, Thermo-gravimetry and Crystal Chemical Characterization of Phases // Int. Sem. on Chem. and Proc. Eng. for High Level Liquid Waste Solid. Kemforschungsanlage Julich. V.2. 1981. P. 713-731.

40. Обращение с жидкими радиоактивными отходами в рамках концепции замкнутого ядерного топливного цикла / В.И. Власов, О.Л. Кедровский, А.С. Никифоров и др. // Back End of the Nuclear Fuel Cycle. Strategies and Options. Vienna: IAEA, 1987. P. 109-117.

41. Соболев И.А., Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. Синтез керамики типа SYNROC из расплава // Радиохимия. 1993, №3. С. 98-105.

42. Искусственные плавленые материалы на основе цирконолита для иммобилизации радиоактивных отходов / С.В. Стефановский, Б.С. Никонов, Б.И. Омельяненко и др. // Физ. и Хим. Обраб. Матер. 1997, №6. С. 111-117.

43. Плавленая керамика типа Synroc-C, содержащая имитированные высокоактивные отходы / О.А. Князев, С.В. Стефановский, Б.С. Никонов и др. // Физ. и Хим. Обраб. Матер. 1998, №1. С. 94-100.

44. Синтез и исследование плавленых минералоподобных форм радиоактивных отходов / И.А. Соболев, С.В. Стефановский, Ф.А. Лифанов и др. // Физ. и хим. обраб. матер. 1994, №4-5. С. 150-160.

45. The Cold Crucible Melting of Synroc / S.V. Stefanovsky, O.A. Knyazev, D.B. Lopukh, S.V. Ioudintsev // IT3 International Conference on Incineration and Thermal Treatment Technologies. Salt lake City. 1998. P.

46. Phase Equilibria and Elements Partitioning in Zirconolite-Rich Region of Ca-Zr-Ti-Al-Gd-Si-0 System / O.A. Knyazev, S.V. Stefanovsky, S.V. Ioudintsev, et. al. //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 401-408.

47. Nd-Doped Zirconolite Ceramic and Glass Ceramic Synthesized by Melting and Controlled Cooling / T. Advocat, C. Fillet, J. Marillet, et. al. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 55-62.

48. Hayward P.J. Glass-Ceramics // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds. W. Lutze and R.C. Ewing. Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V. 1988. P. 427-493.

49. Studies on the Fixation of Fission Products in Ceramic Materials / K. De, B. Luckscheiter, W. Lutze et. al. // Trans. Amer. Nucl. Soc. 1975. V.20. P. 666-669.

50. Minimiya M. Diopside Glass Ceramic Material for Immobilization of Radioactive Waste // Intern. Seminar on Chem. and Proc. Eng. for High Level Liquid Rad. Waste Solid. Jülich: Kfk. 1981. P. 53-63.

51. Jostsons A., Vance E.R., Hutchings R. Hanford HLW Immobilization in Synroc // Waste Management '96. Proceedings. 1996. CD Rom. Rep. 40-6.

52. Synroc and Synroc-Glass Composite Waste Forms for Hanford HLW Immobilization / E.R. Vance, M.L. Carter, R.A. Day, et. al. // SPECTRUM'96. Int. Conf. Proceedings. Amer. Nucl. Soc. 1996. P. 2027-2031.

53. A Melting Route to Synroc for Hanford HLW Immobilization / E.R. Vance, R.A. Day, M.L. Carter, A. Jostsons // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1996. V.412. P. 289296.

54. Immobilization of HLW Fractions from Hanford in Synroc / A. Jostsons E.R., Vance, K.P. Hart, et. al. // Waste Management '97. Proceedings. 1997. CD Rom. Rep. 36-07.

55. Synroc Derivatives for the Hanford Waste Remediation Task / E.R. Vance, K.P. Hart, R.A. Day, et. al. //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 341-348.

56. Further Studies of Synroc Immobilisation of HLW Sludges and Tc for Hanford Tank Waste Remediation / E.R. Vance, K.P. Hart, M.L. Carter, et. al. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 289-293.

57. Conley J.G., Kelsey P.V., Miley D.V. Investigations of the Properties of Iron-Enriched Basalt with Ti02 and Zr02 Additions // Adv. In Ceram. 1984. V.8. P. 302-309.

58. Smelova T.V., Krylova N.V., Shestoperov I.N. / Synthetic Mineral-Like Matrices for HLLW Solidification: Preparation by Induction Melter with a Cold crucible (CCIM) // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 425-432.

59. Matyunin Yu.I., Alexeev O.A., Ananina T.N. Immobilization of Plutonium Dioxide into Borobasalt, Pyroxene and Andradite Compositions // GLOBAL '2001. Proc. Int. Conf. September 9-13, 2001. Paris, France. 2001. CD-ROM.

60. Vitrification of High-Level Radioactive Waste by Sintering Under Pressure / W. Lutze, W. Gong, A. Abdelouas, et. al. //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V. 506. P. 223-230.

61. Desvaux J.-L. French Industrial Experience in HLW Vitrification // ICEM '97. Int. Conf. Proceedings. Singapore. ASME. 1997. P. 813-814.

62. К вопросу о летучести радионуклидов при высокотемпературной переработке радиоактивных отходов / Ф.А. Лифанов, C.B. Стефановский, А.П. Ко-белев, И.А. Двинденко // Плазменные процессы и аппараты. Минск: ИТМО АН БССР, 1984. С. 112-117.

63. Улетучивание компонентов при электроварке стекла / И.А. Соболев, Ф.А. Лифанов, C.B. Стефановский и др. // Стекло и керамика. 1987, №2. С. 14-15.

64. Снижение улетучивания компонентов при электроварке боросиликатного стекла / И.А. Соболев, Ф.А. Лифанов, C.B. Стефановский и др. // Стекло и керамика. 1987, №4. С. 9-10.

65. Переработка радиоактивных отходов АЭС на пилотной установке с электрической ванной печью / И.А. Соболев, Ф.А. Лифанов, C.B.Стефановский и др. // Атомная энергия. 1990. Т.69, №5. С.233-236.

66. Интенсификация процесса остекловывания радиоактивных отходов в электрических печах непрерывного действия / Ф.А. Лифанов, C.B. Стефанов-ский, В.Н. Захаренко, А.П. Кобелев // Атомная энергия. 1990. Т.69, №5. С. 300-303.

67. Vitrification of Intermediate Level Liquid Radioactive Waste / F.A. Lifanov, A.P. Kobelev, et. al. // Proceedings of the 1993 Interntional Conference on Nuclear Waste Management and Environmental Remediation. Prague. 1993. V. 3. P.241-246.

68. Спидл Я., Ралкова Я. Отверждение радиоактивных отходов путем вплавле-ния в базальт // Атомная энергия. 1966. - Т. 21, - № 4. - С. 285 - 289.

69. Glass Forms for Alpha Waste Management / M.J. Kupfer, W.W. Schulz, C.W.

70. Hobbick, J.E. Mendel // AIChE Symp. Ser. 1976. V.72, N154. P. 90-97.

71. Lebeau M.-J., Girod M. Incorporation of Simulated Nuclear Ashes in Basalt: An Experimental Investigation // Am. Ceram. Soc. Bull. 1987. V.66, N11. P. 16401646.

72. Development of a New Solidification Method for Wastes Contaminated by Plutonium Oxides / F. Komatsu, Y. Sawada, K. Ohtsuka, J. Ohuchi // Management of Alpha-Contaminated Wastes. Vienna: IAEA, 1981. P. 325-337.

73. Palmer C.R., Mellinger G.B., Rusin J.M. Investigation of Vitreous and Crystalline Ceramic Materials for Immobilization of Alpha-Contaminated Residues // Ibid. P. 339-354.

74. Feng X. Development of Vitreous Ceramic as Final Waste Forms // Emerging Technologies in Hazardous Waste Management VI. Proc. Int. Conf. Amer. Nucl. Soc. 1994.

75. Feng X., Ordaz G., Krumrine P. Glassy Slag A Complementary Waste Form to Homogeneous Glass for the Implementation of MAWS in Treating DOE Low-Level/Mixed Wastes // SPECTRUM '94. Proceedings. Amer. Nucl. Soc. 1994.

76. An Evaluation of Glass-Crystal Composites for the Disposal of Nuclear and Hazardous Waste Materials / D.J. Wronkiewicz, T. DiSanto, S.F. Wolf, et. al. // Waste Management '97. Proceedings. 1997. CD Rom. Rep. 11-6.

77. Sobolev I.A., Stefanovsky S.V., Lifanov F.A. Synthetic Melted Rock-Type Wasteforms // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V.353. P. 833-840.

78. Свойства плавленого шлака при термической переработке радиоактивных отходов на базе шахтной печи / С.А. Дмитриев, С.В. Стефановский, Ф.А. Лифанов, И.А. Князев // Физ. и Хим. Обраб. Матер. 1992, №1. С. 68-70.

79. Ziegler D.L., Johnson A.J., Ledford J.A. Waste Immobilization Process Development at Rocky Flats Plant // Management of Alpha-Contaminated Wastes. Vienna: IAEA, 1981. P. 369-378.

80. Buelt J.L., Ooma K.H. Incineration/Vitrification of Simulated Low-Level Institutional Wastes in a Joule-Heated Glass Melter // Nucl. Chem. Waste Manag. 1981. V.2. P. 175-182.

81. Nomura I., Nagaya K., Hashimoto Y. Vitrification of Low- and Medium-Level Nuclear Waste // Trans. Amer. Nucl. Soc. 1985. V.49. P. 74.

82. Immobilization of the Radionuclides from Spent Ion-Exchange Resins Using Vitrification / N. Hutson, C.L. Crawford, D.O. Russo, M.E. Sterba // WM '02. Proc. Int. Symp. February 24-28, 2002. Tucson. CD-ROM.

83. Pilot-Scale Tests to Vitrify Korean Low-Level Wastes / K. Choi, C.-W. Kim, J. Kil Park, et. al. // Ibid.

84. A. c. 1387729 (СССР), МКИ G 21 F 9/28. Способ переработки радиоактивной золы / Ф.А.Лифанов, С.В.Стефановский, С.А.Дмитриев // 1986.

85. А. с. 1389566 (СССР), МКИ G 21 F 9/28. Способ переработки радиоактивной золы / Ф.А.Лифанов, С.В.Стефановский, В.А.Соловьев // 1986.

86. Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. Синтез, структура и свойства боросили-катных стекол и стеклокристаллических материалов на основе золы органических отходов // Изв. АН СССР. Неорг. матер. 1989. Т. 25, № 3. С. 502-506.

87. Лифанов Ф.А., Стефановский С.В., Соболев И. А. Фиксация в стекло радиактивной золы // XV Int. Congr. On Glass. L.: 1989. V. 3b. P. 202-205.

88. Лифанов Ф.А., Стефановский С. В. Силикатные стекла и стеклокерамика для иммобилизации радиоактивной золы с установки сжигания органических отходов// Радиохимия. 1990. Т. 32, №3. С. 166-171.

89. Иммобилизация радиоактивной золы в стекле / Ф.А. Лифанов, С.В. Стефановский, О.Н. Цвешко, Т.Н. Лащенова. // Физ. хим. стекла. 1991. Т. 17, №5. С. 810-815.

90. Использование местного суглинка при остекловывании радиоактивных отходов / Ф.А. Лифанов, С.В. Стефановский,Т.Н. Лащенова, А.П. Кобелев. // Стекло и керамика. 1991, №11. С. 23-25.

91. Stefsnovsky S., Lifanov F., Ivanov I. Glass Forms For Incinerator Ash Immobilization // XVI Int. Congr. On Glass. Madrid: 1992. V.3. P. 202-205.

92. Lashtchenova T.N., Stefanovsky S.V. Immobilization of Incinerator Ash in Synroc-Glass Material // IT3 Int. Conf. On Incineration and Thermal Treatment Technologies. Salt Lake City, 1998. Proceedings. P. 603-607.

93. Свойства плавленого шлака при термической переработке радиоактивных отходов на базе шахтной печи / С.А. Дмитриев, С.В. Стефановский, Ф.А. Лифанов, И.А. Князев // Физ. и Хим. Обраб. Матер. 1992, №1. С. 68-70.

94. Characterization of Slag Product from Plasma Furnace for Unsorted Solid Radioactive Waste Treatment / S.A. Dmitriyev, S.V. Stefanovsky, I.A. Knyazev, F.A. Lifanov // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V. 353. P. 1323-1332.

95. Плазмохимическая переработка твердых радиоактивных отходов / С.А. Дмитриев, C.B. Стефановский, И.А. Князев, Ф.А. Лифанов // Физ. и хим. обраб. матер. 1993, №4. С. 65-73.

96. A Warm Heart in A Cold Body Melter Technology for Tomorrow / A. Jouan, R. Boen, S. Merlin, P. Roux // SPECTRUM '96. Proceedings. Amer. Nucl. Soc. 1996. P. 2058-2062.

97. Horie M., Tanaka T., Ikenaga Y. High Volume Reduction and Group Partition of Simulated FILLW by Super High Temperature Method Using an Induction Cold Crucible // Waste Management '97. Proceedings. 1997. CD Rom. Rep. 355.

98. Komatsu F., Takusagava A., Masaki T. Microwave Solidification Treatment of Incinerated Ash Contaminated by Radioactive Materials // KOBE STEEL Eng. Rep. 1983. 7.33, N1. P.1-5.

99. Haun R.E., Shuey M.W., Eschenbach R.C. Update on Plasma Arc Centrifugal Treatment//AIChE 1996 Annual Meeting. Chicago. 1996. Rep. CP96-10.

100. Wittle J.K., Hamilton R.A., Wilver P.J. The Potential for Use of DC Graphite Melter Technology in Decommissioning, Decontamination, and Reutilization //

101. ANS Topical Meeting on Decommissioning, Decontamination, and Reutiliza-tion. Knoxville. 1997.

102. Микроструктура и химическая устойчивость стекол, содержащих радиоактивные отходы среднего уровня активности / С.В. Стефановский, И.А. Соболев, Ф.А.Лифанов, С.А. Дмитриев // Радиохимия. 1988. Т.ЗО, №6. С. 820-824.

103. Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. Фазовое разделение при фиксации сульфатсодержащих радиоактивных отходов в стекло Ca0-B203-Si02 / Радиохимия. 1988. Т.ЗО, №6. С. 825-829.

104. Стефановский С.В. Стеклообразование и структура стекол системы Na20-B2O3-SÍO2-P2O5 / Физика и химия стекла. 1988. Т. 14, №6. С.889-892.

105. Стефановский С.В. Влияние оксида серы (VI) на ликвацию в натрий-боросиликатных стеклах // Стекло и керамика. 1989, №3. С.10-11.

106. Стефановский С.В. Структура и некоторые свойства стекол для иммобилизации радиоактивных отходов среднего уровня активности // Физика и химия стекла. 1990. Т. 16, №5. С. 818-827.

107. Стефановский С.В., Иванов И.А., Гулин А.Н. Особенности структуры бо-росиликатных стекол на основе датолита для иммобилизации радиоактивных отходов по данным ИК спектроскопии // Журнал прикладной спектроскопии. 1991. Т.54, №4. С.648-651.

108. Стефановский С.В., Иванов И.А., Гулин А.Н. ИК и ЭПР спектры алюмо-боросиликатных и алюмофосфатных стекол, имитирующих отвержденные радиоактивные отходы // Физика и химия стекла. 1991. Т. 17, №1. С. 120-125.

109. Включение натрий-содержащих радиоактивных отходов в стекло на основе суглинка / С.В. Стефановский, И.А. Иванов, А.Н. Гулин, Ф.А. Лифанов //Радиохимия. 1993, №3. С. 106-113.

110. Иванов И.А., Гулин А.Н., Стефановский С.В. Диффузия катионов натрия и водоустойчивость стекол для иммобилизации среднеактивных отходов // Радиохимия. 1991. Т.ЗЗ, №6. С. 415-421.

111. Диффузия радионуклидов в стеклах, имитирующих остеклованные радиоактивные отходы / И.А. Иванов, В.М. Седов, А.Н. Гулин и др. //Физика и химия стекла. 1991. Т. 17, №2. С. 351-354.

112. Radiation Effects in Glasses Used for Immobilization of High-Level Waste and Plutonium Disposition / W.J. Weber, R.C. Ewing, C.A. Angell, et. al. // J. Mat. Res. 1997. V.12,N8. P. 1946-1975.

113. Стефановский C.B., Александров А.И., Пикаев A.K. Исследование структуры стекол системы Na20-P205-S03 методом ЭПР радиационно-индуцированных парамагнитных центров // Физика и химия стекла. 1990, Т. 16, №1. С. 48-52.

114. Стефановский С.В., Александров А.И. ЭПР и ИК спектроскопическое исследование сульфатно-фосфатных стекол, содержащих натрий и свинец // Физика и химия стекла. 1990. Т. 16, №1. С. 53-61.

115. Стефановский С.В. Иммобилизация сульфатсодержащих радиоактивных отходов в стекле // Физ. хим. обраб. матер. 1993, №2. С. 63-77.

116. Стефановский С.В., Минаев А.А., Лифанов Ф.А. Свинцово-силикатные стекла с сульфатом натрия //Стекло и керамика. 1989. №4. С. 10-12.

117. Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. Стекла для. иммобилизации сульфатсодержащих радиоактивных отходов // Радиохимия. 1989. Т.31. №6. С.129-134.

118. Стефановский С.В., Минаев А.А., Лифанов Ф.А. Свинецсодержашие стекла для фиксации радиоактивных отходов //Радиохимия. 1990. Т. 32, №3. С. 162-166.

119. Vitrification of Lead-Rich Solid Industrial Wastes / G. Kaimakamis, P. Ka-vouras, Th. Ioannidis, et. al. // Proceedings of the First Balkan Conference on Glass Science & Technology, Volos, Greece, 9-10 October, 2000. P. 455-460.

120. Leaching Tests for Stabilized Products Obtained by Vitrification of Lead-Loaded Solid Toxic Industrial Wastes / T.A. Ioannidis, A.I. Zouboulis, C.P. Had-jiantoniou et al. // Ibid. P. 497-503.

121. Высокотемпературная иммобилизация некоторых типов вредных промышленных отходов / И.А. Соболев, Г.В. Макарченко, С.В. Стефановский, Ф.А. Лифанов // Стекло и керамика. 1991, №3. С. 8-11.

122. Vitrification of Intermediate, Low-Level Radioactive and Toxic Wastes with a Cold Crucible / S.A. Dmitriev, F.A. Lifanov, S.V. Strfanovsky, et. al. // Waste Management '96. Proceedings. Tucson, AZ. 1996. Rep. 27-3. CD Rom.

123. Планетарная мельница-активатор. Техническая характеристика АГО-2У. Л.: ЛПО «Тип. Им. Ив. Федорова». 1990.

124. Логвиненко Д.Д., Шеляков О.П. Интенсификация технологических процессов в аппаратах с вихревым слоем. Киев, Техника, 1976. 250 с.

125. Накамото К. Инфракрасные спектры неорганических и координационных соединений. Пер. с англ. М.: Мир, 1966. 411 с.

126. Wong J., Angelí C.J. Glass Science by Spectroscopy. N.-Y.: Marcel Dekker, 1976.

127. Friebele E.J. The PbJ+ Centre in Irradiated Lead Silicate Glass // XI Intern. Congr. On Glass. Prague, 1977. Sec. A8. V.3. P. 87-95.

128. Закономерные изменения спектральных характеристик ионов в Si/2 электронном состоянии в щелочно-силикатных и натрий-боросиликатных стеклах / А.И. Александров, А.И. Прокофьев, Н.Н. Бубнов и др. // ДАН СССР. 1987. Т.292, №6. С. 1414-1418.

129. EPR Spectra of Pb3+ and Ag° in Glass / H. Hosono, J. Nishii, H. Kawazoe, T. Kanazawa// J. Phys. Chem. 1980. V.84,N 10. P. 2316-2319.

130. Стефановский С.В., Александров А.И. Стеклообразование и структура стекол в системе Na20-Pb0-Si02-S03 // Журн. Прикл. Спектр. 1989. Т. 51, №2. С. 267-272.

131. Стефановский С.В., Александров А.И. ЭПР и ИК спектроскопическое исследование сульфатнофосфатных стекол, содержащих натрий и свинец // Физ. и хим. стекла. 1990. Т. 16, №1. С. 53-61.

132. Стефановский С.В., Александров А.И. Исследование структуры стекол системы метафосфат натрия метаборат свинца - сульфат натрия методами ИК и ЭПР спектроскопии // Журн. Прикл. Спектр. 1990. Т.53, №1. С. 121126.

133. Богомолова Л.Д. Применение электронного парамагнитного резонанса ионов первого переходного ряда для исследования структурных и электрических свойств оксидных стекол // Физ. Хим. Стекла. 1976. Т.2, №1. С.4-12.

134. Стефановский С.В., Александров А.И. Спектры ЭПР сульфатсодержащих свинцовоборатных стекол // Физ. и хим. стекла. 1990. Т.16, №2. С. 308-310.

135. Павлушкин Н.М., Сентюрин Г.Г., Ходаковская Р.Я. Практикум по технологии стекла и ситаллов. М.: Стройиздат, 1970. 512 с.

136. Минералы. Справочник. Т.З. Вып.2. М.: Наука, 1981. С. 227-240.

137. Кассандрова О.Н., Лебедев В.В. Обработка результатов наблюдений. М.: Наука, 1970.

138. Инфракрасные спектры щелочных силикатов. Л.: Химия, 1970, 350 с.

139. Стефановский С.В. ЭПР и ИК спектроскопическое исследование структуры боросиликатных стекол для иммобилизации радиоактивных отходов // Радиохимия. 1992. - № 3. - С. 214 - 222.145

140. Лифанов Ф.А. Высокотемпературное кондиционирование радиоактивных отходов низкого и среднего уровней активности. Дисс. докт. техн. наук. М.: МосНПО «Радон». 2000. 48 с.

141. Asano M., Kou Т., Mizutani Y. Vaporization of Alkali Borosilicate Glasses // J. Non-Cryst. Solids. 1989. V. 112. P. 381-384.

142. Свойства неорганических веществ. Справочник / Под. ред. Рабиновича В.А. Л.: Химия, 1983. 369 с.

143. Улетучивание радионуклидов при плазмохимической переработке радиоактивных отходов / Дмитриев С.А., Князев И.А., Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. // Физ. Хим. Обраб. Матер. 1993, №4. С. 74-82.

144. Стефановский С.В., Князев И.А., Дмитриев С.А. Об улетучивании микрокомпонентов из негомогенных расплавов // Расплавы. 1991, №6. С. 56-61.

145. Дмитриев С.А. Плазмохимическая переработка радиоактивных отходов. Дисс.докт. техн. наук. СПб: СПбГТИ, 1995. 40 с.